Гидротермальный синтез декорированных серебром нанофлейн восстановленного оксида графена (rGO) с эффективной фотокаталитической активностью для очистки сточных вод

Введение

Вода на земле сродни крови в наших телах. Это ключевой ресурсный материал для выживания и развития всех живых существ. Несмотря на то, что 71% поверхности Земли покрыто водой, только 0,03% всей воды считается пресной водой, которая может быть напрямую использована людьми через пресноводные озера, реки и неглубокие грунтовые воды [1]. В последние десятилетия неадекватная доступность чистой питьевой воды представляет собой неумолимую глобальную проблему. Быстрый рост мирового населения и индустриализация привели к увеличению загрязнения окружающей среды, так что около 750 миллионов человек сталкиваются с отсутствием доступа к чистой воде [2, 3]. Водохранилища периодически загрязняются различными опасными загрязнителями, содержащими ионы тяжелых металлов, красители, масла и другие химические вещества, которые выбрасываются различными кожевенными заводами и отраслями промышленности, связанными с текстилем, резиной, бумагой, косметикой, краской, пластиком и пищевыми продуктами [4]. Согласно отчету Всемирного банка, 17-20% загрязнения воды вызвано текстильной промышленностью. Ежегодно в многочисленных текстильных процессах производится ~ 1/10 миллиона видов красителей, среди которых 10-15% метиленового синего (МБ) выбрасывается непосредственно со сточными водами. Эти загрязнители создают серьезные проблемы для здоровья, такие как рак, раздражение кожи, аллергия и нарушение работы печени, а также вредны для водных организмов [4, 5].

Для решения этих глобальных проблем используются определенные традиционные подходы к обработке, такие как ионный обмен, электролиз, угольный фильтр, химическая коагуляция, биологические методы, мембранная фильтрация и обратный осмос (RO). Тем не менее, с этими методами связан ряд недостатков и ограничений, включая неэффективность, сложность процедуры, высокое образование осадка, высокие затраты на внедрение и эксплуатацию, а также использование большого количества энергии [4, 6, 7]. Таким образом, необходимо разработать эффективные технологии с указанными выше свойствами; Среди таких методов фотокатализ преодолевает максимальные недостатки.

На сегодняшний день фотокаталитическая деградация с использованием неорганических полупроводниковых наноматериалов представляет огромную привлекательность и интерес для исследователей благодаря своим превосходным физическим и химическим свойствам, таким как низкая токсичность, электрохимическая стабильность, суперокислительная способность, экономическая эффективность и экологическая жизнеспособность [2, 8, 9 ]. Во время фотокаталитического (ПК) процесса наноматериалы поглощают больше энергии видимого света, чем инициируемое запрещенной зоной возбуждение между валентной зоной и зоной проводимости. Путем разделения зарядов генерируются электронно-дырочные пары. Свободные радикалы (ОН) окисляют органические соединения и разлагают загрязнения [8, 10].

С другой стороны, для определения производительности ПК жизненно важны некоторые решающие факторы, в частности площадь поверхности фотокатализатора, поскольку органические загрязнители разлагаются в первую очередь на поверхности полупроводника. Наличие устойчивой светопоглощающей способности, высокой скорости окислительно-восстановительного потенциала на границе раздела между различными наноструктурами; двумерные (2D) наноструктуры, как правило, достигают этих характеристик более эффективно [11,12,13,14]. В отличие от других сферических нанокристаллов, 2D наноматериалы также предлагают каналы для переноса электронов из-за уменьшенных переходов и границ зерен. Быстрый перенос электронов снижает скорость рекомбинации и повышает эффективность деградации ПК. Итак, в этой строке оксид графена (GO) является подходящим кандидатом для подтверждения эффективности полупроводникового ПК [15,16,17,18].

В последние несколько десятилетий, помимо УНТ и других углеродных наноматериалов, графен с нанолистом толщиной в один атом стал привлекательным кандидатом с широким спектром многообещающих свойств, включая преобразование энергии, накопление и каталитическую активность [19, 20,21]. В исследованиях водоподготовки и дистилляции из-за большого количества делокализованных электронов, сопряженных в sp ² Конфигурация углеродной сетки, графитовый углерод обогащает транспортировку фотоэлектронов и значительно увеличивает эффективность фотопреобразования системы. Кроме того, ОГ проявляет высокую абсорбционную способность органических материалов в водной среде [22, 23]. GO и восстановленные оксиды графена (rGO) обеспечивают реакцию ПК и, благодаря своей узкой запрещенной зоне, продвигаются как активные полупроводниковые фотокатализаторы в видимом свете. Тем не менее, есть возможности для улучшения, поскольку фотопреобразование оказалось слабым из-за быстрой рекомбинации электронно-дырочных пар на поверхности.

Эффективность фотопреобразования фотокатализаторов на основе GO / rGO может быть повышена за счет предотвращения электронно-дырочной рекомбинации. Для достижения этой цели были хорошо разработаны модификации поверхности с использованием ионов благородных металлов, включая наночастицы платины (Pt), палладия (Pd), серебра и золота (НЧ). Серебро среди наиболее изученных благородных металлов считается вероятным кандидатом на модификацию графена и его аналогов для использования в ПК из-за его низкой стоимости, непревзойденных оптических свойств, более высокой химической стабильности и нетоксичности. Большая неподвижность наночастиц серебра, декорированных на rGO, считается улучшенными характеристиками, в первую очередь за счет увеличения реактивной площади и превосходного разделения зарядов. Уникальные агрегационные и транспортные свойства GO через сопряженную схему направляют горячие электроны к реактивным центрам и подавляют рекомбинацию [23]. Следовательно, во имя вышеупомянутых преимуществ, мы стремились синтезировать различное соотношение содержания Ag (2,5, 5, 7,5, 10) мас.% С фотокатализатором rGO через гидротермальный путь, чтобы исследовать эффективность фотокатализатора, а также подготовленные образцы будут охарактеризованы с помощью нескольких методов для изучения структурные оптические и электронные свойства.

Методы

Настоящее исследование было направлено на синтез различных концентраций Ag в нанолисты rGO с помощью гидротермального пути для исследования эффективности фотокатализатора.

Материалы

Графит (99%) и нитрат натрия (NaNO ₃ ) 99,9% были закуплены у «Сигма-Олдрич», а серная кислота (H ₂ SO ₄ , 37%) и фосфорной кислоты (H ₃ ЗП ₄ ) были приобретены у «Аналара». Серебро (Ag, 99,8%), перманганат калия (KMnO ₄ , 99%) и соляной кислоты (HCL) были получены от «Мерк». Все химические вещества использовались без дополнительной очистки.

Синтез GO

Для получения ГО применен модифицированный метод молоточков. Графит (5 г) и NaNO ₃ (2,5 г) смешивали с H ₂ . SO ₄ (108 мл) с 12 мл H ₃ ЗП ₄ . Смесь перемешивали на ледяной бане с помощью магнитной мешалки в течение 10 минут; Далее раствор фильтрата сушили в муфельной печи при 60 ° C в течение 2 ч для удаления влаги. Позже KMnO ₄ (15 г) медленно добавляли при поддерживаемой температуре ниже 5 ° C. Суспензию переносили на ледяную баню на 2 часа после интенсивного перемешивания при 98 ° C в течение 60 минут при непрерывном добавлении воды. Далее добавляли деионизированную воду до тех пор, пока объем суспензии не стал 400 мл через 5 минут H ₂ . О ₂ (12 мл) перемешивали. Наконец, суспензию центрифугировали и многократно промывали водой, и продукт HCL сушили при 60 ° C, и было обнаружено, что после промывки pH GO составил 5,7, как показано на рис. 1 [24, 25].

Процесс синтеза оксида азота и оксид азота, легированного серебром

Синтез Ag / rGO

RGO был извлечен из GO термическим восстановлением. GO был восстановлен путем выдерживания его при температуре восстановления (300 ° C), резкое изменение температуры вызывает удаление функциональных групп и атомов кислорода из углеродных плоскостей, и происходит расслоение GO с образованием rGO [ 26]. RGO можно рассматривать как химически полученный графен, структура которого варьировалась от одного слоя до многослойного [27]. Легированный Ag rGO с различным соотношением концентраций был синтезирован гидротермально с использованием 800 мг нанолистов GO, включенных с (25, 50, 75 и 100 мг) Ag в 80 мл деионизированной воды при интенсивном перемешивании в течение 20 мин. Затем раствор центрифугировали (30 мин) и затем переносили в автоклав на 100 мл с тефлоновым покрытием, герметично закрывали и нагревали до 200 ° C (24 часа). Конечный продукт сушили при ~ 200 ° C, как показано на рис. 1 [9].

Фотокаталитическая активность

Фотокаталитическую активность приготовленных продуктов оценивали по разложению синтетического метиленового синего (МБ) в водной среде, как показано на рис. 2. Краситель (5 мг / 500 мл) готовили с 10 мг суспензии фотокатализатора (0,025:1, 0,050:1, 0,075:1 и 0,1:1) при перемешивании (5 мин) и выдерживали в темноте в течение 30 мин для достижения значительного поглощения. 60 мл приготовленного раствора при интенсивном перемешивании переносили в фотореактор под ртутной лампой (400 Вт и 400-700 нм), используемой в качестве источника видимого света. После воздействия света в течение определенных интервалов времени (20 мин) была собрана суспензия (3 мл) для определения разложения красителя. Концентрацию / оптическую плотность МБ исследовали с помощью спектрометра UV-Vis; Эффективность обесцвечивания приготовленного фотокатализатора оценивалась как:

Фотокаталитический механизм разложения красителя в присутствии Ag / rGO

где C _о абсорбция при t =0 и C абсорбция в момент времени t (конкретный временной интервал) [8, 10].

Механизм фотокаталитической деградации органических молекул объясняется следующим образом (рис. 2). Когда фотокатализатор (Ag / rGO) облучается фотонами с энергией, равной или превышающей ширину запрещенной зоны ПК, то электроны (e ^- ) возбуждаются из валентной зоны (VB)

Электроны, образующиеся в результате облучения, могут быть легко захвачены O ₂ абсорбированная молекула на поверхности фотокатализатора (ПК) или растворенный O ₂ с образованием супероксидных радикалов, т.е. O ₂ ^{• -}

Таким образом, O ₂ ^{• -} может реагировать с H ₂ O с образованием гидропероксирадикала (H ₂ О ^• ) и гидроксильный радикал (OH ^• ), которые являются влиятельными окислителями, разлагающими органические молекулы:

Одновременно фотогенерированные дырки могут быть захвачены поверхностными гидроксильными группами (H ₂ O) на поверхности фотокатализатора с образованием гидроксильных радикалов (OH ^• ):

В конце концов, органические молекулы окисляются с образованием CO ₂ . и H ₂ O следующим образом:

OH + органические молекулы + O ₂ → продукты (CO ₂ и H ₂ O) (7)

Временно может иметь место небольшая рекомбинация положительной дырки и электрона, которая может снизить фотокаталитическую активность приготовленного нанокатализатора [28].

Характеристики материалов

Кристаллическая структура и фазовая информация GO и Ag @ rGO были исследованы с помощью XRD с помощью спектральной системы Bruker (XRD, D2 Phaser, США), оснащенной монохроматизированным Cu K-излучением со средней длиной волны 0,154 нм (5-80 °) с использованием скорость сканирования 0,05 / мин. Спектрометр FTIR Perklin Elmer 3100 со спектральным диапазоном 4000–400 см ⁻¹ с увеличением на 32 скана и разрешением 0,2 см ⁻¹ был использован для обнаружения функциональных групп и других молекулярных колебаний приготовленных образцов. Оптические свойства регистрировали на спектрофотометре UV-Vis (TECAN infinite M200PRO) в диапазоне 200–700 нм. Морфологию поверхности и межслоевое расстояние синтезированных образцов наблюдали с помощью автоэмиссионного сканирующего электронного микроскопа (FESEM), JSM-6460LV и просвечивающего электронного микроскопа высокого разрешения (HR-TEM) Philips CM30 и JEOL JEM 2100F. Для подтверждения наличия GO, хлопьев Ag / rGO и мод колебаний на Renishaw использовали спектры комбинационного рассеяния света в конфокальном микроскопе комбинационного рассеяния света с длиной волны 532 нм (6 мВт). Спектры фотолюминесценции свежеприготовленных и легированных образцов регистрировали с помощью спектрофлуориметра (JASCO, FP -8300).

Результаты и обсуждение

Фазовая структура и размер кристаллитов полученных нанолистов rGO со вставкой Ag были исследованы с помощью рентгеноструктурного анализа (рис. 3а). Дифрактограмма GO показывает интенсивный рефлекс, расположенный под углом ~ 10,27 °, отнесенный к плоскости (001) с межслоевым расстоянием 0,80 нм [23, 29, 30]. При легировании Ag возникает широкий пик при ~ 25,4 °, который распознается как характерный пик графена, обозначенный как плоскость (002) (JCPDS № # 04-0783) гексагонального графита, с расстоянием d 0,34 нм [23, 30,31 , 32]. Пик (001) показывает, что порошок графита полностью окислен до GO, а пик (002) подтверждает удаление многоуглеводородного шаблона между двумя слоями rGO [30]. После замены Ag пик GO (001) сместился к более высокому значению до 2 θ при 25,4 ° с меньшим d-интервалом, очевидным для окислительно-восстановительной реакции между оксидом графена и ионами серебра (Ag-rGO), и значением d-сдвига после восстановления, вызванного удалением кислородсодержащих групп, которые интеркалируют между слоями восстановленного оксида графена (rGO) как видно на дифрактограмме XRD [29, 32]. Средний размер кристаллитов, оцененный по уравнению Шерера:

Размеры кристаллитов составляют ~ 4.85, 11.3, 11.53, 11.6 и 28.3 нм соответственно. В формуле. (8) к =0,89, β =FWHM, λ =0,154 нм и θ =угол дифракции. Электронная дифракция на выбранной площади (SAED) на фиг. 3b и c, соответствующая рентгенограммам полученных образцов, демонстрирует отчетливые кольцевые особенности и указывает на гексагональную фазу GO и Ag / rGO, проявляющуюся в хорошо кристаллизованных продуктах; кроме того, кольцевое индексирование соответствовало диаграммам XRD.

а Картина XRD. б , c Кольца SAED из свежеприготовленного и легированного серебром RGO ( b ) 0:1 ( c ) 0,010:1. г ИК-Фурье спектры

Инфракрасные спектры с преобразованием Фурье (FTIR) GO и rGO, легированного серебром, показаны на рис. 3d. Наблюдаемый пик ~ 3433 см ^–1 соответствует валентному колебанию O-H [23]. Пики низкого пропускания при 1719 см ^–1 отнести к валентным колебаниям C =O, вызванным группами COOH, и полосе при 1627 см ⁻¹ относят к ароматическим C-C разгибам [10, 33]. Пик на высоте ~ 2371 см ⁻¹ присвоены группам COO [34]. Пик пропускания (~ 650 см ⁻¹ ) является областью отпечатка гибридизированного sp ² углеродная связь, отнесенная к изгибным колебаниям C-H [35]. Ремешок ~ 1082 см ^–1 соответствует C – O – C от валентных колебаний гидроксила, при легировании пиковое значение функциональных групп на легированном образце незначительно изменилось, в то время как их форма осталась аналогичной [23, 29, 36].

Оптические свойства с точки зрения поглощения и анализа ширины запрещенной зоны фотокатализатора Ag-rGO были тщательно исследованы с помощью спектрографа УФ-видимого диапазона в диапазоне 200-700 нм, как показано на рис. 4а. В УФ-видимом спектре GO наблюдается пик характеристик около 230 нм из-за π - π * переход ароматических связей C – C указывает на восстановление обширного сопряженного каркаса sp ² атомы углерода. Другой пик плеча, наблюдаемый при 300 нм, приписывается n - π * переходы связей C =O [19, 23, 31]. И наоборот, эти два пика становились слабее в случае Ag / rGO, соответствующего π - π * переход ароматической связи C – C оказался сдвинутым в красную область на 270 нм, что подтверждает восстановление GO и указывает на отсутствие восстановления электронного сопряжения графена [23, 29]. Поглощение в видимой области (~ 400 нм) из-за их поверхностного плазмонного резонанса НЧ Ag, что является дополнительным свидетельством того, что они используются в качестве активного фотокатализатора в видимом свете для удаления органических тел [23, 29, 37]. Ширина запрещенной зоны рассчитывалась по уравнению Таука; αhν = D ( hν - Например ) ⁿ путем построения ( αhν ) ² vs hν путем экстраполяции линейных аппроксимаций полоса была рассчитана равной 4,10 эВ для GO и от 3,98 до 3,50 эВ для Ag / rGO, ширина запрещенной зоны постепенно уменьшалась с увеличением легирования НЧ Ag, что отчетливо видно на рис. 4b [38].

а УФ-видимые спектры GO и Ag-rGO. б Сравнение пропускной способности

Морфологические характеристики образцов GO и Ag-rGO, выявленные с помощью FESEM и HR-TEM, показаны на рис. 5. Изображения GO (рис. 5a) показывают несколько слоев микроструктур с богатыми морщинами и пушистой морфологией, напоминающей тонкую завесу. На изображениях Ag @ rGO (рис. 5b-d) показаны частично свернутые и скрученные прозрачные нанолисты с небольшими флуктуациями, которые необходимы для поддержания термодинамической стабильности графена из-за его двумерной кристаллической структуры. Нанолисты демонстрируют чрезвычайно чистые, шелковистые и волнистые структуры, и эта особенность может быть важна для предотвращения агрегации листов rGO и сохранения поверхности для облегчения прикрепления наночастиц Ag к листам графена, которые могут быть визуализированы на изображениях HR-TEM [36]. Соответствующие изображения ВР-ПЭМ (рис. 6а ₁ -d ₁ ), GO демонстрирует пластинчатую и пластинчатую структуру с чистой площадью поверхности (Рис. 6a ₁ ), в образце Ag-rGO (рис. 5б ₁ ) несколько складок из-за их искажений из-за высокой доли sp ³ Связи C – O [29]. При увеличении концентрации НЧ Ag (рис. 6 c ₁ , d ₁ ) изображения показали хорошо диспергированное и однородное рассеяние НЧ Ag сферической формы на поверхности листов rGO со средним размером частиц 10-12 нм [23, 29]. На рис. 6 d ₁ с более высокой концентрацией (10%) Ag увеличивается агрегация частиц, что очевидно для легированных частиц.

( а - г , а ₁ - г ₁ ) FESEM и HR-TEM изображения GO и Ag / rGO ( a , а ₁ ) GO ( b , b ₁ ) 0,050:1 ( c , c ₁ ) 0,075:1 и ( d , d ₁ ) 0,10:1

а - г d-интервал из изображений HR-TEM Ag-rGO ( a ) 0,025:1 ( b ) 0,050:1 ( c ) 0,075:1 ( d ) 0,10:1

Изображения с чрезвычайно высоким разрешением до 5 и 10 нм образцов Ag / rGO можно отчетливо наблюдать на рис. 6a-d. Области, обведенные кружками, указывают на присутствие наночастиц Ag с шагом решетки нанокристалла Ag приблизительно 0,235 нм [23, 29].

Фотолюминесцентный анализ (ФЛ) был проведен для исследования времени жизни, переноса и захвата электронно-дырочной пары и изучения взаимодействия между графеновыми наноструктурами, его влияния на фотокаталитический отклик, показанный на рис. 7a [39, 40]. Графит не проявляет люминесцентных свойств из-за нулевой ширины запрещенной зоны. Тем не менее, при уменьшении размера до наномасштаба запрещенная зона становится широкой из-за эффекта квантового ограничения. В нанолистах из GO и rGO оксидные группы и углеродные вакансии изменили графен, чтобы сформировать любой углеродный нанокластер, который демонстрирует полупроводниковое поведение и явление люминесценции, на которое может влиять размер или доля цепочек и кластеров [40, 41]. В спектрах ФЛ пики люминесценции располагались при ~ 330, 565 и 608 нм, что связано с рекомбинацией электронно-дырочных пар в локальном состоянии sp ² кластеры углерода, объединенные с sp ³ матрица. Следовательно, люминесценция rGO связана с исчезнувшими функциональными группами кислорода, которые способствуют протеканию путей между sp ² кластеры [40]. Значительный пик при ~ 565 нм резко снижается в случае rGO с восстановлением уменьшенных функциональных групп оксида GO и sp ² кластеры углерода расширяются одновременно [41].

а Спектры ФЛ. б Рамановские спектры приготовленных образцов. c Область увеличения рамановских спектров

Рамановская спектроскопия использовалась для исследования электронных и структурных свойств контрольного образца и Ag @ rGO для различения упорядоченных и неупорядоченных углеродных структур, как показано на рис. 7b, c. В случае GO две полосы расположены на ~ 1340 и ~ 1590 см ⁻¹ назначены как диапазоны D и G соответственно. Полоса D отнесена к режиму дыхания k точечных фононов с A _1g симметрия и полоса из sp ³ атомы углерода; Полоса G предполагает характерный пик sp ² гибридная структура, которая показывает симметрию и способность к кристаллизации углерода и вводит E _2g фононное рассеяние атомов углерода [32, 33, 36]. Более того, полоса D очевидна для поверхностных дефектов, и возникают структурные дефекты с присоединенными гидроксильными и эпоксидными функциональными группами с углеродными базисными плоскостями [36]. Полоса G является только рамановской модой в графене, возникающей в результате обычного процесса комбинационного рассеяния света первого порядка, и соответствует центру зоны в плоскости, дважды вырожденной фононной моде (поперечной (TO) и продольной (LO) оптической) с E _2g. симметрия [42]. В случае рамановского спектра Ag-rGO, наблюдаемого при 1338 см ⁻¹ (Полоса D), 1583 см ⁻¹ (Полоса G) и 2682 см ⁻¹ (2D-полоса) есть дополнительный пик с центром на 2900 см ⁻¹ (Полоса D + G), которая представляет беспорядок из-за комбинационного рассеяния на рис. 7b, c [31, 35, 42,43,44,45]. D- и 2D-моды возникают в результате двойного резонансного процесса второго порядка между неэквивалентными k-точками в зоне Бриллюэна (BZ) графена, так как 2D-полоса указывает на второй порядок D-полосы, которая намекает на обертон D-полосы с ее существованием из-за двух колебательные процессы телефонной решетки; тем не менее, это не связано с такими дефектами, как D-полоса на рис. 7в [35, 41]. Вариации относительных интенсивностей полос G и D в спектрах комбинационного рассеяния ОГ при восстановлении обычно связывают с изменением состояния электронного сопряжения. Это изменение предполагает увеличение количества sp ² атомные домены после восстановления GO [46]. Отношение интенсивностей полосы D к G определяет степень разупорядоченности в графитовых слоях; Я _D / I _G =0,87 для легированного свободного образца (GO), I _D / I _G =1,15 для образцов, легированных серебром, и увеличение отношения указывает на уменьшение среднего размера sp ² углеродные домены после синтеза Ag @ rGO, а соотношение интенсивностей между полосой 2D и G (I _2D / I _G ), равный 1,69, были использованы для исследования концентрации электронов в rGO [31, 32, 35, 47].

Наночастицы Ag, когда они легированы в полупроводниковый материал, создают контактную разность потенциалов из-за их различных функций выхода. Эта разность потенциалов называется барьером Шоттки. Как показано на рис. 8, изгиб ленты при образовании контакта после достижения равновесия зависит от относительных энергий работы выхода металла (ϕ _M ) и полупроводник (ϕ _B ) компоненты. Это явление может значительно повысить эффективность разделения зарядов, если оно может вызвать направленную миграцию фотогенерированных электронов из полупроводника в металл. Другими словами, это может привести к созданию эффективных центров захвата электронов для подавления электронно-дырочной рекомбинации [48].

Качественная электронная зонная структура нанолистов, декорированных серебром

Фотокаталитическая активность нанолистов GO и Ag / rGO обусловлена ​​их большой площадью поверхности и малой шириной запрещенной зоны. Таким образом, Ag / rGO демонстрирует существенное улучшение фотодеструкции МБ, и краситель полностью разрушается (рис. 9b) за 120 мин. Уравнение псевдопервого порядка можно использовать для уточнения фотокаталитической эффективности (рис. 8a) образцов GO и Ag / rGO, используя следующее выражение.

где Co - начальная концентрация красителя и C _t - концентрация в момент времени, k представляет собой кажущуюся константу скорости процесса разложения, которая отображается на графике оптической плотности (рис. 9a), т.е. значение k для GO составляет около 0,1300 мин ⁻¹ и k чрезвычайно увеличивается в случае Ag / rGO (0,1300 мин ⁻¹ до 0,7459 мин ⁻¹ ). На рисунке 9c показано сжатие% деградации со временем, GO показывает эффективность 65% и постепенное увеличение с концентрацией легирования. Ag / rGO (0,10:1) демонстрирует максимальный% деградации до 100%, что, вероятно, связано с синергетическими эффектами НЧ Ag [49, 50]. Наконец, на основании результатов настоящего исследования можно предположить, что Ag / rGO является отличным продуктом, который можно использовать для очистки воды от органических красителей.

а График зависимости -ln (Ct / C0) от времени для восстановления красителя. б График соотношения концентраций (C / C ₀ ) против времени. c Деградация (%) сравнение всех образцов

Заключение

GO был успешно получен с помощью модифицированного метода хаммеров, а rGO был синтезирован термической обработкой во время введения Ag (2,5, 5, 7,5 и 10 мас.%) Гидротермальным путем. Согласно рентгенограмме, сдвиг пика и уменьшение расстояния d (от 0,34 до 0,023 нм) указывают на окислительно-восстановительную реакцию GO при легировании Ag с гексагональной кристаллической структурой; наблюдается увеличение среднего размера кристаллитов (с 4,85 до 15,6 нм) при замещении Ag. Спектры FTIR подтвердили пик пропускания около 650 см ^-1 который является областью отпечатка гибридизированного sp ² углеродная связь, обозначенная как изгибная вибрация C-H, раскрывает информацию о других присоединенных функциональных группах. Характерный пик, приписываемый π - π * и n - π * склеивание и красное смещение пиков. Он подтверждает присутствие Ag, как выяснилось с помощью УФ-видимой спектроскопии, очевидное уменьшение ширины запрещенной зоны (от 4,10 до 3,50 эВ) при увеличении степени легирования, которое было рассчитано с помощью уравнения Таука. Морфологические особенности показывают наложения слоев GO и Ag / rGO с шагом решетки ~ 0,235 нм, сферической формой и размером (10-12 нм) наночастиц Ag, визуализированных с помощью HR-TEM. Атомы углерода локального состояния sp ² кластеры, объединенные с sp ³ матрица, значительное уменьшение пика в случае rGO и расширенного sp ² кластер углерода при легировании подтвержден спектрами ФЛ. _{1 г} симметрия в sp ³ атомы углерода в полосе D, sp ² Гибридная структура, которая выявляет симметрию и способность к кристаллизации углерода и вводит рассеяние фононов E2g атома углерода и поверхностные дефекты, были рассчитаны с помощью спектров комбинационного рассеяния света. Фотокаталитическая активность реагирует на Ag / rGO (0,10:1) и снижает 100% концентрацию MB. Эти данные свидетельствуют о том, что приготовленный нанокатализатор не проявляет опасного поведения при очистке воды и является отличным нанокатализатором для удаления органических загрязнителей из сточных вод.

Доступность данных и материалов

Все данные полностью доступны без ограничений.

Сокращения

UV-Vis:

Ультрафиолетовая видимая спектроскопия

XRD:

Рентгеновская дифракция

FTIR:

Инфракрасная спектроскопия с преобразованием Фурье

EDS:

Энергодисперсионная рентгеновская спектроскопия

SEM:

Сканирующая электронная микроскопия

ТЕМ:

Просвечивающая электронная микроскопия

JCPDS:

Объединенный комитет по стандартам порошковой дифракции