Анализ полного спектра поверхностных плазмонных нанолазеров на основе перовскита

Введение

Перовскиты на основе галогенида метиламмония MAPbX ₃ , (MA =CH ₃ NH ₃ , X =I, Br, Cl), класс гибридных органических-неорганических полупроводников, демонстрируют превосходные оптические свойства, подходящие для полупроводниковых лазеров, из-за их низких скоростей безызлучательной рекомбинации и большого времени жизни носителей заряда [1]. Кроме того, смешанные галогенидные гибридные перовскиты могут обеспечивать широкую перестройку энергетической запрещенной зоны, соответствующую длинам излучаемых волн, покрывающих видимую и часть ближней инфракрасной областей спектра [2,3,4]. Было доказано, что несколько перовскитов являются эффективными материалами для оптического усиления, например, в форме тонких пленок, нанопластин и нанокристаллов [2, 4,5,6,7,8,9,10]. Однако высокий порог генерации является проблемой при использовании перовскитов в практических приложениях, таких как генерация с электрическим приводом [11] или в оптоэлектронных интегральных системах. Их высокое кристаллическое качество (монокристалл) может уменьшить потери на рассеяние [12] и снизить порог в процессе накачки. Недавно были успешно продемонстрированы обрабатываемые в растворе перовскитные нанопроволоки (ННК) [1]. Обладая двумя торцевыми гранями в качестве отражателей, ННК из перовскита естественным образом образуют миниатюрный оптический резонатор. Преимущества, в дополнение к их замечательным электрическим свойствам из-за их сильной собственной силы экситонных колебаний, делают перовскитовые ННК отличной платформой для реализации миниатюрных устройств, таких как недорогие и низкопороговые экситон-поляритонные лазеры при комнатной температуре в компактном корпусе. размер [6, 13,14,15,16].

Однако влияние оптических мод, связанных с полостями NW, ограничено дифракционным пределом. Поверхностные плазмонные поляритоны (SPP) использовались для минимизации размеров элементов электромагнитных мод [17, 18]. В последнее время были исследованы различные плазмонные резонаторы ННК [19,20,21,22,23]. Резонаторы в схеме металл-диэлектрик-полупроводник особенно перспективны для поддержания гибридных плазмонных запрещенных мод [24,25,26,28]. Поэтому мы помещали образцы легированных или чистых ННК перовскита на металлические пластины, покрытые изолятором, для формирования плазмонных полостей Фабри-Перо. Резонансные моды, возникающие в результате циркуляции вдоль длинных осей ННК управляемых мод плазмонного зазора, сильно ограничиваются ННК. Уменьшенный эффективный модальный объем может увеличить локальную плотность состояний фотонов и силу связи между экситонами и фотонами. В данной работе исследованы лазерные характеристики предложенного нанолазера как надежного резонатора для генерации. Например, торцевые грани ННК могут быть недостаточными для отражения управляемой плазмонной моды зазора в качестве зеркал, что может резко увеличить пороговое усиление резонаторов. Кроме того, интенсивные исследования заключаются в способности распространенных плазмонных металлов, таких как золото (Au), серебро (Ag), алюминий (Al) или медь (Cu), эффективно снижать модальный объем без какого-либо ухудшения характеристик лазера во всем видимом диапазоне. ближняя инфракрасная область спектра длин волн.

В данной работе мы проанализировали характеристики нанолазеров на основе перовскита, размещенных на различных SiO ₂ металлические пластины (Au, Ag, Al) с покрытием в широком спектре методом конечных элементов (FEM:пакет COMSOL [29]). Для монокристаллического чистого перовскита MAPbX ₃ , окна спектрального усиления, связанные с полосными переходами в первой зоне Бриллюэна для X =Cl, Br, I, составляют приблизительно 2,9 эВ, 2,2 эВ и 1,5–1,6 эВ [30] соответственно с соответствующими длинами излучающих волн λ =425, 555 и 800 нм. ННК, изображенные на вставке к рис. 1а, иллюстрирующие активную область в предлагаемых нанорезонаторах, имеют гладкую морфологию поверхности, которая может уменьшить потери на рассеяние во время генерации. Путем преобразования перовскитов в перовскиты, легированные другим анионом галогена, с использованием метода реакции ионного обмена [31], мы можем расширить спектр излучения перовскитов до почти полностью видимой области длин волн. Из всех плазмонных металлов Ag демонстрирует относительно низкие потери металла в видимой области длин волн, а Al, будучи недорогим элементом, привлекает значительное внимание из-за его превосходных плазмонных свойств в диапазоне длин волн от синего до ультрафиолетового [32]. Обычно считается, что золото подходит для генерации плазмонных волн в инфракрасной области. Эти три металла выбраны в качестве плазмонных сред для усиления взаимодействия заряда и фотонов в системе.

Плазмонная перовскитовая нанополость. а Принципиальная схема предлагаемой плазмонной нанополости. Нанопроволока перовскита помещена на SiO ₂ покрытая металлическая подложка. Две торцевые грани нанопроволоки длиной в несколько микрометров, которые функционируют как отражатели, естественным образом образуют плазмонную полость. На вставке - фотография MAPbBr ₃ , полученная с оптической микроскопии. NW на SiO ₂ -покрытый Ag субстрат. б – г Модальные профили (в поперечном разрезе) составляющей электрического поля | E | моды объемного резонанса, рассчитанной методом трехмерных конечных элементов. Сильно ограниченный модальный профиль моды плазмонной щели показан на ( b ). Резонансная картина, показанная на ( d ) изображает особенности гибридной плазмонной моды, возникающей из-за связи фотонной моды NW и распространяющейся поверхностной плазмонной волны. Помимо очевидного рисунка стоячей волны вдоль длинной оси ( z -направление), как показано в ( c ), боковое ограничение режима ( x -направление) достаточно сильное

Во-первых, мы исследовали модальные особенности основных гибридных плазмонно-управляемых мод на SiO ₂ / Ag, SiO ₂ / Al и SiO ₂ Металлические пластины Au с использованием двумерного (2D) МКЭ. Гибридные плазмонные запрещенные моды возникают из-за связи между фотонными и поверхностными плазмонными модами на границе раздела диэлектрик-металл. Сильная сила связи может привести к серьезным внутренним потерям материала из-за большого перекрытия мод с металлом, которое в значительной степени зависит от толщины зазора t _g . Соответственно, мы решили модальные потери, модальные профили, факторы ограничения и пороговое усиление прозрачности гибридных плазмонных запрещенных мод при различной толщине зазора t _g , как показано на рис. 1b. Ширина ННК была установлена ​​на 100 нм при длине резонатора L . 2,67 мкм, что сопоставимо с ННК, полученной методом самосборки [33, 34]. Впоследствии расчеты резонансных мод в нанополостях выполняются с помощью трехмерного (3D) МКЭ [29]. Эмпирические расчеты доказали, что Ag является лучшим металлом для MAPbBr ₃ нанолазер.

Поэтому мы разработали низкопороговый MAPbBr ₃ нанолазер на SiO ₂ серебряная подложка, покрытая оптической накачкой. Предлагаемый нанолазер имеет чрезвычайно малую модальную площадь, низкий порог генерации и настраиваемые длины волн излучения, которые в будущем могут быть использованы в таких приложениях, как источники света следующего поколения.

Метод

Подготовка полостей из перовскитной нанопроволоки

Поскольку Ag показал лучшие плазмонные характеристики в работе нанолазера, мы использовали MAPbBr ₃ ННК на пластине Ag с SiO ₂ толщиной 10 нм в качестве разделительного слоя для исследования характеристик нанолазера. Пластина Ag была приготовлена ​​с использованием испарителя электронной пушки на подложке Si; параметры роста и отжига были оптимизированы для шероховатости плоской поверхности с последующим нанесением SiO ₂ слой [35]. MAPbBr ₃ Синтез ННК был основан на одностадийном методе самосборки раствора [33, 34]. Сначала 0,15 ммоль MABr и 0,15 ммоль PbBr ₂ . порошки растворяли в 5 мл N, N-диметилформамида, который действовал как раствор-предшественник. Затем раствор прекурсора выливали по каплям на SiO ₂ . покрытые Ag пластины. Во-вторых, подложку, поддерживающую пластины из серебра, помещали на предметный столик в химическом стакане, содержащем дихлорметан. Подложка находилась примерно на 3 см выше жидкой поверхности дихлорметана. Наконец, химический стакан, покрытый одним слоем алюминиевой фольги, помещали в инкубатор при 60 ° C. Через 4 часа процесс испарения жидкости в стакане завершился и MAPbBr ₃ ННК были получены на SiO ₂ покрытые Ag пластины. Затем мы установили нанополости NW, конфигурации которых показаны на рис. 1а, в камере высокого вакуума при 77 К.

Описание действия лазерной генерации

Для исследования генерации одиночного резонатора ННК мы использовали растровый электронный микроскоп для поиска MAPbBr ₃ ННК шириной около 100 нм и длиной, близкой к 3 мкм. После определения местонахождения этих ННК образцы помещали в криокамеру для оптической накачки. Генерация третьей гармоники Nd:YVO ₄ В качестве источника накачки использовался импульсный лазер с длиной волны 355 нм, длительность импульса и частота повторения составляли 0,5 нс и 1 кГц соответственно. Для фокусировки лазерного луча на MAPbBr ₃ был применен объектив × 100 с коррекцией на бесконечность в ближнем ультрафиолетовом диапазоне с числовой апертурой 0,5 (Mitutoyo). НЗ с размером фокусного пятна около 15 мкм в диаметре. Только один NW закачивался за раз. Затем сигнал излучения MAPbBr ₃ NW собирали с помощью той же линзы объектива. К линзе прикреплялось световод с диаметром сердцевины 600 мкм. Для сбора выходного излучения от торцевых зеркал ННК на различных частотах, охлаждаемое азотом устройство с зарядовой связью было присоединено к одиночному монохроматору длиной 320 мм (iHR320, Horiba) на другом конце волокна.

Результаты и обсуждение

Предлагаемая нанополость демонстрирует низкопороговое и сильное модальное ограничение, изображенное на рис. 1а. Мы определили резонансные режимы для исследования характеристик резонатора. Модальные профили нанополости с ННК перовскита на SiO ₂ / Ag представлены на рис. 1. Мы доказали, что поперечные виды профиля резонансной моды | E | б) в пучности профиля по z -ось ( x - г плоскость), (c) в середине тонкой щели (ниже NW) ( x - z плоскости), и (d) разделив пополам северо-запад ( y - z плоскости) соответственно. Как показано на рис. 1b, профиль моды резонатора действительно сильно ограничен особенностями режима управляемого гибридного зазора. Резонансная картина, показанная на рис. 1d, показывает характеристики как NW-фотонных мод утечки (ширина ниже размера отсечки), так и распространяющихся поверхностных плазмонных волн. Помимо очевидного рисунка стоячей волны вдоль длинной оси ( z -направление), изображенное на рис. 1c, поперечное распределение моды (вдоль x -направление), определяемое небольшой ННК наноразмерной ширины, также достаточно ограничено, что согласуется с характеристиками плазмонной моды.

Характеристики плазмонных гибридных перовскитных волноводов

Для исследования характеристик плазмонной генерации в диапазоне длин волн от видимого до ближнего инфракрасного диапазона была использована диэлектрическая функция гибридной версии MAPbCl ₃ , легированного Br. (MAPb (Br _x Cl _{1- x} ) ₃ ) и I-легированный MAPbBr ₃ (MAPb (I _y Br _{1- y} ) ₃ ) были исследованы. В монокристаллическом перовските MAPbX ₃ сложные электронные конфигурации возникают в результате гибридизации состояний органической группы, катионного свинца и анионного галогена, что вызывает множественные электронные переходы. В решетке легированного MAPbX ₃ , легирующие примеси и вакансии, вводимые во время реакции ионного обмена, могут ухудшать кристаллическое качество и размывать дискретные электронные состояния. Поэтому вместо выполнения строгих расчетов зон из первых принципов [36] для выявления каждого отдельного пика поглощения в дисперсионном соотношении диэлектрической функции мы обозначаем эту диэлектрическую функцию ϵ как простая функция ширины запрещенной зоны излучения ( E _г ) смешанных перовскитов (MAPb (Br _x Cl _{1- x} ) ₃ ) с различными легирующими составами ( x ). Поэтому принято правило Мосса [37], \ (\ epsilon (x) =a + b \ sqrt {E_g (x)} \). Диэлектрическая проницаемость ϵ связана с шириной запрещенной зоны излучения E _г смешанных перовскитов (MAPb (Br _x Cl _{1- x} ) ₃ ) с легирующим составом x . В формуле диэлектрическая проницаемость ϵ ( x ) чистых перовскитов MAPbCl ₃ ( x =0) и MAPbBr ₃ ( x =1) на соответствующих им длинах волн излучения 425 и 555 нм [30] был использован для определения констант подгонки a и b . Ширина запрещенной зоны чистых перовскитов определялась по длинам волн излучения. Затем мы получили запрещенную зону смешанного перовскита из соотношения \ ({E} _g ^ {\ mathrm {MAPb} {\ left ({\ mathrm {Br}} _ x {\ mathrm {Cl}} _ {1-x}) \ right)} _ 3} (x) =\ left (1-x \ right) {E} _g ^ {\ mathrm {MAPb} {\ mathrm {Cl}} _ 3} + x {E} _g ^ {\ mathrm { MAPb} {\ mathrm {Br}} _ 3} \) [38]. Как показано на рис. 2, комплексный показатель преломления ( n , k ) MAPb (Br _x Cl _{1- x} ) ₃ определяется диэлектрической проницаемостью \ (n (x) + ik (x) =\ sqrt {\ epsilon (x)} \) для каждого легирующего состава x . При увеличении содержания Br легированный MAPb (Br _x Cl _{1- x} ) ₃ демонстрирует смещенную в красную зону запрещенную зону и излучает на более длинных волнах. Та же процедура была применена для получения ( n , k ) MAPb (I _y Br _{1- y} ) ₃ с легирующим составом y , как показано в правой части рис. 2. Смесь MAPbBr ₃ ( г =0) и MAPbI ₃ ( г =1), MAPb (I _y Br _{1- y} ) ₃ излучает на длинных волнах от 555 до 800 нм. Показатели преломления легированных перовскитов показаны на рис. 2 и используются в следующих расчетах. Показатели преломления чистых перовскитов MAPbCl ₃ , MAPbBr ₃ , и MAPbI ₃ в композициях x =0, x =1 ( y =0) и y =1 равны (2,2; 0,013), (2,30; 0,01) и (2,49; 0,0009). Они излучают на длинах волн 425, 555 и 800 нм соответственно.

Дисперсионные свойства композиционного гибрида MAPbX ₃ . Комплексные показатели преломления ( n , k ) гибридных перовскитов MAPb (Br _x Cl _{1- x} ) ₃ (зеленые линии) и MAPb (I _y Br _{1- y} ) ₃ (красные линии) различного состава ( x и y ) излучающие на длинах волн в видимом и инфракрасном спектре. Показатели преломления чистых перовскитов MAPbCl ₃ , MAPbBr ₃ , и MAPbI ₃ в композициях x =0, x =1 ( y =0) и y =1 равны (2,2; 0,013), (2,30; 0,01) и (2,49; 0,0009). Они излучают на длине волны λ =425, 555 и 800 нм

Затем мы исследовали характеристики основных мод плазмонной щели, которая формируется за счет связи между вытекающими модами с фотонным возбуждением (ниже частоты отсечки) перовскитных ННК и поверхностными волнами, сосредоточенными в основном на границе зазора и металла. Как показано на рис. 3, мы определили модальные потери и фактор ограничения [24] управляемых гибридных плазмонных мод для волновода - смешанного перовскита NW, MAPb (Br _x Cl _{1- x} ) ₃ и MAPb (I _y Br _{1- y} ) ₃ легирующего состава x и y от 0 до 1 на SiO ₂ / Ag, SiO ₂ / Al или SiO ₂ / Au пластина с толщиной зазора t _g на соответствующих длинах волн излучения. Мы определили направленные моды, соответствующие большому диапазону длин волн излучения, от 425 до 555 нм для перовскита MAPb (Br _x Cl _{1- x} ) ₃ и от 555 до 800 нм для MAPb (I _y Br _{1- y} ) ₃ . В этих расчетах комплексные показатели преломления легированных перовскитов составляли ( n , k ), как показано на рис. 2. Дисперсионные показатели преломления металлических слоев Al, Ag и Au были взяты из данных предыдущих экспериментов [39].

Модальные потери и коэффициент ограничения управляемых мод. а , c Модальные потери и b , d фактор ограничения мод управляемой плазмонной щели при фиксированном SiO ₂ толщина зазора, t _g =0 (синие линии), 5 (красные линии) и 15 (зеленые линии) нм, соответствующие легированному перовскиту в фотолюминесцентном спектре от λ =425-800 нм. Гибридный перовскит MAPb (Br _x Cl _{1- x} ) ₃ WG на пластинах Ag (сплошные линии) и Al (пунктирные линии) рассчитываются, как показано на ( a , b ). Из перовскита MAPb (I _y Br _{1- y} ) ₃ РГ на пластинах Ag (сплошные линии), Al (штрихпунктирные линии) и Au (штриховые линии) решены при λ =От 555 до 800 нм, как показано в ( c , d ). Вставки в ( b , d ) открыть модальные профили | E | управляемых плазмонных запрещенных мод на SiO ₂ пластины Ag с покрытием т _g =5 нм для легированных перовскитов составов x =0 (желтый кружок), x =0,58 (красный кружок), y =0 (оранжевый кружок) и y =0,59 (зеленый кружок)

Что касается перовскитов, излучающих на длинах волн от 425 до 555 нм, плазмонный волновод (WG) с NW на Al пластине показал относительно более низкие модальные потери (по сравнению с Ag пластиной) вблизи коротких длин волн, как показано на рис. 3a. Таким образом, малых металлических потерь, наблюдаемых в гибридном режиме в WG на пластинах Al, на пластинах Ag не наблюдалось. Одна из причин заключалась в том, что частота поверхностных плазмонов перовскита / SiO ₂ / Ag находился в непосредственной близости от λ =425 нм и перовскита / SiO ₂ / Al находился вблизи коротких волн. Удержание плазмонной волны вблизи частоты плазмона было чрезвычайно сильным из-за резонанса колебаний заряда. Следовательно, поглощение электромагнитной энергии поблизости было высоким. В противном случае для РГ с перовскитом MAPb (Br _x Cl _{1- x} ) ₃ с x близко к 1 (излучение на длинных волнах зеленого цвета) на пластинах из алюминия, модальные потери могут быть выше, чем на пластинах из серебра. Мы дополнительно определили фактор ограничения направленных мод плазмонного зазора при фиксированной толщине зазора ( t _g =0, 15 и 30 нм). Сильное ограничение модального профиля внутри тонкого зазора указывает на сильное перекрытие с металлом, что вызывает серьезные омические потери. Это контролировалось увеличением толщины зазора. Факторы удержания перовскитных WG на пластинах Ag были относительно выше, чем у других WG на Al пластинах. Это свидетельствует о сильном ограничении плазмонных мод WG вблизи усиливающей среды на пластинах из серебра и небольшом перекрытии с окружающей средой.

Ограниченное перекрытие управляемых мод с металлом приводит к более низким модальным потерям, как обсуждалось ранее, потому что металлические потери несут единоличную ответственность за модальные потери в этой схеме. Мы можем наблюдать, что, как показано на рис. 3b, когда частота плазмонов Ag приближается (около коротких длин волн), факторы ограничения становятся сильнее в WG на пластинах Al. Чтобы выявить ограничение мод плазмонной щели, мы рассчитали модальные профили | E | MAPb (Br _x Cl _{1- x} ) ₃ СЗ WG на пластине Ag, как показано на вставках к рис. 3b, на длинах волн 425 ( x =0) и 500 нм ( x =0,58) при фиксированном t _g 5 нм. Для WG на более коротких длинах волн или около минимальной толщины t _g =0 нм, связь между фотонной модой нанопроволоки и поверхностной плазмонной модой была сильнее, что приводило к сильно ограниченной плазмонной моде (как показано на графиках с желтым кружком). Однако при более длинных длинах волн излучения перовскита с более высоким легирующим составом силы связи становятся слабее. Плазмонные моды зазора показали меньшую интенсивность внутри зазора, и значительное количество энергии распространяется вокруг окружающей среды (как показано на рисунке с красным кружком). Ограниченное перекрытие управляемых мод с металлом привело к снижению модальных потерь. Тенденция кривой модальных потерь снижалась с увеличением толщины зазора. На более длинных волнах, как в WG с более толстыми зазорами, более низкая сила связи приводит к меньшей прочности удержания.

В РГ с гибридными перовскитами, излучающими на длинах волн от 555 до 800 нм, схема с MAPb (Br _x Cl _{1- x} ) ₃ NW, пластина Au может не быть подходящей плазмонной средой, как следует из больших модальных потерь (как для пластины Ag и Al), как показано на рис. 3c. Пластина Au показывала пик плазмонного поглощения примерно при 520 нм. Следовательно, собственные потери металла увеличиваются при приближении к длинам плазмонных волн. Однако превосходная химическая стабильность делает Au предпочтительным кандидатом для исследования плазмонных свойств в фотонных устройствах, особенно на длинах волн красного и оранжевого цветов. Мнимая часть показателя преломления Ag была меньше, чем у Al в этой области длин волн. На длинах волн около 550 нм потери металла преобладали над модальными потерями. Независимо от того, был ли зазор тонким или толстым, соответствующие модальные потери Al были больше, чем потери в Ag, как показано на рис. 3c. На рисунке 3d показано, что факторы ограничения трех WG с более толстыми зазорами аналогичны на более длинных волнах. На тенденцию кривых коэффициента удержания и характеристики модальных профилей, показанных на рис. 3d, влияют силы сцепления; способом, подобным вышеупомянутому обсуждению фиг. 3b. Чтобы исследовать резонансные моды в резонаторах на основе этой основной моды плазмонной щели, которая с наибольшей вероятностью генерирует генерацию, мы определили пороговое усиление прозрачности в каждом случае, как показано на рис. 4.

Повышение порога прозрачности основных гибридных плазмонных запрещенных мод. В структурах с гибридными перовскитами a MAPb (Br _x Cl _{1- x} ) ₃ ННК на SiO ₂ пластины из серебра и алюминия с покрытием b MAPb (I _y Br _{1- y} ) ₃ ННК различного состава на SiO ₂ пластины из алюминия, серебра и золота с покрытием, соответствующие разным длинам волн перовскита. При минимальной толщине зазора t _g =0, пороговые значения усиления прозрачности плазмонных мод на пластинах Ag составляют 18470,5 и 6259,1, обозначенные черными звездами в ( a ) при λ =425 нм и ( b ) при λ =555 нм

Пороговая производительность плазмонного гибридного перовскитового нанолазера

Мы оценили пороговое усиление прозрачности, используя фактор ограничения и модальные потери каждой WG для сравнения резонансных свойств в нанорезонаторах из различных металлов и толщин зазоров. Порог прозрачности определяется как отношение модальных потерь к коэффициенту ограничения [24]. Как показано на рис. 4a, Ag демонстрирует превосходные факторы удержания и пороги прозрачности для каждого перовскита MAPb (Br _x Cl _{1- x} ) ₃ WG на соответствующей длине волны излучения. Оптимальная толщина полостей с самым низким порогом должна быть минимальным случаем t _g =0. Например, при минимальном t _g =0, пороговое усиление прозрачности плазмонных мод на пластинах Ag составило 18470,5 и 6259,1, обозначенных черными звездами на рис. 4а при λ =425 нм и рис. 4b при λ =555 нм соответственно. Эти значения были немного ниже, чем при других значениях толщины зазора. Гибридная плазмонная мода, образованная прямым взаимодействием с модой поверхностных плазмонов, демонстрирует в конечном итоге ограниченные поля. Однако модальный профиль, подходящий для полного отражения концевых отражателей, часто не является чрезвычайно ограниченным профилем. Кроме того, окислительный слой обычно формируется во время процесса осаждения, но окислительный слой может образовываться неумолимо с течением времени. Что касается оксидного слоя ограниченной толщины на пластине Ag, порог был относительно низким, когда толщина составляла приблизительно от 5 до 7 нм. На длинах волн, близких к 425 нм, пороговое усиление прозрачности перовскитовой WG на Al было немного ниже, чем на Ag, в результате более низких материальных потерь и значительного перекрытия с областью с потерями. Из обсуждения модальных потерь и факторов ограничения и результатов, показанных на рис. 3, нетрудно предвидеть более низкие пороги полостей на пластинах Ag с легированными перовскитами, излучающими на длинных волнах оранжевого и красного цветов или инфракрасных спектров. как показано на рис. 4b. Порог был значительно высоким в полостях на Au из-за относительно большого поглощения материала. Хотя Al имеет низкую стоимость и демонстрирует ограниченную тенденцию к образованию измеримого окислительного слоя, он все же может отлично работать в качестве плазмонной среды в этих схемах с легированным перовскитом, поскольку он соответствует допустимым порогам прозрачности и менее чувствителен к зазору. толщина и легирующий состав, как показано на рис. 4а, б. Следовательно, Ag является лучшим выбором в качестве плазмонной среды для исследования процесса лазерной генерации перовскита, связанного с металлами, даже если на него необходимо нанести слой окисления. Диэлектрик с низким показателем преломления (оксидный слой) толщиной примерно от 5 до 10 нм может поддерживать направленные моды плазмонного зазора; этот слой зазора может привести к подходящему отражению на торцевых гранях, чтобы уменьшить нежелательные потери в зеркале.

После определения пространственного распределения модальных профилей, как показано на рис. 1b – d, мы оценили коэффициент качества Q используя Re [ f _r ] / 2 Im [ f _r ], где f _r - комплексная собственная частота резонансной моды, полученная с помощью 3D FEM. Мы сравнили эти оценочные значения Q -фактор резонансных мод в полостях, полученных с использованием трех перовскитов (MAPbX ₃ ; X:Cl, Br и I) на SiO ₂ -покрытые пластины из серебра и алюминия при фиксированной толщине зазора t _g 7 нм. Для наглядности длина полости L было установлено четыре эффективных длины волны (4 λ / Re [ n _eff ]) при соответствующем λ , где Re [ n _eff ] - эффективный модальный индекс управляемых режимов в каждом случае. Мы пришли к выводу, что из-за больших внутренних материальных потерь Al в видимой области спектра Q -факторы полостей на пластинах из алюминия не были сопоставимы с пластинами из серебра. Q -фактор был заведомо выше в резонаторе на длине волны λ близко к 425 нм. Однако он был менее способен удерживать гибридную плазмонную моду внутри области усиления вблизи тонких зазоров, на что указывает фактор ограничения. Следовательно, сравнение Q -факторы также предположили, что Ag является предпочтительным в плазмонной схеме с включением перовскита в видимой области спектра. Следовательно, потери на рассеяние на торцевых гранях не могут быть доминирующим фактором, ухудшающим характеристики резонаторов. Как видно из самого низкого порогового усиления прозрачности, как показано на рис. 4b, резонансные моды на пластине из серебра около 800 нм потенциально показали относительно высокое значение Q -фактор, который указывает на потенциал в будущих приложениях, связанных с плазмонно-усиленным экситон-фотонным взаимодействием и биологическим зондированием.

Энергозависимая фотолюминесценция была измерена для разрешения спектров излучения и регистрации мощности генерации при различных входах накачки, как показано на рис. 5. Спектры излучения резонатора с MAPbBr ₃ NW на SiO ₂ покрытые Ag пластины представлены на рис. 5а. Затем пики излучения в спектре были подогнаны для получения кривой свет-свет (L-L) MAPbBr ₃ нанолазер. В спектрах излучения выходная мощность резко возрастает при мощности накачки выше пороговой (при средней мощности примерно 1,62 мкВт); резкое изменение также наблюдалось на соответствующих кривых L-L, как показано на фиг. 5b. Когда мощность накачки превышает порог генерации, ширина однопиковой линии излучения генерации уменьшается с 7,6 нм до приблизительно 0,5 нм. Выходные сигналы собирались с северо-западных торцов. Пороговая мощность на порядок меньше, чем у нанолазера ZnO NW на пластине Ag. Возможные причины могут заключаться в большей материальной выгоде, обеспечиваемой MAPbBr ₃ чем у ZnO, и меньшие внутренние потери на 550 нм, чем на 370 нм [35]. Кроме того, перовскитные плазмонные лазеры NW [26,27,28] обнаруживают различные пороги при разных температурах. Для работы при высоких мощностях накачки при комнатной температуре при сохранении рабочих характеристик устройств без серьезной абляции материала и термической деградации, термическая стабильность [40] и качество кристаллов [41] перовскита NW могут быть ключевыми параметрами, которые необходимо улучшить. Желательные характеристики, такие как низкий порог и малая ширина линии, расширяют возможности применения в будущих миниатюрных активных фотонных устройствах.

Характеристики генерации. а Типичные спектры излучения для мощности накачки ниже (1,4 мкВт), около (1,62 мкВт) и выше (3,43 мкВт) порога генерации. б L-L-кривые (красные кружки) и эволюция ширины линий доминирующих пиков при увеличении мощности накачки (синие кружки) MAPbBr ₃ NW plasmon nanolaser on SiO₂ -covered Ag plates

Выводы

Full-spectrum analysis of laser parameters including guided mode characteristics, transparency threshold gains, and estimated quality factor of the perovskite-based nanolasers that featured doped perovskite nanowires placed on three types of SiO₂ -coated metallic (Ag, Al, and Au) plates was conducted. The calculated results using FEM revealed that Ag can be a suitable choice as a plasmonic metal for perovskite MAPbX₃ -based optoelectronic application. The proposed nanocavity—a MAPbBr₃ nanowire on the SiO₂ /Ag plate, exhibited low lasing threshold and narrow linewidth corresponding to nanoscale output footprint. These advantages can result in strong coupling of exciton-polariton-photons. With the superior charge features possessed by perovskites, this scheme is an appropriate candidate for developing next-generation light sources.

Доступность данных и материалов

Все данные, подтверждающие выводы этой статьи, включены в статью.

Сокращения

2D:

Двумерный

3D:

Трехмерный

FEM:

Метод конечных элементов

L-L:

Light-light

NUV:

Near-ultraviolet

NW:

Нанопроволока

SPP:

Поверхностные плазмонные поляритоны

WG:

Waveguide