Перпендикулярная магнитная анизотропия и водородная модуляция намагниченности в многослойных Ta/Pd/CoFeMnSi/MgO/Pd

Аннотация

Сообщается, что многослойный стек Ta/Pd/CoFeMnSi (CFMS)/MgO/Pd демонстрирует надежную перпендикулярную магнитную анизотропию (PMA). Отжиг при 300 °C приводит к эффективной константе анизотропии K_eff = 5,6×10⁵ эрг·см⁻³ (5,6×10⁴ Дж·м⁻³). Кроме того, магнитное состояние пленки высоко чувствительно к водороду: под слабым внешним полем (<30 Ое) остаточная намагниченность падает с 123,15 до 30,75 эмк·см⁻³ при повышении концентрации водорода в окружающей среде до 5%. Эти находки устанавливают стек как высокопроизводительный PMA материал и чувствительную платформу для водородного сенсирования.

Введение

Водород (H₂) стремительно выступает как чистый высокоэнергетичный топливо, однако его безопасная эксплуатация требует надежных технологий детектирования. Конвенциональные твердотельные кондуктометрические сенсоры лишены химической селективности и страдают от влажностных интерференций. Магнитные сенсоры, особенно включающие палладий (Pd), доказали высокую селективность и чувствительность к H₂ благодаря каталитическому диссоциации водорода Pd и результирующему расширению решетки.

В Pd-богатых ферромагнитных алойах и Pd/ферромагнит (FM) многослойных структурах — таких как Co₁₇Pd₈₃, Pd/Fe, [Co/Pd]₁₂ и Pd/Co/Pd — поглощение водорода индуцирует измеримые магнитные изменения за счет расширения Pd решетки на 2–3%. Это напряжение меняет интерфейсную d-d орбитальную гибридизацию, управляющую перпендикулярной магнитной анизотропией (PMA). Поскольку интерфейсное напряжение высоко чувствительно к водородной загрузке, PMA-базированные пленки со слоями Pd представляют перспективный путь к ультра-чувствительному водородному детектированию.

Перпендикулярная анизотропия на FM/Благородный-металл или FM/Оксид интерфейсах возникает из d-d или d-p гибридизации и сильно модулируется интерфейсным напряжением. Четверная Гейслерова алойа CoFeMnSi (CFMS) — спин-гаплес полупроводник (SGSC), демонстрирующий выраженную чувствительность к внешнему полю, позиционируя ее как привлекательный FM слой для сенсорных приложений. Здесь спроектирована структура Ta/Pd/CFMS/MgO/Pd для достижения сильной PMA и исследования водородно-индуцированной магнитной модуляции, используя чувствительность интерфейсного напряжения как Pd/CFMS, так и CFMS/MgO интерфейсов.

Методы

Четыре пленочных стека осаждали магнетронным спуттерингом на Si подложках при базовом давлении <2,6×10⁻⁵ Па. Стеки: (i) Ta (6 нм)/Pd (2,4 нм)/CFMS (2,3 нм)/MgO (t_MgO)/Pd (2 нм) (0,9–1,5 нм); (ii) Ta (6 нм)/Pd (2,4 нм)/CFMS (t_CFMS)/MgO (1,3 нм)/Pd (2 нм) (1,9–3,1 нм); (iii) Ta (6 нм)/Pd (2,4 нм)/CFMS (2,3 нм)/Pd (2 нм); (iv) Ta (6 нм)/CFMS (2,3 нм)/MgO (1,3 нм)/Pd (2 нм). CFMS спуттерили при 0,9 Па Ar, 40 Вт DC; MgO — 0,2 Па Ar, 150 Вт RF; Ta — 0,3 Па Ar, 50 Вт DC; Pd — 0,3 Па Ar, 25 Вт DC. Последепозиционные отжиги (250–450 °C, 30 мин, <10⁻⁴ Па) оптимизировали интерфейсное упорядочение.

Магнетометрию выполняли на Lakeshore 7404 VSM при комнатной температуре. Холловское сопротивление под динамической H₂ загрузкой измеряли на ET9000 системе. Водородные концентрации (0–5%) контролировали смешением H₂/Ar (5:95) и N₂ потоков при общем расходе 3,5 л·мин⁻¹.

Результаты и обсуждение

Толщина MgO и PMA — Рис. 1 показывает M-H петли для Ta/Pd/CFMS/MgO/Pd пленок, отожженных при 300 °C. Все образцы демонстрируют сильные осевые оси легкой намагниченности; анизотропия пикует при t_MgO = 1,3 нм, достигая квадратичности петли (M_r/M_s) ≈ 1. Чрезмерно тонкое или толстое MgO ослабляет Co-O связывание и слабит PMA, в согласии с предыдущими отчетами.

Температура отжига — Рис. 2 демонстрирует, что асаджепонированная пленка показывает в-плоскостную анизотропию (IMA). Отжиг при 300 °C индуцирует PMA; эта анизотропия сохраняется до 350 °C, но деградирует выше 400 °C из-за интердиффузии, разрушающей d-d гибридизацию.

Интерфейсные вклады — Рис. 3 сравнивает стеки без MgO или Pd. Удаление MgO устраняет PMA; опускание нижнего Pd ослабляет его, подтверждая, что оба Pd/CFMS и CFMS/MgO интерфейсы существенны, причем последний дает доминирующий вклад через оптимальное Co-O связывание.

Из уравнения (1) эффективная анизотропия kvantифицируется. Наибольший K_eff (5,6×10⁵ эрг·см⁻³) достигается для t_CFMS = 2,3 нм, подтверждая сильный интерфейсный вклад.

Водородно-индуцированная магнитная модуляция — Под 5% H₂ осевая петля смещается, увеличивая поле насыщения с 5,5 до 18 Ое и снижая M_r на 75% (рис. 4). Эффект обратим: удаление H₂ восстанавливает исходную петлю, указывая на то, что водородное поглощение в Pd вводит растягивающее напряжение, модулирующее намагниченность CFMS. Холловские измерения (рис. 5) показывают более быстрый рост при поглощении H₂, чем при десорбции, отражая динамику интерфейсного напряжения.

Заключение

Демонстрировано, что Ta/Pd/CFMS/MgO/Pd многослойные структуры, отожженные при 300 °C, демонстрируют исключительную PMA с K_eff = 5,6×10⁵ эрг·см⁻³ и близкой к единице квадратичностью петли для t_CFMS = 2,3 нм и t_MgO = 1,3 нм. Пленки высоко отзывчивы к водороду: 5% H₂ среда снижает остаточную намагниченность на 75% в то время как увеличивает поле насыщения в ~3 раза. Обратимый магнитный ответ, движимый Pd-медированным расширением решетки и результирующим интерфейсным напряжением, устанавливает эту систему как перспективную платформу для высокочувствительного водородного сенсирования.