Ультратонкий идеальный поглотитель и его применение в качестве плазмонного датчика в видимой области

Фон

В последние годы плазмонные метаматериалы, основанные на локализованном поверхностном плазмонном резонансе (LSPR), достигли значительного прогресса благодаря своим электромагнитным свойствам и многообещающим приложениям, таким как монопольные резонаторы [1,2,3,4,5,6,7,8] , усиление светопропускания [9,10,11,12,13] и плазмонные сенсоры [14,15,16,17,18,19,20,21]. Для поглотителя из метаматериала выгодно усилить поглощение электромагнитных волн, в то время как собственные оптические потери металлов необходимо тщательно учитывать при разработке других устройств. Первый совершенный поглотитель из метаматериала был предложен и продемонстрирован Лэнди [22]. После этого были быстро разработаны совершенные поглотители из метаматериалов [23,24,25,26,27,28,29,30,31], которые в целом можно разделить на узкополосные поглотители и широкополосные поглотители в соответствии с различными требованиями к их применению. Как правило, широкополосные поглотители могут использоваться в сборщиках энергии, тогда как узкополосные поглотители используются в сенсорах и монохроматических фотодетекторах.

В сенсорных приложениях большое внимание привлек плазмонный датчик показателя преломления на основе узкополосных поглотителей. На сегодняшний день опубликовано множество различных типов плазмонных датчиков показателя преломления, работающих в инфракрасном и терагерцовом диапазонах, включая гибридные микрополости [32, 33], нанодиски [34], метаповерхность сетевого типа [24], металлическую решетку [28] и так далее [35,36,37]. Обратите внимание, что по сравнению с плазмонными датчиками, работающими в инфракрасном, терагерцовом и микроволновом диапазонах, датчики, работающие в видимом диапазоне, могут реализовать меньшую периодичность структуры метаматериала, что может улучшить использование этих устройств во многих практических приложениях, таких как химия и др. биология [38]. К сожалению, ранее опубликованные плазмонные датчики показателя преломления в видимой области обычно имеют сравнительно низкий FOM, что значительно затрудняет их дальнейшее развитие и применение. В теоретических исследованиях в 2015 году Zhou et al. теоретически предложил датчик показателя преломления в видимой области с использованием субволновых металлических решетчатых структур с S 300 нм / RIU, но FOM составляет всего 2 [28]. Лю и др. разработали мультиспектральный датчик с плазмонными нанополостными субволновыми глубокими волнами и продемонстрировали FOM 58 [34]. Усилиями Лю и др. Был получен датчик показателя преломления с минимальной FWHM, достигающей 3 нм, и FOM 68,57 через плазмонную структуру с метаповерхностью сетевого типа [24]. В ходе экспериментальных исследований в 2014 году Эмико и Тецу экспериментально продемонстрировали датчик LSPR на основе одиночной нанозвездной структуры Au с S 665 нм / RIU и FWHM до 40 нм [39]. Cho et al. сообщили об экспериментальной демонстрации плазмонного датчика показателя преломления с S достигая 378 нм / RIU [40]. Как в теории, так и в эксперименте, многие исследователи приложили большие усилия для улучшения FOM датчика показателя преломления, работающего в видимой области. Однако создание плазмонного датчика показателя преломления с высоким FOM в видимой области по-прежнему представляет собой серьезную проблему, что серьезно ограничивает его применение.

Для датчиков очень важно увеличить FOM. Например, в области биологии более высокий FOM датчика показателя преломления означает более высокую производительность при обнаружении молекул. FOM датчика в этой работе может достигать 233,5, что намного выше, чем у опубликованного плазмонного датчика показателя преломления в видимой области [24, 28, 34]. Плазмонный датчик основан на периодической структуре металл-диэлектрик-металл (МДМ). Кроме того, структура может работать как идеальный сверхузкополосный плазмонный поглотитель с эффективностью поглощения более 95% и шириной на полувысоте всего 1,82 нм в видимой области. Мы также исследуем влияние размеров структуры и параметров материала на оптические свойства метаматериала. Кроме того, мы демонстрируем, что по сравнению с обычными структурами MDM использование треугольных нанолент в структуре помогает улучшить характеристики поглощения. Между тем, механизмы поглощения также подробно исследуются и анализируются. Принимая во внимание изготовление предлагаемой структуры, треугольные наноленты могут быть изготовлены многими методами, такими как электронно-лучевая литография [41], литье [42] и литография отпечатков [43]. Ожидается, что наша работа станет руководством при разработке плазмонного датчика.

Методы

На рисунке 1 показано поперечное сечение одной элементарной ячейки для предлагаемой структуры метаматериала. Структура состоит из массива двух золотых нанолент на тонком золотом слое, зажатом между диэлектрическим слоем и подложкой, и между золотыми нанолентами находится треугольная золотая нанолента. В нашем моделировании диэлектрическая проницаемость золота характеризуется моделью Друде. Диэлектрик среднего слоя и подложки задается как NaF ( n =1,3) и MgF ₂ ( нет =1,4) соответственно. Мы используем двумерный метод конечных разностей во временной области (FDTD) для расчета пропускания и отражения предлагаемой структуры, а поглощение всей структуры определяется как A =1 - R - T. Мы устанавливаем граничные условия периода в направлении x, и поперечная магнитная (TM) волна падает нормально на структуру с поляризацией вдоль направления x.

Схема предлагаемой структуры метаматериала одной элементарной ячейки

Как мы все знаем, модель эквивалентного LC-контура широко используется для качественного прогнозирования магнитного резонанса, возбуждаемого LSPR для идеального поглотителя [44,45,46]. Для удобства обсуждения модели ЖК схема структуры поглотителя из метаматериала изображена на рис. 2а. Эквивалентная модель ЖК показана на рис. 2б. Здесь емкость зазора между нанолентами в соседнем блоке может быть выражена как C _g = ε ₀ т ₁ / ( P - г - 2 w ), где ε ₀ - диэлектрическая проницаемость окружающей среды. Емкость C _м = c ₁ ε ₃ ε ₀ (2 нед + d ) / t ₃ используется для представления емкости между нанолентами и золотой пленкой, где c ₁ - коэффициент, обусловленный неравномерным распределением заряда на поверхности металла, а ε ₃ - диэлектрическая проницаемость диэлектрического слоя [44,45,46]. Взаимная индуктивность золотых нанолент и золотой пленки выражается как L _м =0,5 мкм ₀ (2 нед + d ) t ₃ , где μ ₀ проницаемость окружающей среды. Чтобы учесть вклад дрейфующих зарядов в золотых нанолентах и ​​золотой пленке, кинетическая индуктивность определяется выражением \ ({L} _e =\ left (2 w + d \ right) / \ left (\ gamma {\ varepsilon} _0 {t} _1 {\ omega} _p ^ 2 \ right) \), где γ - коэффициент, учитывающий эффективную площадь поперечного сечения золотых нанолент, а ω _p плазменная частота золота [44,45,46]. Тогда полный импеданс для модели эквивалентной LC-цепи можно выразить как

а Схема конструкции поглотителя из метаматериала. б Схема эквивалентной модели LC-цепи для структуры рис. 6а

Резонансную длину волны можно получить, когда Z _{т от} =0.

Связь между нанолентами в соседнем блоке очень слабая из-за большого зазора ( P - г - 2 w ) между нанолентами. Влияние C _г можно игнорировать, когда C _г менее 5% от C _м . Таким образом, в этой ситуации длину волны резонанса можно упростить до

где L _м =0,5 мкм ₀ (2 нед + d ) t ₃ , \ ({L} _e =\ left (2 w + d \ right) / \ left (\ gamma {\ varepsilon} _0 {t} _1 {\ omega} _p ^ 2 \ right) \) и C _м = c ₁ ε ₃ ε ₀ (2 нед + d ) / t ₃ . В модели LC-контура влияние размеров конструкции на резонансную длину волны можно качественно предсказать по формуле. (3). Нетрудно заметить, что резонансная длина волны λ _r будет увеличиваться с увеличением диэлектрической проницаемости ( ε ₃ ) диэлектрического слоя за счет увеличения C _м . Точно так же большая ширина w вызовет более высокие значения для L _м , L _e , и C _м , что приводит к красному смещению резонансной длины волны. Увеличение диэлектрической проницаемости ( ε ₀ ) окружающей среды приведет к увеличению L _м C _м значения, а другой член L _e C _м не зависит от ε ₀ в формуле. (3). Таким образом, резонансная длина волны будет увеличиваться с увеличением ε ₀ .

Результаты и обсуждение

Затем мы начинаем обсуждение со следующих структурных размеров. Структура имеет период решетки P =580 нм по оси x. Высота квадратной золотой наноленты и треугольной золотой наноленты соответственно установлена ​​как t ₁ =45 нм и t ₂ =30 нм . Толщина диэлектрического слоя, золотой пленки и подложки составляет t ₃ =10 нм, t ₄ =25 нм , и t ₅ =165 нм , соответственно. Ширина треугольной золотой наноленты и квадратной золотой наноленты составляет d =75 нм и w ₁ = w ₂ = w =142 нм , соответственно. На рис. 3а представлены смоделированные спектры поглощения, отражения и пропускания спроектированной конструкции. Как показано на рис. 3а, эффективность поглощения может достигать 95%, а падение отражательной способности структуры ниже 0,001 находится при 751,225 нм. FWHM составляет 1,82 нм, что намного уже, чем у ранее описанного узкополосного поглотителя в видимой области [24, 28, 34, 39].

а Спектры поглощения, отражения и пропускания предложенной структуры. б Распределения электрического поля E структуры МДМ на резонансном пике. c Распределения магнитного поля H структуры МДМ на резонансном пике. г Спектры отражения и поглощения структуры МДМ и решетчатой ​​структуры из чистого металла. е Распределения электрического поля E решетки из чистого металла на резонансном пике. е Распределения магнитного поля H решетки из чистого металла на резонансном пике

Для уточнения физического механизма пика поглощения рассчитаны распределения электрического поля E и магнитного поля H в резонансном пике, которые показаны на рис. 3b, c. Ясно, что, как показано на рис. 3b, амплитуда электрического поля в зазорах может достигать значения, в 35 раз превышающего значение падающего света. Следовательно, предлагаемая структура может реализовать не только идеальное поглощение, но и усиление электрического поля в нанощели, что является важным явлением в приложениях биочувствительности. Как показано на рис. 3c, большая часть магнитного поля сосредоточена в пространстве между двумя золотыми нанолентами, а часть проникает в диэлектрический слой, что указывает на эффект связи, возникающий в результате LSPR. Затем, чтобы лучше понять влияние диэлектрического слоя и золотой пленки на сверхузкую FWHM и высокие характеристики поглощения, спектр поглощения и отражения анализируется и сравнивается между структурой MDM и структурой решетки из чистого металла с тем же размерные параметры, как показано на рис. 3d. Очевидно, структура МДМ имеет более узкую полуширину и меньшую отражательную способность резонансного провала. Электрическое поле и магнитное поле металлической решетчатой ​​структуры смоделированы и представлены на рис. 3д, е соответственно. Очевидно, что по сравнению с распределением магнитного поля структуры МДМ, магнитное поле металлической решетчатой ​​структуры располагается только на поверхности треугольной золотой наноленты без магнитного поля, проходящего через металл, что может быть использовано для объяснения сравнительного результата поглощение между структурой МДМ и структурой металлической решетки. Более того, из-за поведения связи в структуре, как показано на рис. 3b, напряженность электрического поля между двумя золотыми нанолентами и тонкой золотой пленкой примерно в 40 раз больше, чем у падающих волн, что намного больше, чем сообщалось. в исх. [25].

На рис. 4а показано влияние конфигурации поляризации падающего света на спектр поглощения предлагаемого поглотителя из метаматериала. Видно, что структура имеет резкий пик поглощения в конфигурации TM, но не в конфигурации TE. Очевидно, что LSPR не может быть возбужден падающим светом с TE-конфигурацией, что хорошо объясняется асимметричной структурой поглотителя. Кроме того, в реальной системе из-за поверхностного рассеяния и эффектов границ зерен в тонкой золотой пленке постоянная демпфирования тонкой золотой пленки, вероятно, выше, чем у объемного золота. Чтобы учесть влияние постоянной затухания тонкой золотой пленки, на рис. 4b показаны рассчитанные спектры поглощения констант затухания золотой пленки в три и пять раз выше, чем у объемного золота. Очевидно, что наблюдаются пики поглощения с разной амплитудой и полушириной. Результаты показывают, что увеличенные материальные потери металла неблагоприятны для дальнейшего улучшения поглощающих свойств предлагаемого узкополосного поглотителя, что согласуется с предыдущими исследованиями [17].

а Спектры поглощения предложенной структуры в конфигурациях поляризации TE и TM. б Расчетные спектры поглощения в зависимости от постоянной затухания золотой пленки

Общеизвестно, что на свойства поглотителя из метаматериала сильно влияют геометрическая форма и структурные размеры конструкции. Во-первых, мы исследуем влияние треугольной золотой наноленты на спектр отражения спроектированной структуры. Треугольная золотая нанолента структуры удаляется или превращается в квадратную и полуэллиптическую золотую наноленту, соответственно, как показано на рис. 5c – e, при этом другие параметры остаются неизменными при моделировании. Спектры отражения этих трех структур анализируются и сравниваются со спектрами отражения исходной структуры, как показано на рис. 5f – h соответственно. Легко заметить, что исходная структура может достигать более узкой FWHM и более низкого падения коэффициента отражения, чем три другие структуры. Чтобы лучше понять эти результаты, как показано на рис. 5i – l, распределение магнитного поля (H) на резонансном пике этих четырех структур нанесено на график соответственно, а цвет представляет интенсивность магнитного поля. Напряженность магнитного поля исходной структуры, очевидно, сильнее, чем у трех других структур. Это означает, что LSPR можно более эффективно возбуждать в исходной структуре, что приводит к более узкой полуширине и меньшему провалу отражательной способности.

а – е Схема предлагаемого метаматериала с различными наноструктурами одной элементарной ячейки. ф – ч Спектры отражения различных структур. я – л Распределения магнитного поля H на резонансном пике соответствующих структур

Из рис. 5 видно, что исходная структура с использованием треугольных нанолент по оптическим характеристикам превосходит другие структуры. Чтобы глубже понять влияние треугольных нанолент на оптические характеристики, мы даем подробный расчет и анализ модифицированной структуры, показанной на рис. 6а, которая содержит трапециевидную наноленту с тем же углом θ треугольной наноленте в исходной структуре. Во-первых, как показано на рис. 6b, c, мы исследуем оптические характеристики зависимости модифицированной структуры от различной высоты h трапециевидной наноленты, когда углы θ остается неизменным. Очевидно, что когда высота h больше 10 нм, оптические характеристики конструкции будут оставаться почти неизменными, что показывает, что оптические характеристики конструкции являются устойчивыми при изготовлении. Поскольку высота h меньше 5 нм, провал отражательной способности увеличивается, что можно объяснить тем, что высота h слишком мала, что снизило бы эффективную площадь возбуждения LSPR. Как показано на рис. 6d, e, мы также исследуем оптические характеристики зависимости модифицированной структуры от различных углов θ когда высота h установлена ​​равной 15 нм. Легко заметить, что оптические характеристики модифицированной структуры мало меняются в большом диапазоне углов от 35 ° до 68 °. Однако падение коэффициента отражения, очевидно, увеличивается под углом θ меньше 30 °, из чего можно понять, что слишком малый угол θ может снизить эффективность возбуждения LSPR. Таким образом, путем подробного анализа влияния различных параметров углов между трапецеидальной нанолентой и квадратной нанолентой на оптические характеристики, идеальные характеристики поглощения исходной структуры приписываются возбуждению LSPR в углу между треугольной нанолентой. и квадратные наноленты, что хорошо согласуется с результатами для магнитного поля, показанными на рис. 5i. В то же время структура может сохранять хорошие оптические характеристики в большом диапазоне высот h . и углы θ , что предполагает значительное снижение надежности изготовления и делает наноструктуру более реалистичной с экспериментальной точки зрения. Наконец, рассматривая процессы изготовления реальной наноструктуры, на рис. 6f показана геометрия структуры с шероховатостью поверхности золото / диэлектрик и обработкой пассивацией для всех острых углов. Сравнение оптических характеристик модифицированной структуры и исходной структуры вычислено и показано на рис. 6g. Очевидно, что влияние допуска при изготовлении на характеристики наноструктуры очень мало, что свидетельствует о надежных оптических характеристиках при изготовлении.

а Модифицированная структура, содержащая трапециевидную наноленту с таким же углом θ к треугольной наноленте. б , c Сравнение спектров отражения наноструктур с разной высотой h , когда θ оставить без изменений. г , e Сравнение спектров отражения наноструктур под разными углами θ , когда высота h =15 нм. е Модифицированная структура с шероховатостью поверхности золото / диэлектрик и пассивирующей обработкой для всех острых углов. г Сравнение спектров отражения между модифицированной структурой и исходной структурой, когда l установлено как 3 нм

Затем мы также исследуем влияние размеров конструкции и параметров материала, используя метод FDTD, на коэффициент отражения падения, FWHM и резонансную длину волны спроектированной структуры. Будут изучены несколько параметров, включая показатель преломления диэлектрика, ширину золотой наноленты w ширина золотой наноленты d , а толщина золотой наноленты t ₁ . На рис. 7 показано влияние показателя преломления диэлектрического слоя на спектр отражения структуры метаматериала. Как показано на рис. 7a, резонансная длина волны, очевидно, смещается в красную область с увеличением n _{диэлектрик} , что согласуется с предсказанием модели LC-цепи. Как показано на рис. 5b, провал отражательной способности сначала уменьшается, а затем увеличивается, когда n _{диэлектрик} увеличивается, тогда как FWHM становится уже. Полуширина и провал отражательной способности спектра отражения сильно зависят от силы связи между нанолентами и золотой пленкой, что приводит к различным оптическим характеристикам с различными диэлектрическими материалами диэлектрической прокладки между нанолентами и золотой пленкой. Провал отражательной способности является минимальным значением, когда показатель преломления диэлектрического слоя составляет приблизительно 1,3. В то же время FWHM составляет около 1,85 нм, что намного уже, чем у опубликованного узкополосного поглотителя в видимой области [24, 28, 34, 39].

а Спектры отражения как функция показателя преломления диэлектрического слоя. б Отражательная способность резонансного провала и FWHM как функции показателя преломления диэлектрического слоя

На рисунке 8 показано влияние ширины золотой наноленты w . от спектра отражения структуры метаматериала. Как показано на рис. 8a, когда ширина золотой наноленты w изменяется от 140 до 177 нм, резонансная длина волны смещается в синюю область, что хорошо согласуется с результатами модели эквивалентной LC-цепи. Рисунок 8b показывает, что FWHM становится уже, а провал отражательной способности увеличивается с увеличением w . . Увеличение провала отражательной способности может быть результатом увеличения эффективной площади металла для отражения падающего света с увеличением w . Минимальные значения провала отражательной способности и FWHM не могут быть получены одновременно. Однако в нашем проекте и значения падения коэффициента отражения, и значения FWHM незначительно изменяются в широком диапазоне w (140 ~ 162 нм), что удобно для практических приложений.

а Спектры отражения в зависимости от ширины золотых нанолент w . б Провал отражательной способности и FWHM как функции ширины золотых нанолент w

Более того, как показано на рис. 9a, провал отражательной способности может поддерживать более низкое значение, когда ширина золотой наноленты d находится между 55 и 75 нм, тогда как он явно увеличивается, когда d превышает 76 нм, что можно объяснить тем, что слишком большое расстояние между двумя нанолентами может снизить эффективность возбуждения для LSPR, тем самым снижая эффективность поглощения падающего света. FWHM становится уже с увеличением d , и оптимальный размер d составляет около 75 нм. Как видно из рис. 9b, падение отражательной способности может иметь меньшее значение, если толщина золотой наноленты t ₁ изменяется от 35 до 50 нм, а ширина на полувысоте сужается. Однако, когда t ₁ увеличивается от 50 до 60 нм, провал отражательной способности заметно увеличивается. Мы можем понять результат так:нанолента слишком толстая, что увеличивает отражение падающего света. Рисунок 9c показывает, что минимальное значение резонансного провала получается, когда высота треугольного золота t ₂ составляет около 30 нм. В этой структуре провал отражательной способности был ниже 0,025, когда высота треугольного золота варьировалась от 15 до 40 нм, что полезно для проектирования структуры из метаматериалов из-за превосходных характеристик надежности.

а Провал отражательной способности и FWHM как функции ширины треугольной золотой наноленты d . б Провал отражательной способности и FWHM как функции толщины золотых нанолент t ₁ . c Отражательная способность резонансного провала и FWHM как функции высоты треугольного золота t ₂

Общеизвестно, что резонансная длина волны структуры метаматериала сильно зависит от показателя преломления окружающей среды, который широко используется в приложениях для зондирования. Рисунок 10a показывает, что резонансная длина волны явно смещается в красное смещение, когда показатель преломления окружающей среды увеличивается, что согласуется с предсказанием модели ЖК, а провал отражательной способности может в то же время сохранять чрезвычайно низкое значение. Когда RI увеличивается с 1,07 до 1,12, резонансная длина волны смещается с 733,828 до 755,097 нм. Расчетная чувствительность к длине волны ( S ) составляет примерно 425 нм / RIU, а ширина на половине высоты может составлять 1,82 нм. Таким образом, FOM может достигнуть 233,5. Насколько нам известно, FOM намного выше, чем у ранее опубликованного плазмонного датчика показателя преломления в видимой области [24, 28, 34, 39]. Предлагаемый плазмонный датчик показателя преломления показывает хорошую линейность, как показано на рис. 10b.

а Спектры отражения плазмонного датчика показателя преломления при различных показателях преломления окружающей среды. б Резонансный сдвиг длины волны относительно окружающего показателя преломления

В практических приложениях обычно необходимо обнаруживать относительное изменение интенсивности на фиксированной длине волны с различным показателем преломления окружающей среды, и соответствующий показатель качества определяется как FOM * =max | ( dI / дн ) / Я | [17]. Как показано на рис. 11a, FOM *, очевидно, изменяется с уменьшением w , а максимум FOM * может достигать 1,4 × 10 ⁵ в w около 358 нм. На рисунке 11b показано, что FOM увеличивается с уменьшением d . и максимум FOM * получается в d =75 нм. Как показано на рис. 11c, когда толщина золотой наноленты t ₁ составляет 35 нм, FOM * максимальное. Более того, рис. 11d также показывает, что максимум FOM * достигается, когда высота треугольного золота t ₂ составляет около 30 нм. Численно исследованы характеристики FOM и FOM * с изменением размеров структуры, что может дать определенные рекомендации по разработке высокопроизводительного плазмонного датчика.

а – д FOM и FOM * как функции ширины золотой наноленты w , треугольная золотая нанолента шириной d , толщина золотых нанолент t ₁ , а треугольный золотой высотой t ₂ соответственно