Повышение многополосного и широкополосного поглощения однослойного графена на оптических частотах за счет множественных магнитных дипольных резонансов в метаматериалах

Фон

Графен, монослой атомов углерода, плотно расположенных в двумерной (2D) сотовой решетке, был впервые отделен от графита экспериментально в 2004 году [1]. С тех пор графен привлек огромное внимание в научном сообществе, отчасти из-за его исключительных электронных и оптических свойств, включая быструю скорость носителей, настраиваемую проводимость и высокую оптическую прозрачность [2]. Как один из видов появляющихся 2D материалов, графен имеет многообещающие возможности в самых разных областях, от оптоэлектроники [3,4,5,6] до плазмоники [7,8,9,10] и метаматериалов [11,12,13]. , 14,15] и т. Д. Благодаря своей уникальной конической зонной структуре дираковских фермионов взвешенный и нелегированный графен демонстрирует универсальное поглощение примерно 2,3% в видимой и ближней инфракрасной областях, что связано с постоянной тонкой структуры в однослойный атомный лист [16, 17]. Эффективность оптического поглощения впечатляет, учитывая, что графен имеет толщину всего около 0,34 нм. Однако он все еще слишком низок для использования в оптоэлектронных устройствах, таких как фотодетекторы и солнечные элементы, которым для эффективной работы требуются значительно более высокие значения поглощения.

Чтобы преодолеть эту проблему, используются различные физические механизмы [18,19,20,21,22,23,24,25,26,27,28,29,30,31,32,33,34,35,36,37,38 , 39,40,41,42,43] для увеличения поглощения графена в видимой области были предложены, которые включают сильную локализацию фотонов на дефектном слое в одномерных (1D) фотонных кристаллах [18, 28, 33, 38 ], полное внутреннее отражение [19, 20, 23, 27], поверхностные плазмонные резонансы [21, 22, 30, 31, 33], затухающие порядки дифракции массивов металлических наночастиц [34] и критическая связь с резонансами направленных мод. [25, 26, 32, 34, 35, 37, 39,40,41]. Помимо увеличения поглощения в графене, достижение многополосного и широкополосного поглощения света в графене также важно для некоторых оптоэлектронных устройств на основе графена с практической точки зрения. Но это все еще проблема, как указывается в самых последних отчетах [44,45,46]. В настоящее время предложены различные подходы к расширению полосы поглощения графена в широком диапазоне частот от ТГц [44,45,46,47,48,49,50,51,52,53,54,55,56,57, 58,59,60,61,62] и инфракрасного [63,64,65] до оптических частот [19, 23, 29, 31, 34,35,36, 38,39,40, 43]. В частности, было доказано, что подход с несколькими резонаторами является очень эффективным методом решения проблемы ограничения полосы пропускания поглощения графена в ТГц и инфракрасной областях [45, 46, 62, 63]. В подходе с несколькими резонаторами многократные глубоко субволновые резонаторы с разными размерами плотно упакованы, что может расширить полосу поглощения, когда их резонансные частоты перекрываются друг с другом. Однако, насколько нам известно, до сих пор имеется лишь несколько сообщений о таком мультирезонаторном подходе для получения многополосного и широкополосного поглощения света графеном в видимой области.

В этой работе, используя аналогичный мультирезонаторный подход, мы численно продемонстрируем многополосное и широкополосное усиление поглощения однослойного графена во всем видимом диапазоне длин волн, которое возникает из-за набора магнитных дипольных резонансов в метаматериалах. Элементарная ячейка метаматериалов состоит из монослоя графена, зажатого между четырьмя нанодисками Ag разного диаметра и SiO ₂ спейсер на подложке из серебра. Плазмонные гибридизации в ближней зоне между отдельными нанодисками Ag и подложкой Ag образуют четыре независимых магнитных дипольных моды, которые приводят к усилению четырехзонного поглощения монослоя графена. Когда магнитные дипольные моды настраиваются для спектрального перекрытия путем изменения диаметра нанодисков Ag, достигается усиление широкополосного поглощения. Положение полосы поглощения в монослойном графене также можно контролировать, варьируя толщину SiO ₂ спейсер или расстояние между нанодисками Ag.

Методы / экспериментальные

Разработанные метаматериалы для увеличения многополосного и широкополосного поглощения графена на оптических частотах схематически показаны на рис. 1. Элементарная ячейка метаматериалов состоит из монослоя графена, зажатого между четырьмя нанодисками Ag с разными диаметрами и SiO ₂ спейсер на подложке из серебра. Мы рассчитываем спектры отражения и поглощения, а также распределения электромагнитных полей с помощью коммерческого программного пакета «EastFDTD, версия 5.0», который основан на методе конечных разностей во временной области (FDTD) (www.eastfdtd.com). В наших численных расчетах показатель преломления SiO ₂ составляет 1,45, а частотно-зависимая относительная диэлектрическая проницаемость Ag взята из экспериментальных данных [66]. В приближении случайных фаз комплексная поверхностная проводимость σ графена представляет собой сумму внутризонного члена σ _intra и межзонный член σ _inter [67, 68], которые выражаются следующим образом:

Схема метаматериалов для увеличения многозонного и широкополосного поглощения графена на оптических частотах, которые состоят из монослоя графена, зажатого между четырьмя нанодисками Ag и SiO ₂ спейсер на подложке из серебра. Геометрические параметры p _x и p _y периоды массива вдоль x и y направления соответственно; т толщина SiO ₂ распорка; г ₁ , d ₂ , d ₃ , и d ₄ диаметры четырех нанодисков Ag ( d ₁ > d ₂ > d ₃ > d ₄ ); h - высота нанодисков Ag. E _в , H _в , и K _в - электрическое поле, магнитное поле и волновой вектор падающего света, которые расположены вдоль x , y , и z оси соответственно

где ω частота падающего света, e - заряд электрона, ħ - приведенная постоянная Планка, E _f энергия Ферми (или химический потенциал), τ - время релаксации электрон-фонона, k _B постоянная Больцмана, T - температура в К, а i это мнимая единица. Графен имеет анизотропный тензор относительной диэлектрической проницаемости ε _г выражается как

где ε ₀ - диэлектрическая проницаемость вакуума, а t _г толщина листа графена.

Результаты и обсуждение

На рис. 2 показаны рассчитанные спектры поглощения графена, серебра и полных метаматериалов при нормальном падении. Отчетливо видны четыре пика поглощения, резонансные длины волн которых равны λ ₁ =722,9 нм, λ ₂ =655,7 нм, λ ₃ =545,5 нм и λ ₄ =468,8 нм. При четырех пиках поглощения поглощение света в графене может достигать 65,7, 61,2, 68,4 и 64,5% соответственно. По сравнению с подвешенным монослойным графеном, эффективность поглощения которого составляет всего 2.3% на оптических частотах [16, 17], монослойный графен в разработанных нами метаматериалах имеет усиление поглощения более чем в 26 раз. На рис. 2 также хорошо видно, что поглощенный свет в основном рассеивается в графене, а не в Ag. Более того, общее поглощение в третьем пике превышает 98,5%, что очень похоже на совершенные поглотители электромагнитных волн из метаматериалов [69,70,71,72,73,74,75], которые имеют много потенциальных применений, таких как солнечные батареи [76 , 77,78,79,80,81].

Спектры поглощения при нормальном падении однослойного графена (красный кружок), Ag (зеленый треугольник) и полных метаматериалов (черный квадрат) в диапазоне длин волн от 450 до 800 нм. Геометрические и физические параметры: p _x = p _y =400 нм, d ₁ =140 нм, d ₂ =110 нм, d ₃ =80 нм, d ₄ =50 нм, h =50 нм, t =30 нм, E _f =0,50 эВ, τ =0,50 пс, T =300 К, t _г =0,35 нм

Чтобы определить физическое происхождение этих четырех пиков поглощения, на рис. 3 и 4 изображают распределения электрического и магнитного полей на резонансных длинах волн λ ₁ , λ ₂ , λ ₃ , и λ ₄ . На резонансной длине волны λ ₁ , электрические поля в основном сосредоточены около левого и правого краев первого нанодиска Ag диаметром d ₁ (см. рис. 3a), а магнитные поля сильно ограничены внутри SiO ₂ область под первым нанодиском Ag (см. рис. 4а). Такое распределение поля соответствует возбуждению магнитной дипольной моды [82,83,84,85,86], которая идет от плазмонной гибридизации ближнего поля между первым нанодиском Ag и подложкой Ag. На резонансных длинах волн λ ₂ , λ ₃ , и λ ₄ , электромагнитные поля имеют те же свойства распределения, но локализованы вблизи второго, третьего и четвертого нанодисков Ag диаметром d ₂ , d ₃ , и d ₄ , соответственно. Короче говоря, возбуждение четырех независимых магнитных дипольных мод приводит к появлению четырех пиков поглощения на рис. 2.

( а ) - ( d ) Соответствующая нормированная напряженность электрического поля ( E / E _в ) на плоскости xoz через центр прокладки SiO для резонансных длин волн λ, λ, λ и λ, отмеченных на рис. 2. Красные стрелки показывают направление поля, а цвета показывают напряженность поля

То же, что на рис. 3, но для нормированной напряженности магнитного поля ( H / H _в ) ²

В разработанных нами метаматериалах плазмонные гибридизации ближнего поля между отдельными нанодисками Ag и подложкой Ag образуют четыре независимых магнитных дипольных моды, которые приводят к усилению многополосного поглощения однослойного графена в видимом диапазоне длин волн от 450 до 800 нм со средним поглощением. КПД более 50% (см. рис. 2). Резонансную длину волны каждой моды магнитного диполя можно удобно настроить, изменив диаметр соответствующего нанодиска Ag. Если диаметры нанодисков Ag изменять так, чтобы пики поглощения на рис. 2 сближались, образуется широкая полоса с высоким поглощением монослойного графена. Чтобы продемонстрировать это, на рис. 5а представлены спектры поглощения монослоя графена при нормальном падении, когда диаметры d ₁ , d ₂ , d ₃ , и d ₄ четырех нанодисков Ag равны 110, 90, 70 и 50 нм соответственно. В этом случае широкополосное усиление поглощения в диапазоне длин волн от 450 до 650 нм достигается за счет спектрального дизайна на перекрывающихся пиках поглощения с минимальной (максимальной) эффективностью поглощения более 50% (73%). Для постепенного увеличения диаметра нанодисков Ag эта широкая полоса с высоким поглощением сдвигается в красную область, как показано на рис. 5b, c.

( а ) - ( d Соответствующие спектры поглощения монослоя графена при нормальном падении в диапазоне длин волн от 450 до 800 нм с диаметром четырех нанодисков Ag варьируются, но остальные параметры такие же, как на рис. 2

Помимо диаметров нанодисков Ag, мы можем настроить положение полосы поглощения в монослойном графене, изменив толщину t SiO ₂ распорка. На рисунке 6 показаны спектры поглощения при нормальном падении в монослойном графене для t увеличить с 25 до 45 нм. При увеличении t , полоса поглощения в монослойном графене будет иметь очевидный синий сдвиг, потому что плазмонные гибридизации ближнего поля между отдельными нанодисками Ag и подложкой Ag становятся слабее, и, таким образом, магнитные дипольные моды смещаются в синий цвет [83].

( а ) - ( d ) Соответствующие спектры поглощения монослоя графена при нормальном падении толщины SiO ₂ спейсер увеличивался с 25 до 40 нм с шагом 5 нм. Диаметр нанодисков Ag составляет d ₁ . =140 нм, d ₂ =120 нм, d ₃ =100 нм, d ₄ =80 нм, а остальные параметры такие же, как на рис. 2

В приведенных выше расчетах координаты четырех нанодисков Ag равны (± p _x / 4, ± p _y / 4), поэтому центральное расстояние l между ближайшими соседями нанодисков Ag составляет 200 нм. Изменяя l , мы также можем настроить положение полосы поглощения в монослое графена. На рисунке 7 представлены спектры поглощения при нормальном падении в монослойном графене для l уменьшить с 220 до 160 нм. При уменьшении l полоса поглощения в монослойном графене слегка смещена в синий цвет из-за плазмонных взаимодействий между нанодисками Ag.

То же, что на рис. 6, но для уменьшения межцентрового расстояния l между ближайшими соседними нанодисками Ag с 220 до 160 нм

Выводы

В этой работе мы численно исследовали усиление многополосного и широкополосного поглощения однослойного графена на оптических частотах от множественных магнитных дипольных резонансов в метаматериалах. Элементарная ячейка метаматериалов состоит из монослоя графена, зажатого между четырьмя нанодисками Ag разного диаметра и SiO ₂ спейсер на подложке из серебра. Плазмонные гибридизации в ближней зоне между отдельными нанодисками Ag и подложкой Ag образуют четыре независимых магнитных дипольных моды, которые приводят к усилению многополосного поглощения монослойного графена в видимом диапазоне длин волн. Когда магнитные дипольные моды настраиваются для спектрального перекрытия путем изменения диаметра нанодисков Ag, достигается усиление широкополосного поглощения. Положение полосы поглощения в однослойном графене также можно контролировать, варьируя толщину SiO ₂ спейсер или расстояние между нанодисками Ag. Численные результаты могут иметь некоторые потенциальные применения в оптоэлектронных устройствах, таких как фотодетекторы.

Сокращения

1D:

Одномерный

2D:

Двумерный

FDTD:

Конечная разница во временной области