Широкополосный идеальный абсорбер с однослойным MoS2 и массивом нанодисков из гексагонального нитрида титана

Фон

Метаматериалы могут беспрецедентным образом изменять амплитуду, фазу и поляризацию падающего света. В частности, увеличение поглощения с помощью метаматериалов - одна из самых интересных тем, связанных с искусственно созданными метаматериалами [1,2,3,4,5]. Несколько структур из метаматериалов были продемонстрированы как высокоэффективные поглотители света, такие как плотные наностержни и нанотрубки [6, 7], многослойные планарные фотонные структуры [8,9,10] и фотонные кристаллы [11]. В последнее десятилетие Au [12] и Ag интенсивно исследовались [13,14,15,16] для создания поглотителей. На более раннем этапе большая часть исследовательской деятельности была сосредоточена на поглощении электромагнитного поля в узком диапазоне волн со структурами металлических наночастиц, периодических решеток и тонких слоев металл / диэлектрик / металл [17,18,19,20]. Однако широкополосное поглощение во всем видимом режиме важно для фотоэлектрических и термофотовольтаических элементов. В последние годы в связи с реальными потребностями в реальных приложениях были опубликованы исследования по поглощению широкополосной связи. Поглотитель с наноструктурированной верхней серебряной пленкой, состоящей из скрещенных трапециевидных решеток, обеспечивает широкополосное и независимое от поляризации резонансное поглощение света со средним измеренным поглощением 0,71 против смоделированного поглощения 0,85 во всем видимом режиме (400–700 нм) [16]. Широкополосное поглощение было дополнительно улучшено с помощью поглотителя на основе нескольких слоев металл / диэлектрик / металл со средним моделируемым поглощением 93% во всей видимой области [14]. Для улучшения широкополосного поглощения в качестве альтернативных плазмонных материалов были предложены оксиды на основе полупроводников и нитриды переходных металлов [21, 22]. В частности, нитриды переходных металлов, такие как TiN или ZrN, могут служить заменителями обычных благородных металлов в видимом диапазоне волн [21]. Широкополосный поглотитель из метаматериала на основе TiN с квадратной кольцевой решеткой показывает среднее поглощение 95% во всем видимом режиме (400–800 нм) [23]. А поглощение более 98% от 560 до 675 нм было получено в широкополосном поглотителе из метаматериала с прозрачными проводящими пленками из TiN и оксида индия и олова, в то время как среднее поглощение было менее 85% для коротких волн от 400 до 500 нм [24]. В последнее время однослойный MoS ₂ показывает большой потенциал для создания различных оптоэлектронных устройств [25,26,27,28,29,30,31,32,33,34] и для фотокаталитических приложений из-за высокого поглощения на коротковолновой стороне [35, 36]. Широкополосный поглотитель с металлической метаповерхностью Ag и монослоем MoS ₂ был изучен еще со средней абсорбцией менее 90% [37]. В данной работе более компактный поглотитель с однослойным MoS ₂ и предлагается массив нанодисков из TiN с гексагональной структурой, со средним поглощением 98,1% во всей видимой области вплоть до ближнего ИК-диапазона (от 400 до 850 нм). Эта структура должна быть многообещающей для фотоэлектрических приложений.

Методы

Исходная структура поглотителя и вид сверху элементарной ячейки схематически показаны на рис. 1. Слой диэлектрика SiO ₂ находится между массивом нанодисков TiN и алюминиевой (Al) подложкой. Нанодиски TiN одного размера расположены в гексагональном порядке на SiO ₂ . фильм с таким же шагом. Однослойный MoS ₂ толщиной 0,625 нм вставляется под массив нанодисков. Параметры структуры обозначаются следующим образом: p _x и p _y =\ (\ Sqrt {3} px \) - периодические длины элементарной ячейки прямоугольника вдоль x - и y -направления соответственно; г - диаметр нанодиска TiN; т ₁ и t ₂ - толщина верхнего нанодиска TiN и SiO ₂ фильм соответственно. В качестве подложки выбрана алюминиевая пленка толщиной 500 нм, что намного больше глубины проникновения света в исследованном нами спектральном диапазоне.

а Схема предлагаемых нанодисков TiN / монослоя MoS ₂ / SiO ₂ / Алюминиевая структура. б Вид сверху на прямоугольную элементарную ячейку

Метод конечных разностей во временной области (FDTD) использовался при моделировании с помощью программного пакета от Lumerical FDTD Solutions. Предполагается, что свет падает нормально на поглотитель в направлении - z -направление. В этом моделировании z -направление имеет два идеально согласованных слоя, а периодические граничные условия задаются в x - и y -направления. Поглощение можно рассчитать из соответствующих коэффициентов пропускания (R) и пропускания (T) с помощью A =1− R - Т . Легко видеть, что в нашем случае коэффициент пропускания всегда равен нулю, потому что Al-подложка намного толще, чем глубина проникновения света в спектральном диапазоне, и служит зеркалом при формировании резонансной полости с массивом нанодисков для увеличения поглощения. При моделировании использовались неоднородные размеры ячеек по отношению к разным размерам слоев, и конкретные настройки были следующими:размер ячеек 2,0 нм × 2,0 нм × 0,1 нм использовался в монослое MoS _{2 ; размер ячейки 2,0 нм × 2,0 нм × 2,0 нм был установлен в других имитирующих областях.}

Кривая показателя преломления SiO ₂ спейсер взят из материальной базы программного обеспечения Lumerical FDTD Solutions. Соответствующие материальные параметры TiN были заимствованы из работы [5]. [38], а дисперсионная кривая монослоя MoS ₂ был получен из работы [5]. [39]. Подгонянные кривые дисперсии TiN и монослоя MoS ₂ показаны на рис. 2. В видимом режиме TiN предлагается заменить благородный металл, такой как Au или Ag, при реализации возбуждения LSPR [21], поскольку TiN показывает гораздо более высокий коэффициент экстинкции по сравнению с благородными металлами. Однако относительно низкий коэффициент экстинкции на коротковолновой границе указывает на неудовлетворительные характеристики поглощения. К счастью, однослойный MoS ₂ обладает достаточно высокими коэффициентами экстинкции, особенно на коротковолновой стороне; его можно ввести на нанодиск TiN / SiO ₂ / Al структура для улучшения широкополосного поглощения во всем видимом режиме. Кроме того, монослой MoS ₂ представляет собой прямозонный полупроводник, в котором электроны легко возбуждаются. Обладая приличными термоэлектрическими свойствами [40], он будет эффективно использовать энергию, поглощаемую предлагаемой структурой, и получить выгоду для применения в солнечной энергии.

а Дисперсия слоя TiN: n - показатель преломления, а k коэффициент экстинкции. б Дисперсия монослоя MoS ₂

Результаты и обсуждение

Характеристики поглощения нанодиска TiN / SiO ₂ / Структура Al изучается в первую очередь. Для оптимизации характеристик структуры были изучены зависимости спектров поглощения от диаметра и толщины нанодисков TiN, а также толщины SiO ₂ разделительный слой, соответственно, были исследованы с x -поляризованный падающий свет с оптимизированным периодом p _x на 200 нм.

Поскольку электрическое и магнитное поля в элементарных ячейках сильно зависят от размеров поглотителя [28, 41], были исследованы спектры поглощения с различными диаметрами нанодисков TiN. На рис. 3а показаны спектры поглощения в зависимости от диаметра верхних нанодисков TiN для p _x =200 нм и t ₁ = t ₂ =50 нм. Резонансное поглощение увеличивается, когда диаметр нанодисков TiN увеличивается с 40 до 120 нм, затем поглощение уменьшается с диаметром, постепенно приближающимся к 200 нм. Предлагаемая структура обладает лучшими характеристиками поглощения в видимом диапазоне при диаметре около 120 нм.

а Спектры поглощения в зависимости от диаметра верхнего нанодиска TiN с фиксированными параметрами p _x =200 нм и t ₁ = t ₂ =50 нм. б Спектры поглощения в зависимости от толщины верхних нанодисков TiN с p _x =200 нм, d =120 нм, и t ₂ =50 нм. c Спектры поглощения в зависимости от толщины SiO ₂ слой с p _x =200 нм, d =120 нм, и t ₁ =50 нм. г Спектры в зависимости от угла поляризации падающего света с параметрами, установленными как p _x =200 нм, d =120 нм, и t ₁ = t ₂ =50 нм. цветная полоса обозначает величину поглощения

По той же причине была исследована зависимость поглощения от толщины нанодисков TiN. На рисунке 3b показаны спектры поглощения в зависимости от толщины верхних нанодисков TiN, когда другие параметры были зафиксированы на p _x =200 нм, d =120 нм, и t ₂ =50 нм. Очевидно, что длина волны пика резонансного поглощения имеет красное смещение, в то время как t ₁ увеличивается, а ширина полосы резонансного поглощения становится шире от t ₁ =От 30 до 50 нм. В результате для t ₁ =50 нм, наилучшие характеристики поглощения достигаются при длинах волн от 453 до 797 нм, что составляет около 350 нм в ширину, с поглощением более 95%.

Кроме того, толщина SiO ₂ разделительный слой также является важным параметром для определения магнитного резонанса конструкции. Из спектров поглощения в зависимости от толщины SiO ₂ разделительного слоя на рис. 3c видно, что центральная длина волны резонансного пика поглощения смещается в красную сторону с увеличением толщины SiO ₂ , а оптимизированная толщина составляет t ₂ =50 нм, а остальные параметры были установлены на p _x =200 нм, d =120 нм, t ₁ =50 нм. Видно, что нанодиск TiN / SiO ₂ Структура / Al обеспечивает вполне удовлетворительное широкополосное поглощение со средним поглощением 96,1% от 400 до 850 нм.

Чтобы понять механизм, лежащий в основе пика поглощения около 680 нм на рис. 4a, был использован подход приближения связанных диполей, когда нанодиск рассматривался как поляризуемый диполь. Поскольку размер нанодиска из TiN намного меньше длины волны видимого света, квазистатическое приближение применимо для этого случая. В квазистатическом приближении каждый нанодиск, освещенный падающим светом, можно рассматривать как диполь с поляризуемостью [42],

а Спектры поглощения без монослоя MoS ₂ для p _x =200 нм, d =120 нм, и t ₁ = t ₂ =50 нм. б Нормированное сечение оптической экстинкции нанодиска TiN, освещенного плоской волной при нормальном падении

Здесь V обозначает объем диска TiN, ε ₁ = ε _{1 r} + ε _{1 я} - частотно-зависимая диэлектрическая проницаемость нанодиска TiN, а ε ₂ - диэлектрическая проницаемость среды заливки SiO ₂ . Когда приложенное электрическое поле падающего света поляризовано параллельно диску (т. Е. xy плоскости) коэффициент формы можно записать как [42]

Здесь d - диаметр нанодиска TiN и t ₁ - толщина нанодиска TiN. Таким образом, сечение оптической экстинкции σ _ext можно получить из поляризуемости [12, 43]

Как упоминалось выше, квазистатическое приближение применимо при вычислении сечения оптической экстинкции одиночного нанодиска TiN. Нормированное сечение оптической экстинкции нанодиска показано на рис. 4b, которое имеет тенденцию, аналогичную спектру на рис. 4a с p _x =200 нм, d =120 нм, t ₁ =50 нм, и t ₂ =50 нм. Соответствующая длина волны для максимального сечения оптической экстинкции составляет около 715 нм, что близко к длине волны пика около 680 нм в спектре поглощения из результата моделирования. Действительно, численный результат не полностью согласуется со спектром поглощения, потому что мы учитывали только размеры нанодиска TiN для моделирования пика поглощения LSPR, но игнорировали перекрестные переговоры между нанодисками и магнитный резонанс в зазоре. которые должны иметь значительное влияние на расширение идеальной полосы поглощения и способствовать улучшению характеристик поглощения в нашей структуре. Это будет объяснено в следующих разделах.

Чтобы увеличить поглощение на коротковолновой границе, монослой MoS ₂ вводится в нанодиск TiN / SiO ₂ / Al, как показано на рис. 1а, вставив ее на и под массив нанодисков, соответственно. Параметры были установлены как p _x =200 нм, d =120 нм, t ₁ =50 нм, и t ₂ =50 нм на основе оптимизированных результатов, полученных ранее. Электрическое поле вокруг нанодисков усиливается из-за возбуждения LSPR, как показано на рис. 6. Следовательно, усиленное электрическое поле усиливает поглощение в ультратонком монослое MoS ₂ , что приводит к лучшим характеристикам поглощения в обоих случаях, как показано на рис. 5a, b. Без MoS ₂ в нанодиске TiN / SiO ₂ / Al, наилучшие характеристики поглощения достигаются с пиковым поглощением около 100% и средним поглощением 96,1% от 400 до 850 нм. С однослойным MoS ₂ вставленный под массив нанодисков TiN, также наблюдается пиковое поглощение около 100%. По сравнению со случаем без монослоя MoS ₂ полоса поглощения более 95% расширяется примерно на 80 нм в диапазоне от 424 до 842 нм, а поглощение света с длиной волны 400 нм увеличивается с 81 до 89%. В результате среднее поглощение от 400 до 850 нм улучшается с 96,1 до 98,1% с диапазоном длин волн около 300 нм для почти 100% поглощения от 475 до 772 нм. С MoS ₂ слоя на массиве нанодисков, общая производительность также улучшается со средним поглощением 96,8% от 400 до 850 нм. Из приведенного выше обсуждения видно, что вставка однослойного MoS ₂ под массивом нанодисков лучше работает предложенная структура с точки зрения улучшения характеристик поглощения. Для выяснения вклада монослоя MoS ₂ к общей структуре поглощения монослоя MoS ₂ и нанодиски TiN были рассчитаны и показаны на рис. 5c. После введения монослоя MoS ₂ , поглощение нанодисков на коротковолновой границе немного уменьшается. Однако из-за высокой абсорбции в монослое MoS ₂ полное поглощение все еще увеличивается на коротковолновой границе спектра. На длинноволновом краю поглощение нанодисками увеличивается с введением монослоя MoS ₂ . . В целом, ширина полосы поглощения расширяется за счет монослоя MoS ₂ под нанодисками TiN.

Спектры поглощения а и увеличенные спектры поглощения b случаев, когда монослой MoS ₂ вводится под массив нанодисков TiN, на нанодисках TiN и не вводится, соответственно. c Поглощение нанодисков TiN и монослоя MoS ₂

Кроме того, также изучалось влияние угла поляризации падающего света. На рисунке 3d показано, что на спектры поглощения практически не влияет угол поляризации падающего света, как сообщается в некоторых других конструкциях метаматериалов [44,45,46]. Вращательная симметрия круглого нанодиска обеспечивает отсутствие различий при изменении угла поляризации при нормальном падении. Кроме того, гексагональная матрица имеет тройную вращательную симметрию, которая делает поглощение нечувствительным к углу поляризации при нормальном падении [44,45,46,47]. В результате полное поглощение в структуре нечувствительно к поляризации.

Чтобы увидеть, как свет поглощается в структуре МА, исследуются распределения поля и векторы Пойнтинга, которые представляют потоки энергии для различных резонансных длин волн. На рис. 6a – c распределение электрического поля нанесено в поперечном сечении через xz самолет в точке y =0, что указывает на то, что LSPR усиливает электромагнитное поле вокруг нанодиска и ограничивает электромагнитное поле между нанодисками во всех трех случаях, соответствующих длинам волн 402, 502 и 680 нм, соответственно. Параметры были установлены как p _x =200 нм, d =120 нм, t ₁ =50 нм, и t ₂ =50 нм. Сравнивая три случая, LSPR на 402 нм относительно слаб, а электрическое поле отражения велико, что указывает на слабое поглощение 82%. Для длин волн 502 и 680 нм LSPR явно сильнее (показано на рис. 6b, c), что приводит к лучшему поглощению на 99,4 и 99,6% соответственно. Для лучшего понимания векторы Пойнтинга также нанесены на график с распределением электрического поля. Большую величину вектора Пойнтинга можно увидеть вблизи нанодиска, особенно для случаев с длинами волн 502 и 680 нм. Из структуры вектора Пойнтинга можно сделать вывод, что вокруг нанодиска возникает сильный резонанс, и энергия течет в нанодиск, то есть энергия падающего света в основном поглощается нанодисками TiN. Более того, усиленное поле вокруг нанодисков TiN в результате LSPR улучшает поглощение в монослое MoS ₂ который расширяет полосу поглощения нанодиска TiN / SiO ₂ / Al структура для обоих случаев монослоя MoS ₂ вставлен на и под массивом нанодисков.

Распределения электрического поля | E | и векторы Пойнтинга в xz самолет в точке y =0 элементарной ячейки, освещенной светом с длинами волн λ =402 нм ( a ), 502 нм ( b ) и 680 нм ( c ), а также распределение магнитного поля

Чтобы углубиться, на рис. 7a – c показаны распределения интенсивности поля на верхней поверхности нанодисков (интерфейс 1), граница раздела между нанодисками TiN и SiO ₂ слой (интерфейс 2) и интерфейс между SiO ₂ слой и нижняя Al подложка (интерфейс 3) элементарной ячейки вдоль xy плоскости на резонансной длине волны 680 нм соответственно. Все распределения интенсивности симметричны, а максимальная резонансная интенсивность наблюдается на краях нанодисков TiN, что свидетельствует о накоплении там осциллирующих зарядов (рис. 7a – c). Что касается интерфейса 3, интенсивность резонанса ослаблена по сравнению с интенсивностью интерфейса 2 из-за рассеяния электромагнитного поля нанодисками, проходящими через SiO ₂ разделительный слой по разным направлениям. Как показано на рис. 6d, в зазоре возбуждается магнитный резонанс, в результате чего возникает искусственный магнитный момент, который сильно взаимодействует с магнитным полем падающего света [48]. Следовательно, в зазоре можно усилить электромагнитное поле, а энергия эффективно ограничивается зазором между нанодисками TiN и подложкой из алюминия. Когда LSPR и магнитный резонанс согласованы по импедансу, полное поглощение достигает единицы [19]. С увеличением диаметра нанодиска перекрестные переговоры становятся сильнее, что приводит к изменению условий согласования импеданса. В результате один пик поглощения разделяется на два пика поглощения на длинах волн 502 нм и 680 нм, где LSPR и магнитный резонанс согласованы по импедансу с единичным поглощением. Кроме того, наличие магнитного резонанса делает монослой MoS ₂ вставленный под массив нанодисков работает лучше, чем на массиве нанодисков. Прежде всего, широкополосное идеальное поглощение достигается за счет возбуждения сильного LSPR нанодисков и магнитного резонанса в зазоре, а также перекрестных переговоров между соседними нанодисками. Благодаря разработанной технологии нанопроизводства, наш дизайн может быть реализован путем нанесения тонких пленок и травления.

Распределение электрического поля в xy плоскость для резонансной длины волны 668 нм на a интерфейс 1:верхняя поверхность диска TiN, b интерфейс 2:интерфейс между диском TiN и SiO ₂ слой и c интерфейс 3:интерфейс между SiO ₂ слой и нижний слой TiN

Заключение

В данной работе методом FDTD исследован идеальный поглотитель из метаматериала в диапазоне волн от 400 до 850 нм. Первоначально предложенные нами нанодиски TiN / монослой MoS ₂ / SiO ₂ Структура / Al обеспечивает идеальное широкополосное поглощение в среднем 98,1% от 400 до 850 нм, включая полосу пропускания 300 нм с почти 100% (более 99%) поглощением от 475 до 772 нм. Реализация интригующего поглощения обусловлена ​​сильным LSPR, перекрестными помехами нанодисков TiN и магнитным резонансом в зазоре. Важно отметить, что введение однослойного MoS ₂ значительно улучшили абсорбционные характеристики. Кроме того, идеальный поглотитель показывает нечувствительность к поляризации при нормальном падении. С точки зрения компактности размер поглотителя из метаматериала может быть уменьшен до 150 нм. В заключение, предлагаемый в данной работе идеальный поглотитель с гексагонально-периодическим рисунком нанодисков TiN круглой формы и однослойным MoS ₂ предлагает широкополосное поглощение, близкое к единице, и является многообещающим для фотоэлектрических устройств и улавливания света.

Сокращения

FDTD:

Конечная разность во временной области

LSPR:

Локализованный поверхностный плазмонный резонанс

MA:

Поглотитель из метаматериала