Водород-ассистированная атомная перестройка в GaN-базированных множественных квантовых ямах: улучшение структурной однородности и оптической эффективности при 750 °C

Аннотация

Мы сообщаем о трех GaN-базированных множественных квантовых яма (MQW) образцах, выращенных при низкой температуре 750 °C. Вместо конвенционального температурного нагрева, мы ввели водород/аммиак (H₂/NH₃) газовую смесь во время прерывания после осаждения InGaN ямовых слоев. Варируя водородный поток, мы наблюдали выраженную атомную перестройку внутри MQW. Передаточная электронная микроскопия (ТЭМ) раскрывает, что оптимальный водородный поток производит острые, плоские интерфейсы и однородное индиевое распределение. Следовательно, люминесцентная эффективность заметно улучшается через подавление нерадиативной рекомбинации. Атомная перестройка атрибутируется усиленной диффузии галлиевых и индиевых ад-атомов в H₂/NH₃ среде, снижающей потенциальный барьер для термодинамического равновесия. Избыточный водород, однако, частично повреждает MQW и деградирует оптическую производительность.

Введение

InGaN/GaN множественные квантовые ямы центральны для высокоэффективных оптоэлектронных устройств по всему видимому спектру. Выращивание высокоиндиевых MQW для синих и зеленых светодиодов и лазерных диодов остается сложным, преимущественно потому, что индиевая инкорпорация подавляется при повышенных температурах, в то время как низкие температуры препятствуют галлиевой поверхностной диффузии, ведуя к трехмерному росту и шероховатым барьерным слоям. Кроме того, большое несоответствие решеток между InN и GaG способствует фазовой сегрегации и индиевой композиционной градации, дальше компрометируя однородность.

Множество стратегий — более высокотемпературный барьерный рост, пост-рост температурный нагрев, ростовые прерывания и водород-ассистированное барьерное осаждение — изучались для заостренных интерфейсов и гомогенизации индиевого распределения. Однако большинство подходов все еще полагаются на температурный нагрев, который ограничивает индиевую инкорпорацию и может деградировать высокоиндиевые MQW. Водородная инкорпорация во время InGaN роста обычно избегают из-за ее вредного эффекта на индиевое удержание. В этом исследовании мы вводим контролируемую H₂/NH₃ смесь во время краткого прерывания после InGaN ямового осаждения, без какого-либо температурного нагрева, и исследуем ее влияние на MQW структуру и оптические свойства.

Экспериментальный процесс

Образцы A, B и C фабриковали на c-плоскости сапфира с использованием Thomas Swan 3×2 in. близко-сопряженного душного реактора. Триэтилгаллий (TEGa), триметилиндий (TMIn) и аммиак (NH₃) служили Ga, In и N предшественниками соответственно. Каждая структура включает 2-мкм Si-допированный GaN буфер, двух-периодную ненамеренно допированную InGaN/(In)GaN MQW активную область и 150-нм Mg-допированный GaN кап. Все слои выращивали при 750 °C. Тонкий GaN кап осаждали над каждым InGaN ямом для защиты во время водородного воздействия.

Образец A (референс) продолжал напрямую с барьерным ростом после капа. Образец B получил 100 sccm H₂ на 100 с, затем барийное осаждение. Образец C получил 200 sccm H₂ на ту же продолжительность. Во всех случаях NH₃ поток поддерживали при 3 slm, обеспечивая смешанную H₂/NH₃ атмосферу во время водородного лечения. Остальные параметры роста были идентичны для трех образцов.

Структурный анализ использовал JEOL JEM-F200 ТЭМ. Высокое разрешение рентгеновская дифракция (HRXRD) выполняли на Rigaku SmartLab. Температурно-зависимая фото люминесценция (TD-PL) спектры записывали от 30 до 300 К с 325 нм He-Cd лазером. Микроскопическая ПЛ (μ-PL) визуализация использовала Nikon A1 конфокальный микроскоп с 405 нм лазерным возбуждением.

Результаты и обсуждение

Фото люминесценция при комнатной температуре

Комнатной температуры ПЛ спектры показывают, что образец B, обработанный 100 sccm H₂, демонстрирует сильнейшую эмиссию, в то время как интенсивность образца C промежуточна, а образца A — наименьшая. Все образцы пикуют около 455 нм, соответствующие InGaN/GaN межзоновым переходам, с вторичным пиком около 365 нм, приписываемым близко-зоновой GaN эмиссии. Эти результаты указывают, что умеренный водородный поток улучшает люминесценцию, в то время как избыточный водород деградирует ее.

ТЭМ анализ MQW интерфейсов

ТЭМ изображения раскрывают, что образец A имеет волнистые QW/QB интерфейсы и значительную индиевую кластеризацию на поверхностях ям. Напротив, образцы B и C показывают крутые, плоские интерфейсы с минимальными толщинными флуктуациями. Индиевое распределение в образце B однородно, тогда как образец C показывает нарушения интерфейсов, предполагая частичное травление при более высоком водородном потоке. Эти наблюдения подтверждают, что оптимальный H₂ поток (100 sccm) индуцирует атомную перестройку, сглаживающую интерфейсы и гомогенизирующую индий.

Механизм водород-индуцированной перестройки

При 750 °C галлиевые ад-атомы обладают ограниченной поверхностной подвижностью, благоприятствуя трехмерному барьерному росту и волнистым интерфейсам. Индиевые атомы, из-за большой нерастворимости с GaN, склонны к кластеризации. Введение H₂ в присутствии NH₃ увеличивает поверхностное покрытие NH₂ радикалами, снижая энергию связи Ga и In ад-атомов и тем самым улучшая их диффузию и десорбцию. В течение 100-с водородного воздействия галлий и индий могут мигрировать более длинные расстояния, достигая термодинамического равновесия и выпрямляя интерфейсы. Индиево-богатые кластеры предпочтительно десорбируют, ведучи к более однородному составу. Избыточный водород (200 sccm) дальше увеличивает индиевую десорбцию и вводит травление, вызывая повреждение интерфейсов, наблюдаемое в образце C.

Структурные параметры из HRXRD

ω–2θ сканы вокруг (0002) отражения подгоняли Global Fit. Образец B показывает легкое снижение индиевого содержания относительно образца A, атрибутируемое водород-индуцированному травлению ям. Образец C демонстрирует дальнейшие снижения толщины ямы и индиевого содержания, в то время как барьерные слои становятся толще и более индиевыми из-за реинкорпорации десорбированного индия. Эти тренды согласуются с ТЭМ находками.

Низкотемпературная ПЛ и люминесцентная однородность

При 30 К все образцы демонстрируют фононовую реплику ~90 мэВ выше главного пика, указывающую на GaN фононное связывание. Пиковая энергия образца A ниже, чем B и C, отражая его более высокое индиевое содержание. Половинная ширина на полувысоте (FWHM) значения: 12,3 нм (A), 10,1 нм (B), 12,6 нм (C). Наиболее узкий FWHM в образце B подтверждает превосходную однородность индиевого распределения и толщины ямы.

Температурно-зависимый ПЛ сдвиг

Все образцы демонстрируют начальный синий сдвиг, за которым следует красный сдвиг по мере повышения температуры, характерный для локализованных состояний динамики в GaN-базированных MQW. Величина синего сдвига наибольшая для образца A и наименьшая для образца B, указывающая на наиболее однородный ландшафт локализации в образце B. Образец C показывает отдельную красный-сдвиг переворачивающую температуру (~160 К) по сравнению с ~200 К для A и B, вероятно из-за повреждения интерфейсов, изменяющей носительную локализацию.

Микро-ПЛ картирование

μ-ПЛ изображения раскрывают, что образец A содержит многочисленные нелюминесцентные пятна, отражающие индиевую кластеризацию и ассоциированные нерадиативные центры. Образец B показывает значительное снижение таких пятен, согласующееся с улучшенной индиевой однородностью. Образец C повторно вводит несколько малых нелюминесцентных регионов, атрибутируемых частично поврежденным MQW.

Внутренняя квантовая эффективность

Используя интегрированную ПЛ интенсивность отношение I₃₀₀K/I₃₀K как прокси для IQE, образец B достигает IQE 30,21 %, драматичный рост от 1,61 % (A) и 18,48 % (C). Улучшение исходит от выпрямленных интерфейсов, однородного индиевого распределения и подавленной нерадиативной рекомбинации. Избыточный водород снижает IQE из-за повреждения интерфейсов.

Заключение

Мы продемонстрировали, что краткое H₂/NH₃ лечение после InGaN ямового осаждения, при 750 °C без температурного нагрева, индуцирует атомную перестройку, производящую плоские, острые MQW интерфейсы и однородный индиевый профиль. Этот процесс дает трехкратное увеличение люминесцентной интенсивности и 30 % IQE. Однако водородный поток должен быть тщательно контролирован; избыточный поток повреждает ямы и деградирует производительность.

Доступность данных и материалов

Данные, поддерживающие эти находки, доступны у соответствующего автора по разумному запросу.