Фаза скирмиона в тонких пленках MnSi, выращенных на сапфире путем обычного распыления

Введение

Топологически защищенные киральные скирмионы обладают вихревой нетривиальной закрученной спиновой текстурой, где магнитные спины, стабилизированные взаимодействием Дзялошинского-Мориа (DMI), неколлинеарно выравниваются вокруг сферы [1]. Большой DMI обычно индуцируется в нецентросимметричных ферромагнетиках из-за нарушенной инверсионной симметрии [2]. Эта сложная спиновая текстура привлекла огромное внимание из-за интригующих физических свойств как для фундаментальных исследований, так и для возможных применений в технологиях будущего [3, 4]. По сравнению с магнитными доменными стенками, скирмионные домены демонстрируют стабильное управляемое током движение при исключительно низкой плотности тока, что позволяет использовать устройства спинтроники с низким энергопотреблением [5].

MnSi с нецентросимметричной фазой B20 представляет собой архетипический гелимагнитный материал, содержащий скирмионную решетку, который теоретически и экспериментально изучался на протяжении десятилетий 6,7,8,9,10]. В скирмионной решетке MnSi наблюдается спиновый переносящий момент (STT), что привело к дальнейшим исследованиям инжекции спин-поляризованных токов [5]. В частности, размер скирмионов MnSi составляет ~ 18 нм, что считается малым среди известных групп со спиновыми текстурами скирмионов [11]. STT имеет тенденцию к значительному увеличению при уменьшении размера скирмиона [12, 13]. Хотя параметры материала влияют на размер скирмиона, DMI и ферромагнитное обменное взаимодействие в основном вносят вклад в определение размера скирмиона [14]. В этом отношении MnSi имеет прекрасные перспективы как хороший кандидат для прикладной физики.

Для подтверждения очевидных скирмионов использовались различные инструменты измерения, такие как просвечивающая электронная микроскопия Лоренца, магнитная просвечивающая мягкая рентгеновская микроскопия, магнитно-силовая микроскопия и малоугловое рассеяние нейтронов 15,16,17,18]. Такие микроскопические инструменты позволяют напрямую идентифицировать скирмионную решетку в реальном пространстве, но необходимы высококачественные монокристаллы или эпитаксиальные тонкие пленки, которые выращиваются с помощью специальных инструментов с высоковакуумной камерой. Другой способ выявить существование скирмионов - это измерить свойства магнитотранспорта и топологический эффект Холла (THE), как показано в предыдущих отчетах [9, 9,19,20,21]. Скирмионы можно наблюдать даже в поликристаллических образцах, поскольку они являются топологическими объектами, в которых топологическая фаза менее восприимчива к примесям или кристаллической природе [22].

Здесь мы сообщаем о магнитотранспортных свойствах поликристаллического MnSi, выращенного с помощью обычного распыления. Мы использовали рентгеновскую дифракцию (XRD) и просвечивающую электронную микроскопию (TEM), чтобы идентифицировать единственную фазу кристаллов MnSi и их кристалличность. Магнитный переход при температуре около 25 К был обнаружен путем измерения зависимых от температуры кривых намагничивания и сопротивления, где данные магнитосопротивления также показали различимую форму на границе температуры перехода. Мы успешно извлекли сигнал THE из измеренного холловского сопротивления и построили контурное отображение топологического холловского сопротивления как функции температуры и магнитного поля. Более того, анализ вклада аномального холловского сопротивления в пленках MnSi предполагает стабилизацию скирмионной фазы в более широком диапазоне температур и магнитных полей, хотя и примесях и дефектах в поликристаллическом образце MnSi. Наши результаты показывают, что скирмионы можно наблюдать в поликристаллических пленках MnSi, выращенных с помощью простых и недорогих инструментов, и можно стимулировать дальнейшие исследования подобных материалов, обладающих скирмионными решетками.

Методы

Пленки MnSi были нанесены на Si (001) и c сапфир (Al ₂ О ₃ ) подложек постоянным током (DC) / радиочастотным (RF) магнетронным распылением с базовым давлением 1,0 × 10 ^–6 Торр. Пленки MnSi были выращены при комнатной температуре и давлении Ar 10 мТорр путем совместного распыления мишеней из Mn и Si в течение 5 мин. Мощность постоянного тока для мишени Mn составляла от 10 до 20 Вт, а ВЧ-мощность для мишени Si составляла 100 Вт. После осаждения MnSi выращенный MnSi кристаллизовался путем отжига in situ в течение 2 часов в печи. температурный диапазон 550–590 ° C. Кристаллическую фазу и структуру образцов исследовали методом XRD с источником рентгеновского излучения Mo и Ag при 60 кВ. Морфологические характеристики и химический состав образцов были проанализированы с помощью сканирующей электронной микроскопии (SEM), атомно-силовой микроскопии (AFM) и просвечивающей электронной микроскопии высокого разрешения (HR-TEM), оснащенной энергодисперсионной спектроскопией (EDS). Магнитные и электрические свойства были измерены с помощью сверхпроводящего квантового интерференционного магнитометра с вибрирующим образцом (SQUID-VSM), где магнитное поле и температура изменялись до 50 кЭ и вниз до 2 К соответственно.

Результаты и обсуждение

Рост пленок MnSi был хорошо описан в предыдущих отчетах с использованием различных методов [2, 9, 2,9,21,22,23,24,25]. Однако для большинства методов выращивания MnSi требуются специальные установки со средой сверхвысокого вакуума, в то время как разработка традиционного магнетронного распыления с относительно низким базовым давлением еще не началась. Поскольку рассогласование решеток между подложкой Si (001) и кубической структурой MnSi оценивается примерно в 19%, мы протестировали оптимальные условия роста пленок MnSi на подложках Si (001). Был использован метод совместного распыления с мишенями из Mn и Si, и условия роста, такие как ВЧ-мощность, температура роста и обработка отжигом, тщательно контролировались для выращивания пленок MnSi (Дополнительный файл 1:Таблица S1). Агуф и др. . сообщили, что осажденные пленки MnSi были аморфными, если они не были кристаллизованы обработкой отжигом [23]. Действительно, мы обнаружили, что первоначально осажденный аморфный MnSi превратился в кристаллизованную фазу MnSi после обработки отжигом (дополнительный файл 1:рис. S1). Однако большинство результатов с использованием подложек Si (001) показали, что смешанные фазы MnSi и Mn ₅ Si ₃ наблюдались с помощью измерений XRD. По этой причине подложки Si (001) были заменены на Al ₂ . О ₃ подложки с низким рассогласованием кристаллической решетки (~ 4,2%).

На рис. 1 представлены рентгенограммы пленок MnSi, выращенных на Si (черная сплошная линия) и Al ₂ . О ₃ (синие и красные сплошные линии) подложки, на которых пленки MnSi на Si (001) и на Al ₂ О ₃ # 1 были нанесены при тех же условиях выращивания (мощность 15 Вт для Mn, мощность 100 Вт для Si, обработка отжигом при 590 ° C). Обратите внимание, что пики подложки не отображались для всех образцов, поскольку использовался метод дифракции рентгеновских лучей скользящего падения. Звездочка на рисунке указывает на Mn ₅ Si ₃ (Карта ICSD № 04–003-4114) фаза. Для пленки MnSi на Si (001) в основном наблюдались пики MnSi; кроме того, пять пиков совпадают с Mn ₅ Si ₃ фаза и несколько пиков неизвестных примесей. Однако мы обнаружили, что пики, относящиеся к Mn ₅ Si ₃ фазы были подавлены, и неизвестные пики исчезли для MnSi на Al ₂ О ₃ №1. Кроме того, MnSi на Al ₂ О ₃ Образец № 2, в котором мощность Mn и температура отжига снизились до 10 Вт и 550 ° C, соответственно, показал только пики MnSi (карта ICSD № 04–004-7568).

Картины XRD пленок MnSi на Si [(001), черная сплошная линия] и Al ₂ О ₃ (синие и красные сплошные линии) подложки. Все пики относятся к кубической фазе MnSi типа B20 и отмечены зелеными пунктирными линиями. Звездочки на сплошных черных и синих линиях указывают на пики Mn ₅ Si ₃ фаза

Хотя свежий MnSi на Al ₂ О ₃ №2 показала несколько дефектную поверхность, наблюдалась очень однородная и небольшая неровная поверхность, как показано на СЭМ-изображении на Рис. 2а и на топографическом изображении АСМ на Рис. 2b. В масштабе 15 × 15 мкм изображения АСМ среднеквадратичная шероховатость оказалась меньше 1 нм. Чтобы охарактеризовать детальную структуру и химический состав, поперечный ПЭМ-анализ выращенного MnSi на Al ₂ О ₃ №2 были выполнены. На рис. 2с показано типичное ПЭМ-изображение поперечного сечения MnSi на Al ₂ . О ₃ №2 в межфазной области. Обратите внимание, что никаких дефектов упаковки или значительных дефектов не наблюдалось. Когда пленки MnSi выращиваются обычным распылением в камере с относительно низким вакуумом, трудно ожидать, что MnSi будет расти эпитаксиально в предпочтительном направлении поверхности подложек, учитывая структурные параметры, такие как несоответствие решеток и химическая связь. Наши пленки MnSi, выращенные на Al ₂ О ₃ имеют поликристаллическую природу, что подтверждается рентгенограммами (рис. 1) и быстрым преобразованием Фурье (БПФ) ПЭМ-изображения [вставка на рис. 2с]. Мы исследовали химический состав свежевыращенных пленок MnSi. Как видно на карте TEM-EDS на рис. 2d, присутствие только элементов Mn и Si было обнаружено в нескольких различных областях, и было оценено атомное отношение Mn / Si =1:1,1. Мы проверили скорость роста пленок MnSi, контролируя время роста. Толщина выращенных пленок MnSi линейно зависит от времени роста (дополнительный файл 1:рис. S2).

Морфологические и структурные характеристики пленки MnSi, выращенной на Al ₂ О ₃ субстрат. а СЭМ-изображение выращенной пленки MnSi. б Топографическое изображение AFM, соответствующее a . Среднеквадратичная шероховатость составляет менее 1 нм. c Типичное изображение HR-TEM пленки MnSi, выращенной на сапфире. Вставка:БПФ из выбранной области MnSi на изображении HR-TEM. г Элементное отображение ЭДС поперечной пленки MnSi

На рис. 3а показана температурная зависимость намагниченности MnSi на Al ₂ . О ₃ (толщина 25 нм), измеренная в неплоскостном магнитном поле 1 кЭ. Намагниченность значительно падает при температурах выше 25 К, что указывает на температуру ферромагнитного перехода ( T _C ), аналогично объемному MnSi [26, 27]. Удельное сопротивление в зависимости от температуры проявляет металлическое поведение выше T _C , как показано на рис. 3b. Ниже T _C , удельное сопротивление имеет тенденцию к уменьшению с T ² зависимости при понижении температуры из-за связи носителей заряда со спиновыми флуктуациями в гелимагнитной фазе [28]. Как видно на вставке к рис. 3b, производная удельного сопротивления в зависимости от температуры выделена T _C пленок MnSi примерно при 25 К. Поликристаллы и дефекты на поверхности приводят к низкому отношению остаточного сопротивления, то есть [ ρ (300 К) / ρ (5 КБ)] ~ 1,7.

а Зависимость намагниченности с полевым охлаждением от температуры для пленки MnSi толщиной 25 нм во внешнем магнитном поле 1 кЭ. б Продольное сопротивление в нулевом поле как функция температуры. На вставке:производная сопротивления как функция температуры, подчеркивающая аномалию магнитного перехода. c Перпендикулярное магнитосопротивление при 2, 25 и 50 К. Для наглядности добавлены произвольные смещения, а магнитосопротивление, измеренное при 50 К, увеличено в 10 раз

На рисунке 3в показано магнитосопротивление для магнитных полей, перпендикулярных плоскости пленки при различных температурах:2 К, 25 К и 50 К. Как мы обсуждали выше, поскольку выращенные пленки MnSi имели поликристаллическую природу, магнитный фазовый переход от магнитосопротивление явно не наблюдалось. Однако в слабых магнитных полях температурная зависимость магнитосопротивления имела заметные особенности. При повышении температуры форма магнитосопротивления вблизи нулевого магнитного поля менялась от плоских (2 К) до острых (25 К) и широких (50 К) пиков.

Что касается спин-кирального эффекта Холла, то THE может быть вызван DMI, возникающим из-за сильного спин-орбитального взаимодействия и нецентросимметричной кристаллической структуры B20 [29], которая считается отличительным признаком существования скирмионной фазы. Мы выполнили измерения удельного сопротивления Холла, чтобы выявить аномальное удельное сопротивление, связанное с THE. Общее сопротивление Холла можно выразить как комбинацию трех составляющих:

где ρ _{нормальный} , ρ _AHE , и ρ _THE - нормальное, аномальное и топологическое холловское сопротивления соответственно. R ₀ - нормальный коэффициент Холла, а α , β , и b - константы, соответствующие косому рассеянию, боковому скачку и собственным вкладам в аномальное холловское сопротивление. Кроме того, n _Skx относительная плотность скирмионов, P - поляризация электронов проводимости, R _TH - топологический коэффициент Холла, а B _eff - эффективное магнитное поле, полученное из фазы Берри в реальном пространстве [20, 30]. Топологический вклад Холла может быть извлечен путем вычитания членов нормального и аномального холловского сопротивления из измеренного полного холловского сопротивления.

На рисунке 4a показаны данные Холла после деконволюции для извлечения сигнала THE при 10 K в виде синей кривой, включая нормальное (зеленая линия) и аномальное (красная кривая) сопротивления Холла. Обратите внимание, что положительный наклон ρ _{нормальный} указывает на p -типа мажоритарных носителей, и ρ _AHE является отрицательным, что согласуется с таковыми для объемного MnSi [31], тонких пленок [9] и нанопроволок [20]. ρ _{нормальный} получается из линейной аппроксимации в сильных магнитных полях, и ρ _AHE берется непосредственно из данных намагниченности. ρ _THE в зависимости от температуры отображается на рис. 4б. Интересно, что знак ρ _THE перевернулось на границе 25 К, где ожидался магнитный переход. Знак ρ _THE очень чувствительна к спиновой поляризации носителей заряда. В зонной структуре MnSi локализованные электроны в d полосы влияют на плотность состояний вблизи уровня Ферми, в то время как коллективизированные электроны в s полоса вносит небольшой вклад в зонную структуру [31], что делает поляризацию спина очень тонкой. Кроме того, поскольку спиновая поляризация может быть изменена внешними факторами, такими как деформация растяжения и чистота кристалла в зависимости от температуры [9], знак ρ меняется на противоположный. _THE в нашем поликристаллическом образце MnSi разумно. На рисунке 4c представлено контурное отображение ρ _THE как функция магнитного поля и температуры. В то время как скирмионная фаза в объемном MnSi наблюдалась в узком температурном диапазоне, близком к температуре магнитного перехода, отличное от нуля значение ρ _THE собиралось от 2 до 40 К независимо от знака. Абсолютное значение ρ _THE имели максимум 36 нОм см при 10 К и 4 кЭ, больше, чем у тонких пленок, выращенных методом МЛЭ (10 нОм см) [9], объемных (4,5 нОм см) [32] и нанопроволоки (15 нОм см) [ 20], но аналогичен тонким пленкам, выращенным внеосевым магнетронным распылением в сверхвысоковакуумной камере [25].

а Типичная кривая сопротивления Холла при 10 К. Сигнал THE (синяя кривая) извлекается путем вычитания нормального (зеленая линия) и аномальных сигналов Холла (красная кривая) из общего измеренного сопротивления Холла (черная кривая). б Топологические сопротивления Холла при различных температурах, полученные с использованием той же процедуры, которая подробно описана в тексте. c Контурное отображение сигнала THE как функции магнитного поля и температуры, построенное путем интерполяции топологического сопротивления Холла между температурами. г Аномальное сопротивление Холла как функция квадрата продольного магнитосопротивления ниже температуры, при которой топологическое сопротивление Холла не равно нулю

ρ _AHE состоит из трех компонентов:косого рассеяния, бокового скачка и собственных вкладов. Следствием масштабирования аномального холловского вклада является то, что ρ _AHE пропорциональна внутреннему вкладу \ (\ rho_ {xx} ^ {2} \), связанному с фазой Берри в импульсном пространстве [33]. На рис. 4d мы построили ρ _AHE против \ (\ rho_ {xx} ^ {2} \) при 20 кЭ, показывая очевидное отклонение от линейной зависимости. Нарушение масштабирования предполагает, что аномальный эффект Холла имеет отношение к внешнему косому рассеянию и вкладу боковых скачков, вызванных примесями и дефектами в нашем поликристаллическом образце MnSi, сохраняя стабилизацию скирмионной фазы в более широком диапазоне температур и магнитных полей. / P>

Заключение

Таким образом, мы продемонстрировали метод выращивания пленок MnSi на Al ₂ . О ₃ обычным магнетронным распылением в камере с относительно низким вакуумом. Совершенно необходимо разработать простой способ изготовления различных наноструктур [34, 35]. Спектроскопический и морфологический анализы подтвердили, что осажденные пленки MnSi имеют поликристаллическую природу с очень однородной и малошероховатой поверхностью. Транспортные свойства демонстрируют собственные характеристики MnSi, хотя температура магнитного перехода была немного ниже, чем у предыдущих результатов. Что еще более важно, мы наблюдаем стабильную фазу скирмиона в широком диапазоне температур и магнитных полей, даже в наших поликристаллических пленках MnSi, что объясняется сложным значением вклада холловского сопротивления. Эта работа открывает возможность для обширных исследований материалов, содержащих скирмионные фазы, помимо необходимости получения монокристаллов или тонких эпитаксиальных пленок.

Доступность данных и материалов

Все данные, полученные или проанализированные в ходе этого исследования, включены в эту опубликованную статью и файлы с дополнительной информацией к ней и доступны у соответствующего автора по разумному запросу.

Сокращения

DMI:

Взаимодействие Дзялошинского – Мория

STT:

Крутящий момент передачи вращения

THE:

Топологический эффект Холла

XRD:

Рентгеновская дифракция

ТЕМ:

Просвечивающий электронный микроскоп

Al ₂ О ₃ :

Сапфир

DC:

Постоянный ток

RF:

Радиочастота

SEM:

Сканирующая электронная микроскопия

AFM:

Атомно-силовая микроскопия

HR-TEM:

Просвечивающая электронная микроскопия высокого разрешения

EDS:

Энергодисперсионная спектроскопия

SQUID-VSM:

Сверхпроводящий квантовый интерференционный магнитометр с вибрирующим образцом

RMS:

Среднеквадратичное значение

БПФ:

Быстрое преобразование Фурье

T _C :

Температура ферромагнитного перехода