Бифуркация магнитной восприимчивости в Ni-добавленном Sb₂Te₃: доказательства антиферромагнетизма с сосуществующим слабым ферромагнетизмом

Введение

Трёхмерные топологические изоляторы (ТИ) содержат спин-фильтрованное Дираковое поверхностное состояние, защищённое симметрией обращения времени. Спиновая текстура этого состояния породила интенсивный интерес для спинтроники и квантово-информационных применений. Введение магнетизма в ТИ ломает симметрию обращения времени, открывает разрыв в Дираковой точке и может порождать экзотические феномены, такие как квантовый аномальный Холл-эффект, топологическое магнито-электрическое сцепление, настраиваемые хиральные краевые моды и сплетение Маджораны. Хотя много работы фокусировалось на транспортных сигнатурах в Mn, Cr и V-добавленных (Bi, Sb)₂Te₃ тонких плёнках, интринзик магнитный отклик объёмных, элементно-добавленных ТИ остаётся слабо понятным, потому что магнитный сигнал часто слаб. Детальное исследование магнитных механизмов сцепления в таких материалах поэтому необходимо для направления будущего дизайна устройств.

В этом исследовании мы исследуем магнитные свойства Ni-добавленных Sb₂Te₃ монокристаллов. Мы наблюдаем низкокоэрцитивную петлю гистерезиса ниже T_N, чёткий разрыв восприимчивости на T_N, независимый от поля, и выраженную бифуркацию между ZFC и FC кривыми ниже T_N. Величина бифуркации уменьшается с увеличением поля и исчезает выше 7000 Ое, в согласии с энергией магнитной анизотропии. Эти находки поддерживают сосуществование антиферромагнетизма и слабого ферромагнитного компонента в Ni-добавленном Sb₂Te₃.

Экспериментальный метод

Рентгеновская дифракция (XRD) паттерн Ni_0.016Sb₂Te₃ монокристалла. Резкие браггиевские пики подтверждают высоко монокристаллическую, фазово-чистую структуру.

Высокочистые Sb, Te и Ni (99,995%) смешивали в стехиометрических пропорциях, плавили при 700–800 °C в течение 20 ч и медленно охлаждали в эвакуированном кварцевом трубке. Полученный стержень-продукт использовали в домашней плавильно-зонной печи с резистивным нагревом (RHFZ). RHFZ рост даёт кристаллы с исключительной однородностью; это демонстрировалось в нашей ранней работе на ТИ кристаллах. После роста кристаллы печно охлаждали, расщепляли вдоль базисной плоскости для выставления зеркальной поверхности и характеризовали энергетико-дисперсионной рентгеновской спектроскопией (EDS). Измеренное соотношение Ni:Sb:Te составляло 0,017:2:3, подтверждая предполагаемый уровень доинга. Размеры кристалла были 3 мм × 2 мм × 0,42 мм. Магнетизацию измеряли квантовым дизайном MPMS SQUID магнетометром в полях до 7 Т, приложенных перпендикулярно расщеплённой поверхности.

Результаты и обсуждение

Рисунок 2 показывает магнетизацию против поля при нескольких температурах. Система демонстрирует диамагнетизм по широкому диапазону полей и температур, в согласии с вкладом носителей-спинов, сообщённым для ТИ на базе Sb₂Te₃. Чёткая петля гистерезиса появляется ниже 125 К, с коэрцитивным полем ≈50 Ое и остаточной/насыщенной магнетизацией 10⁻⁵–10⁻⁴ эму г⁻¹ при 100 К. Низкая коэрцитивность и малая магнетизация указывают на слабый ферромагнитный компонент, возникающий ниже T_N.

Магнитная восприимчивость против температуры под разными полями (2–200 К). Отклик высокого поля остаётся диамагнитным. Вставка (верх-право): петля гистерезиса ниже 125 К. Вставка (низ-лево): отсутствие гистерезиса выше 125 К.

Измерения восприимчивости при полевом охлаждении (FC) и нулевом-полевом охлаждении (ZFC) раскрывают выраженную бифуркацию ниже T_N. Бифуркация растёт по мере уменьшения приложенного поля и исчезает для полей, превышающих 7000 Ое. Разрыв на 125 К не зависит от поля, отмечая температуру Неэля. Восприимчивость выше T_N следует закону Кюри-Вайсса, χ = χ₀ + C/(T – θ). Построение 1/(χ – χ₀) против T даёт прямую линию между 125 и 250 К, с перехватом при –125 К, подтверждая антиферромагнитное сцепление (θ ≈ –125 К). Это значение согласуется с T_N и температурой, где появляется петля гистерезиса, указывая на сосуществование слабого ферромагнетизма и антиферромагнетизма ниже T_N.

Анализ постоянной Кюри показывает, что μ ≈ 3,5 μ_B при 200 Ое, близко к теоретическому значению для Ni²⁺. Бифуркация происходит из магнитной анизотропии: в ZFC моменты замораживаются случайно, в то время как в FC они выравниваются с полем, ведучи к разным восприимчивостям. Средне-полевое соотношение T_N = S(S+1)J₀/(3k_B) даёт обменное сцепление J₀ = 4,28 × 10²² Дж, в согласии с наблюдаемым магнитным поведением.

Рисунок 4 показывает, что разница восприимчивостей FC – ZFC следует экспоненциальной форме, χ_S e^{–J₀S/(k_BT)}, где χ_S — насыщенная восприимчивость. Извлечённая χ_S зависит от поля способом, зеркаляющим измеренную восприимчивость, поддерживая интерпретацию слабого ферромагнетизма. Магнитная-анизотропная энергия ΔE ≈ 1,13 × 10²² Дж, оценённая из H_C = 50 Ое, равна магнитно-моментной энергии при B ≈ 0,61 Т; следовательно бифуркация исчезает выше ≈0,7 Т.

Верх-лево вставка: FC–ZFC разница подходит средне-полевой теории. Извлечённая χ_S отслеживает восприимчивость cusp.

Де Хаас–ван Альфен (dHvA) осцилляции наблюдаются в обратной-полевой зависимости магнетизации. Осцилляции хорошо описываются формулой Лифшица-Козевича, дающей частоту F = 29,8 Т и фазовый фактор δ_p = 0,43. Используя Онсагерово соотношение, соответствующий ферми-волновой вектор K_F = 0,030 Å⁻¹ совпадает с ARPES данными, подтверждая, что dHvA сигнал исходит от топологического поверхностного состояния.

Магнитная восприимчивость против 1/B показывает периодические dHvA осцилляции, подходящие модели Лифшица-Козевича.

Заключение

Ni-добавленные Sb₂Te₃ монокристаллы демонстрируют низкокоэрцитивную петлю гистерезиса ниже температуры Неэля (125 К), поле-независимый скачок восприимчивости на T_N и бифуркацию ZFC и FC кривых ниже T_N. Величина бифуркации уменьшается с увеличением поля и исчезает выше ≈0,7 Т, в линии с магнитной-анизотропной энергией. Эти результаты демонстрируют, что антиферромагнитное основное состояние сосуществует с слабым ферромагнитным компонентом, и что характерный восприимчивостный cusp, обычно наблюдаемый в ТИ, исходит от этого слабого ферромагнетизма, а не только от Диракового поверхностного состояния. dHvA осцилляции подтверждают наличие топологических поверхностных носителей. Эти инсайты продвигают наше понимание магнетизма в добавленных топологических изоляторах и помогают дизайну спинтронических устройств, эксплуатирующих как антиферромагнитные, так и ферромагнитные порядки.

Доступность данных и материалов

Наборы данных, сгенерированные в ходе и/или проанализированные в течение текущего исследования, доступны от соответствующих авторов по разумному запросу.

Аббревиатуры

XPD:

Рентгеновская дифракция

EDS:

Энергетико-дисперсионная рентгеновская спектроскопия

ARPES:

Угловая-разрешённая фотоэмиссионная спектроскопия

dHvA:

Де Хаас–ван Альфен