Реализация фазы скирмионов в тонких пленках MnSi на сапфире через обычное спуттерирование

Аннотация

Топологически защищенные хиральные скирмионы — это интригующая спиновая текстура, привлекающая много внимания из-за фундаментальных исследований и будущих спинтронных приложений. MnSi с нецентросимметричной структурой — хорошо известный материал, принимающий фазу скирмионов. На данный момент приготовление кристаллов MnSi изучалось с использованием специальных инструментов с камерой ультравысокого вакуума. Здесь мы представляем простой способ роста пленок MnSi на подложке из сапфира с использованием относительно низкого вакуума обычного магнетронного спуттеринга. Хотя выросшие MnSi пленки имеют поликристаллическую природу, стабильная фаза скирмионов в широком диапазоне температур и магнитных полей наблюдается через магнитотранспортные свойства, включая феноменологический масштабирующий анализ вклада Холлового сопротивления. Наши находки предоставляют не только общий способ приготовления материалов, обладающих фазой скирмионов, но и понимание для дальнейших исследований для стимулирования большего числа степеней свободы в нашем любопытстве.

Введение

Топологически защищенные хиральные скирмионы имеют вихреподобную нетривиальную завихренную спиновую текстуру, где магнитные спины, стабилизированные взаимодействием Дзялошинского-Мория (DMI), выстраиваются в неколлинеарном порядке, окружая сферу [1]. Большой DMI обычно индуцируется в нецентросимметричных ферромагнетиках из-за нарушения инверсионной симметрии [2]. Эта сложная спиновая текстура привлекла массивное внимание из-за интригующих физических свойств как для фундаментальных исследований, так и для возможных приложений в будущих технологиях [3, 4]. По сравнению с магнитными доменными стенами, скирмионные домены демонстрируют стабильное движимое тока при замечательно низкой плотности тока, позволяя низкопотребляющие спинтронные устройства [5].

MnSi с нецентросимметричной B20 фазой является архетипическим гелимагнитным материалом, принимающим скирмионную решетку, который изучался теоретически и экспериментально десятилетиями [6,7,8,9,10]. В скирмионной решетке MnSi наблюдается крутящий момент переноса спина (STT), ведущий к дальнейшим исследованиям на введение спин-поляризованных токов [5]. В частности, размер скирмиона MnSi варьируется от ~ 18 нм, что считается малым среди хорошо известных групп со скирмионными спиновыми текстурами [11]. STT имеет тенденцию значительно увеличиваться с уменьшением размера скирмиона [12, 13]. Хотя параметры материала влияют на размер скирмиона, DMI и ферромагнитное обменное взаимодействие в основном способствуют определению размера скирмиона [14]. В этом отношении MnSi имеет отличные перспективы как хороший кандидат для прикладной физики.

Для подтверждения очевидных скирмионов использовались различные инструменты измерений, такие как Лоренцева передаточная электронная микроскопия, магнитная передаточная мягкая рентгеновская микроскопия, магнитная сила микроскопия и малоугловая нейтронная рассеянность [15,16,17,18]. Такие микроскопические инструменты позволяют прямой идентификации скирмионной решетки в реальном пространстве, но нужны высококачественные монокристаллы или эпитаксиальные тонкие пленки, которые растут специальными инструментами с камерой высокого вакуума. Другой способ раскрыть существование скирмионов — измерение магнитотранспортных свойств и топологического Холлового эффекта (THE), как показано в предыдущих отчетах [9, 9,19,20,21]. Скирмионы могут быть замечены даже в поликристаллических образцах, потому что они являются топологическими объектами, в которых топологическая фаза менее восприимчива к примесям или кристаллической природе [22].

Здесь мы сообщаем о магнитотранспортных свойствах поликристаллического MnSi, выросшего обычным спуттерингом. Мы использовали рентгеновскую дифракцию (XRD) и передаточную электронную микроскопию (TEM) для идентификации единственной фазы кристаллов MnSi и их кристалличности. Магнитный переход примерно при 25 К был раскрыт измерением температурно-зависимой намагниченности и кривых сопротивления, где данные магнитосопротивления также демонстрировали отличительную форму на границе температуры перехода. Мы успешно извлекли THE сигнал из измеренного Холлового сопротивления и построили контурное отображение топологического Холлового удельного сопротивления как функции температуры и магнитного поля. Кроме того, анализ вклада аномального Холлового удельного сопротивления в MnSi пленках подразумевал стабилизацию фазы скирмионов в более широком диапазоне температур и магнитных полей, невзирая на примеси и дефекты в поликристаллическом образце MnSi. Наши находки показывают, что скирмионы могут быть замечены в поликристаллических MnSi пленках, выросших простыми и недорогими инструментами, и дальнейшие исследования похожих материалов, обладающих скирмионными решетками, могут быть стимулированы.

Методы

Пленки MnSi осаждали на Si (001) и c-срезанном сапфире (Al₂O₃) подложках постоянным током (DC)/радиочастотным (RF) магнетронным спуттерингом с базовым давлением 1,0 × 10^–6 Торр. Пленки MnSi растили при комнатной температуре под 10 мТорр давлением Ar путем совместного спуттеринга мишеней Mn и Si на 5 мин. Постоянная мощность DC для мишени Mn составляла 10–20 Вт, а RF мощность для мишени Si — 100 Вт. После осаждения MnSi, выросший MnSi кристаллизовывали индуцированием in situ отжига на 2 ч в диапазоне температур 550–590 °C. Кристаллическая фаза и структура образцов изучали XRD с рентгеновским источником Mo и Ag при 60 кВ. Морфологическая характеристика и химический состав образцов анализировали сканирующей электронной микроскопией (SEM), атомно-силовой микроскопией (AFM) и высокоразрешающей передаточной электронной микроскопией (HR-TEM), оборудованной энергетически-дисперсионной спектроскопией (EDS). Магнитные и электрические свойства измеряли с использованием сверхпроводящего квантового интерференционного устройства-вибрирующего образца магнетометра (SQUID-VSM), где магнитное поле и температура менялись до 50 кОе и до 2 К соответственно.

Результаты и обсуждение

Рост пленок MnSi хорошо описан в предыдущих отчетах с различными методами [2, 9, 2,9,21,22,23,24,25]. Однако большинство техник роста MnSi требуют специфических установок со средой ультравысокого вакуума, в то время как развитие обычного магнетронного спуттеринга с относительно низким базовым давлением еще не было представлено. Поскольку несоответствие решетки между Si (001) подложкой и кубической структурой MnSi оценивается примерно в 19%, мы тестировали оптимальные условия роста пленок MnSi на подложках Si (001). Метод совместного спуттеринга с мишенями Mn и Si применялся, и условия роста, такие как RF мощность, температура роста и отжиг, тонко контролировались для роста пленок MnSi (дополнительный файл 1: таблица S1). Aguf et al. сообщали, что как-осажденные пленки MnSi были аморфными, если они не кристаллизовывались отжигом [23]. Действительно, мы обнаружили, что первоначально осажденный аморфный MnSi превратился в кристаллизованную фазу MnSi после отжига (дополнительный файл 1: рис. S1). Большинство результатов с подложками Si (001) показывали, что смешанные фазы MnSi и Mn₅Si₃ наблюдались XRD измерениями. По этой причине подложки Si (001) заменили на подложки Al₂O₃ с низким несоответствием решетки (~ 4,2%).

Рисунок 1 представляет XRD-паттерны пленок MnSi на Si (черная сплошная линия) и Al₂O₃ (синяя и красная сплошные линии) подложках, где пленки MnSi на Si (001) и на Al₂O₃ #1 осаждались под теми же условиями роста (15 Вт мощность для Mn, 100 Вт мощность для Si, 590 °C отжиг). Обратите внимание, что пики подложки не отображались для всех образцов, так как использовалась техника рентгеновской дифракции под гразирующим углом. Астериск на рисунке указывает на фазу Mn₅Si₃ (ICSD карта № 04–003-4114). Для пленки MnSi на Si (001) пики MnSi наблюдались в основном; кроме того, пять пиков совпадали с фазой Mn₅Si₃ и несколько неизвестных примесных пиков были детектированы. Однако мы обнаружили, что пики, связанные с фазой Mn₅Si₃, были подавлены, а неизвестные пики исчезли для MnSi на Al₂O₃ #1. Более того, образец MnSi на Al₂O₃ #2, в котором мощность Mn и температура отжига снизились до 10 Вт и 550 °C соответственно, показывал только пики MnSi (ICSD карта № 04–004-7568).

Хотя выросший MnSi на Al₂O₃ #2 имел несколько дефектную поверхность, высокоравномерная и низко-неровная поверхность наблюдалась, как показано на SEM-изображении рис. 2a и AFM-топографическом изображении рис. 2b. На масштабе 15 × 15 мкм AFM-изображения корневое-среднеквадратичное (RMS) шероховатость измерялась ниже 1 нм. Для характеристики детальной структуры и химического состава проводились поперечные TEM-анализы выросшего MnSi на Al₂O₃ #2. Рисунок 2c показывает представительное поперечное TEM-изображение MnSi на Al₂O₃ #2 в интерфейсной области. Обратите внимание, что накопления сдвига или значимых дефектов не наблюдалось. Когда пленки MnSi растут обычным спуттерингом в камере с относительно низким вакуумом, трудно ожидать, что MnSi растет эпитаксиально в предпочтительном направлении поверхности подложек, учитывая структурные параметры такие как несоответствие решетки и химическая связь. Наши пленки MnSi на Al₂O₃ имеют поликристаллическую природу, как подтверждено XRD-паттернами (рис. 1) и быстрым преобразованием Фурье (FFT) TEM-изображения [вставка рис. 2c]. Мы изучили химический состав выросших пленок MnSi. Как видно на TEM-EDS картировании рис. 2d, наличие только элементов Mn и Si детектировалось в нескольких разных областях, и атомное соотношение Mn/Si = 1:1,1 оценивалось. Мы тестировали скорость роста пленок MnSi контролем времени роста. Толщина выросших пленок MnSi показывала линейное поведение для времени роста (дополнительный файл 1: рис. S2).

Рисунок 3a показывает температурную зависимость намагниченности для MnSi на Al₂O₃ (толщина 25 нм), измеренную в внеплоскостном магнитном поле 1 кОе. Намагниченность значительно падала при температурах выше 25 К, указывая на температуру ферромагнитного перехода (T_C), похожую на объемный MnSi [26, 27]. Удельное сопротивление в зависимости от температуры демонстрировало металлическое поведение выше T_C, как показано на рис. 3b. Ниже T_C удельное сопротивление имело тенденцию уменьшаться с зависимостью T² по мере снижения температуры, из-за связи заряженных носителей со спиновыми флуктуациями в гелимагнитной фазе [28]. Как видно на вставке рис. 3b, производная удельного сопротивления по температуре выделяла T_C пленок MnSi примерно при 25 К. Поликристаллы и дефекты на поверхности порождают низкое остаточное отношение удельного сопротивления, т.е. [ρ(300 К)/ρ(5 К)] ~ 1,7.

Рисунок 3c показывает магнитосопротивление для магнитных полей, перпендикулярных плоскости пленки, при разных температурах 2 К, 25 К и 50 К. Как мы обсуждали выше, так как выросшие MnSi пленки имели поликристаллическую природу, магнитный фазовый переход из магнитосопротивления не был четко замечен. В низких магнитных полях, однако, температурная зависимость магнитосопротивления демонстрировала отличительные черты. По мере увеличения температуры форма магнитосопротивления в окрестности нулевого магнитного поля менялась от плоской (2 К) к острой (25 К) и широкой (50 К) пикам.

Что касается спин-хиральности-возбужденного Холлового эффекта, THE может быть индуцирован DMI, возникающим из сильной спин-орбитальной связи и нецентросимметричной B20 кристаллической структуры [29], что считается отличительным признаком существования фазы скирмионов. Мы выполняли измерения Холлового удельного сопротивления для наблюдения аномального сопротивления, связанного с THE. Общее Холловое удельное сопротивление может быть выражено как комбинация трех компонентов:

$$\begin{aligned} \rho_{{{\text{Hall}}}} & = \rho_{{{\text{normal}}}} + \rho_{{{\text{AHE}}}} + \rho_{{{\text{THE}}}} \\ & = R_{0} H + \left( {\alpha \rho_{xx0} + \beta \rho_{xx0}^{2} + b\rho_{xx}^{2} } \right)M + n_{{{\text{Skx}}}} PR_{{{\text{TH}}}} B_{{{\text{eff}}}} , \\ \end{aligned}$$

где ρ_normal, ρ_AHE, и ρ_THE — нормальное, аномальное и топологическое Холловы удельные сопротивления соответственно. R₀ — нормальный Холловой коэффициент, а α, β, и b — константы, соответствующие скосному рассеянию, боковому прыжку и внутренним вкладам в аномальное Холловое удельное сопротивление. Дополнительно, n_Skx — относительная плотность скирмионов, P — поляризация проводимых электронов, R_TH — топологический Холловой коэффициент, и B_eff — эффективное магнитное поле, производное от реально-пространственной Берри фазы [20, 30]. Топологический Холловой вклад может быть извлечен вычитанием нормального и аномального Холлового удельного сопротивления из измеренного общего Холлового удельного сопротивления.

Рисунок 4a показывает деконволютированные Холловые данные для извлечения THE сигнала при 10 К как синяя кривая, включая нормальную (зеленая линия) и аномальную (красная кривая) Холловы удельные сопротивления. Обратите внимание, что положительный наклон ρ_normal указывает на p-тип основных носителей, а ρ_AHE отрицателен, согласуясь с объемным MnSi [31], тонкими пленками [9] и нанопроводами [20]. ρ_normal получен из линейной подгонки на высоких магнитных полях, а ρ_AHE берется напрямую из данных намагниченности. ρ_THE в зависимости от температуры показан на рис. 4b. Интересно, что знак ρ_THE менялся на границе 25 К, где ожидался магнитный переход. Знак ρ_THE очень чувствителен к спиновой поляризации заряженных носителей. В зонной структуре MnSi локализованные электроны в d-зоне влияют на плотность состояний возле Ферми-уровня, в то время как итенрантные электроны в s-зоне вносят ничтожный вклад в зонную структуру [31], позволяя спиновой поляризации быть деликатной. Кроме того, так как спиновая поляризация может быть изменена внешними факторами, такими как напряженное деформация и кристаллическая чистота с температурой [9], инвертированный знак ρ_THE в нашем поликристаллическом образце MnSi реален. Рисунок 4c представляет контурное отображение ρ_THE как функции магнитного поля и температуры. В то время как фаза скирмионов в объемном MnSi наблюдалась в узком температурном диапазоне близко к температуре магнитного перехода, ненулевое ρ_THE собиралось от 2 до 40 К независимо от знака. Абсолютное значение ρ_THE имело максимум 36 нОм·см при 10 К и 4 кОе, больше чем у тонких пленок, выросших MBE (10 нОм·см) [9], объемного (4,5 нОм·см) [32] и нанопровода (15 нОм·см) [20], но похоже на тонкие пленки, выросшие off-axis магнетронным спуттерингом с камерой ультравысокого вакуума [25].

ρ_AHE состоит из трех компонентов: скосного рассеяния, бокового прыжка и внутренних вкладов. Подразумевание в масштабировании аномального Холлового вклада заключается в том, что ρ_AHE пропорционально внутреннему вкладу, \(\rho_{xx}^{2}\), ассоциированному с импульсно-пространственной Берри фазой [33]. На рис. 4d мы строим ρ_AHE против \(\rho_{xx}^{2}\) при 20 кОе, показывая явное отклонение от линейной зависимости. Разрыв масштабирования предполагает, что аномальный Холловой эффект релевантен внешним вкладам скосного рассеяния и бокового прыжка, вызванным примесями и дефектами в нашем поликристаллическом образце MnSi, сохраняя стабилизацию фазы скирмионов в более широком диапазоне температур и магнитных полей.

Заключение

В сумме, мы продемонстрировали метод роста пленок MnSi на Al₂O₃ обычным магнетронным спуттерингом с камерой относительно низкого вакуума. Разработка простого способа фабрикации различных наноструктур является императивной [34, 35]. Спектроскопические и морфологические анализы подтвердили, что как-осажденные пленки MnSi имеют поликристаллическую природу с высокоравномерной и низко-шероховатой поверхностью. Транспортные свойства демонстрируют внутренние характеристики MnSi, хотя температура магнитного перехода была слегка ниже предыдущих результатов. Что важнее, мы наблюдаем стабильную фазу скирмионов в широком диапазоне температур и магнитных полей, даже в наших поликристаллических пленках MnSi, атрибутируемую сложному подразумению вклада Холлового удельного сопротивления. Эта работа открывает возможность для обширного исследования материалов, обладающих фазами скирмионов, за пределами бремени приготовления монокристаллов или эпитаксиальных тонких пленок.

Доступность данных и материалов

Все данные, сгенерированные или проанализированные в ходе этого исследования, включены в эту опубликованную статью и ее дополнительные информационные файлы, и доступны у соответствующего автора по разумному запросу.

Аббревиатуры

DMI:

Взаимодействие Дзялошинского-Мория

STT:

Крутящий момент переноса спина

THE:

Топологический Холловой эффект

XRD:

Рентгеновская дифракция

TEM:

Передаточный электронный микроскоп

Al₂O₃:

Сапфир

DC:

Постоянный ток

RF:

Радиодосточная частота

SEM:

Сканирующая электронная микроскопия

AFM:

Атомно-силовая микроскопия

HR-TEM:

Высокоразрешающая передаточная электронная микроскопия

EDS:

Энергетически-дисперсионная спектроскопия

SQUID-VSM:

Сверхпроводящее квантовое интерференционное устройство-вибрирующий образец магнетометр

RMS:

Корневое-среднеквадратичное

FFT:

Быстрое преобразование Фурье

T_C:

Температура ферромагнитного перехода