Значительно усиленный фотокондуктивный ток в высокопроводящих нанолистах топологического изолятора

Аннотация

Мы сообщаем систематическое исследование генерации фотокондуктивного тока в Sb₂Se₂Te нанолистах, охватывающих два порядка проводимости. Фотокондуктивный ток линейно масштабируется как с мощностью света, так и с темновым током, а ответственность пропорционально увеличивается с листовым кондуктансом. В вакууме ответственность не зависит от интенсивности освещения, тогда как в окружающем воздухе она резко падает при низких плотностях мощности. Отношение воздуха к вакуумной ответственности следует отрицательной обратной степенной зависимости, которую мы атрибутируем статистической блокировке адсорбированными поверхностными молекулами. Временнно-разрешенные измерения раскрывают зависимую от толщины затухающую постоянную и более длинную постоянную времени при сниженном окружающем давлении. Наши данные устанавливают проводимость как ключевой внутренний параметр для оптимизации фотокондуктивного тока и предоставляют рамку для интерпретации молекулярно-блокирующих эффектов в фотодетекторах топологических изоляторов.

Введение

Повышение фотовольтного отклика — центральная цель в исследовании фотодетекторов. Поскольку оптическая глубина проникновения в объемных полупроводниках обычно всего несколько нанометров, поверхностные состояния доминируют в фотовольтном отклике. Материалы с большими поверхностно-объемными соотношениями — нанопровода, графен, дихалькогениды переходных металлов и топологические изоляторы — поэтому привлекли интенсивное изучение. Недавние отчеты показывают значения фотокондуктивного тока, охватывающие более двух порядков величины в похожих материальных системах. Хотя вариации в протоколах роста и экспериментальных условиях объясняют часть этого разброса, внутренние электронные свойства, такие как проводимость, получали меньше внимания. Здесь мы исследуем, как внутренний листовый кондуктанс Sb₂Se₂Te нанолистов управляет их поведением фотокондуктивного тока, предоставляя простую электрическую метрику для предсказания фотовольтного отклика.

Экспериментальный метод

Высокочистый Sb, Se и Te (99,995%) смешивали в стехиометрическом соотношении для Sb₂Se₂Te, расплавляли при 700–800 °C на 20 ч и медленно охлаждали в эвакуированном кварцевом ампуле. Полученные объемные кристаллы использовали как стержни-подача для плавильно-зонной печи с резистивным нагревом (RHFZ). После роста кристаллы расклевали для экспозиции зеркально-гладкой базальной плоскости. Раман, EDS, XPS и XRD подтвердили кристаллическую фазу и высокую кристалличность, согласованную с ARPES и Shubnikov-de Haas данными из нашей ранней работы. Нанолисты получали механическим эксфолированием на 300 нм SiO₂/n-Si подложках с предпаттернированными Ti/Au электродами. Платиновые контакты осаждали фокусированно-лучевой (FIB) литографией, давая омические интерфейсы (Рис. 1). Атомно-силовая микроскопия измеряла толщины листов 58 нм, 178 нм и 202 нм для образцов А, В и С соответственно. Двухзондовые I-V измерения с Keithley 4200-SCS количественно определяли кондуктанс (G) для каждого листа, предоставляя ключевой параметр для последующих фотокондуктивных исследований.

Результаты и обсуждение

Рис. 1d–f подтверждает омическое I-V поведение. Измеренные кондуктансы составляли 4×10⁻⁵ С (202 нм), 0,006 С (178 нм) и 7×10⁻⁵ С (58 нм), все превышающие 1000 С/м и указывающие на отличное качество кристаллов. Фотокондуктивный ток vs мощность света (532 нм) линеен для всех образцов (Рис. 2). Отношение можно выразить как I_on = β P^α + I_off, где α≈1 для каждой толщины, подтверждая последовательное оптическое поглощение по серии. Важно, отношение β/G ≈ 1,1×10⁵ А/Вт·С для всех листов, демонстрируя, что фотокондуктивный ток масштабируется прямо с эффективным кондуктансом.

Фотокондуктивный ток I_ph определяется как I_on – I_off. Поскольку оптическая глубина проникновения в Sb₂Se₂Te (~20 нм) короче всех толщин листов, сгенерированные электрон-дырочные пары находятся близко к поверхности и проходят через металлический канал к контактам. При приложенном смещении V, I_ph = V G, так что фотокондуктивный ток прямо пропорционален кондуктансу. Соответственно, ответственность R = I_ph/(P S) (Ур. 1) линейно масштабируется с G, как показано в Рис. 3. В отличие от многих фотодетекторов топологических изоляторов, где R уменьшается с ростом мощности, наши вакуумные измерения раскрывают R независимым от P, подтверждая, что глубина проникновения света остается ограниченной поверхностной областью по изученному диапазону мощности.

Рис. 4 представляет лог-лог график R vs G. Данные из Sb₂Se₂Te и связанного Sb₂SeTe₂ (~180 нм, 532 нм) согласуются с прямолинейной тенденцией, укрепляя пропорциональность R ∝ G. Высшая измеренная ответственность, 731 А/Вт, происходит при V = 0,1 В для наиболее проводимого листа, сопровождаемая детективити 2,6×10¹⁰ Джонс — превосходящей все сообщенные значения для (Sb, Bi)₂(Te, Se)₃ топологических изоляторов и многих низкоразмерных материалов.

В окружающем воздухе ответственность показывает выраженное падение ниже 500 Вт/м² (Рис. 5), указывая на то, что адсорбированные молекулы частично блокируют активную поверхность. Мы моделировали это, предполагая, что из общего числа инцидентных фотонов Y доля n блокируется поверхностными видами, оставляя m = Y – n фотонов для генерации носителей. Полученная квантовая эффективность в воздухе η(воздух) = (1 – n/2Y) Z, ведущая к R(воздух)/R(вак) ∝ (1 – n/2Y). Это отношение соответствует экспериментальным данным (Рис. 6), предполагая, что ≈40% поверхности покрыто адсорбатами при атмосферном давлении.

Временнно-разрешенные измерения фотокондуктивного тока (Рис. 7) показывают экспоненциальный зарядный процесс с характерной постоянной времени k, уменьшающейся с увеличением толщины, отражая более быстрый перенос носителей в более тонких листах. Зарядные и разрядные постоянные похожи, и обе увеличиваются с понижением окружающего давления, согласовано с уменьшением поверхностного рассеяния при частичном вакууме.

Заключение

Мы продемонстрировали, что фотокондуктивный ток и ответственность Sb₂Se₂Te нанолистов управляются внутренним листовым кондуктансом. Линейная зависимость I_ph от темнового тока и пропорциональность R к G позволяют простую электрическую метрику для предсказания фотовольтного отклика. В вакууме ответственность остается плоской по изученному диапазону мощности, тогда как в воздухе ответ ограничен адсорбат-блокировкой, с 40% поверхностным покрытием, выведенным из нашей модели. Высшая сообщенная ответственность 731 А/Вт и детективити 2,6×10¹⁰ Джонс при V = 0,1 В устанавливают новые ориентиры для Sb-Se-Te топологических изоляторных фотодетекторов. Эти выводы подчеркивают важность оптимизации кондуктанса и поверхностной химии для достижения превосходной фотовольтной ответственности.

Аббревиатуры

ARPES:

Угловая-разрешенная фотоэмиссионная спектроскопия

EDS:

Энергодисперсионная рентгеновская спектроскопия

SdH:

Шубников-де Хаас осцилляции

XPS:

Рентгеновская фотоэлектронная спектроскопия