Температура и интенсивность возбуждения модулируют фотолюминесценцию в поверхностных квантовых точках InGaAs/GaAs

Аннотация

Мы исследуем оптический отклик поверхностных квантовых точек (ПКТ) InGaAs, включенных в композитную наноструктуру, также содержащую зарытые квантовые точки (ЗКТ), разделенные толстым GaAs промежутком. Варируя температуру подложки во время роста, мы систематически меняем ареальную плотность ПКТ. Фотолюминесцентные (ФЛ) измерения ПКТ, выросших при 505 °C, раскрывают отличительные пути релаксации и нетипичное термическое гашение. Отношение интенсивностей ФЛ между ПКТ и ЗКТ демонстрирует явное взаимодействие между интенсивностью возбуждения и температурой, подчеркивая сильное влияние поверхностной морфологии на динамику носителей в ПКТ.

Введение

С 1992 г. самоорганизованные In(Ga)As/GaAs квантовые точки (КТ) привлекают значительный исследовательский интерес благодаря уникальным электронным и оптическим свойствам, позволяющим широкий спектр прикладных устройств: лазеры, детекторы, модуляторы, фотоэлементы, элементы памяти. В типичных конфигурациях In(Ga)As КТ растут на GaAs подложках и затем зарываются в GaAs матрицу, обеспечивая трехмерное замыкание через зонные смещения GaAs/In(Ga)As.

Когда In(Ga)As КТ остаются открытыми на GaAs поверхности — образуя поверхностные квантовые точки (ПКТ) — их замыкание вдоль направления роста становится высокочувствительным к окружающей среде. Эта чувствительность делает ПКТ привлекательными для сенсорных приложений, включая детекцию высокой влажности. Для реализации этого потенциала необходимо детальное понимание лежащей в основе динамики носителей.

Предыдущая работа подчеркивала перенос носителей между поверхностными состояниями и ПКТ через ФЛ исследования. В этом исследовании мы расширяем исследование до композитной структуры, включающей ПКТ и слой ЗКТ, разделенный толстым GaAs промежутком. Варируя температуру роста, мы модулируем ареальную плотность ПКТ и зондируем, как поверхностная морфология влияет на ФЛ поведение в диапазоне интенсивностей возбуждения и температур.

Методы

Пять образцов изготовлены на GaAs (001) полупроводящих подложках с помощью MBE системы VEECO Gen-930. После десорбции родного оксида и осаждения 200 нм GaAs буфера при 580 °C, температуру подложки снижали до одной из пяти целевых: 475, 490, 505, 525, 535 °C. При каждой температуре осаждали 11 ML In₀.₃₅Ga₀.₆₅As для формирования ЗКТ слоя, затем 70 нм GaAs и второй 11 ML In₀.₃₅Ga₀.₆₅As при той же температуре для получения ПКТ. Образцы охлаждали под арсенидным потоком до 300 °C и извлекали из камеры. Все образцы хранили в сухом азотном шкафу при комнатной температуре между измерениями.

ПКТ характеризовали касанием AFM при комнатной температуре. ФЛ эксперименты проводили в криостате JANIS CCS-150 под <10⁻⁵ Торр вакуумом, температурами 10–300 К. 532 нм твердотельный лазер, сфокусированный ×20 объективом, давал интенсивности возбуждения 20–200 Вт/см². ФЛ собирал тот же объектив, диспергировался 0,5-м спектрометром Acton-2500, детектировался жидко-азотно охлажденным CCD Princeton Instruments PyLoN-IR.

Результаты и обсуждение

AFM визуализация (рис. 1б) подтверждает высококачественные ПКТ во всех образцах, без крупных некогерентных островов или дефектов. Повышение температуры роста с 475 до 535 °C снижает ареальную плотность ПКТ с 9,86×10¹⁰ до 1,25×10¹⁰ см⁻², тренд, приписываемый усиленной диффузии ад атомов при более высоких температурах. Средняя высота ПКТ пикует при 6,5 нм для образца 520 °C, отражая эффект десорбции индия при высоких температурах.

Низкоинтенсивная ФЛ (20 Вт/см²) при 10 К (рис. 2а–в) показывает два различных излучения: более коротковолновый пик от ЗКТ и красносмещенный пик от ПКТ. ФЛ ПКТ показывает большую полосу на полувысоте (FWHM), вероятно, из-за связи с поверхностными состояниями. Интегральные отношения интенсивностей ФЛ варьируются с температурой роста; образец 505 °C демонстрирует сильнейшее излучение для ПКТ и ЗКТ, указывая на оптимальное качество КТ при этой температуре.

При 295 К оба ПКТ и ЗКТ пики смещаются к большим длинам волн при росте температуры, зеркаля поведение при 10 К. Однако отношение интенсивностей ФЛ (ЗКТ/ПКТ) падает с ~6,7 при 10 К до ~1,35 при комнатной температуре, подчеркивая отличительные механизмы рекомбинации носителей в ПКТ и ЗКТ. Поверхностные состояния действуют как нерадиационные центры при низких температурах, «замораживая» носители, но становятся термически активированными при более высоких температурах, усиливая излучение ПКТ.

Сфокусировавшись на образце 505 °C, мы провели зависящие от возбуждения ФЛ измерения при пяти температурах (10, 77, 150, 220, 295 К). Интегральная интенсивность ФЛ линейно масштабируется с мощностью возбуждения в низкоинтенсивном режиме, следуя степенному закону I_ПЛ = η P^α. Показатель α ~1 для ЗКТ между 10 и 150 К, указывая на экситонную рекомбинацию, тогда как он поднимается до ~1,9 при 295 К, предполагая дополнительные нерадиационные процессы. Для ПКТ α остается между 1,2 и 1,3 при всех температурах, подразумевая, что даже при низких температурах динамика носителей включает более чем простую экситонную рекомбинацию.

Коэффициент η, отражающий общую ФЛ эффективность, постепенно снижается с температурой для ПКТ, но резко падает для ЗКТ выше 150 К. При низких температурах η для ЗКТ превосходит ПКТ на два порядка, но тренд меняется на обратный при комнатной температуре, подчеркивая различную температурную чувствительность двух типов КТ.

Температурно-зависимая ФЛ при фиксированных интенсивностях возбуждения дальше проясняет динамику носителей (рис. 4). ЗКТ демонстрируют два режима: низкотемпературное плато, где носители перераспределяются среди КТ без значительных потерь, и высокотемпературный режим, где носители убегают в нерадиационные ловушки. ПКТ, напротив, показывают монотонное снижение интегральной ФЛ по всему температурному диапазону, с более быстрым гашением при низких температурах, приписываемым сильной связи с поверхностными состояниями.

Аррений анализ дает энергии активации 4,1 мэВ (низко-Т) и 21,2 мэВ (высоко-Т) для ПКТ, против 14,5 мэВ и 79,0 мэВ для ЗКТ. Нижняя высокотемпературная энергия активации для ПКТ отражает поверхностный канал побега через поверхностные состояния.

Мы также изучили отношение интегральных интенсивностей ФЛ (ПКТ/ЗКТ) как функции интенсивности возбуждения и температуры (рис. 5). При 10 К отношение остается ниже единицы при всех интенсивностях, согласуясь с нерадиационными потерями, индуцированными поверхностными состояниями. При повышении температуры отношение сначала падает, затем растет, отражая взаимодействие между перераспределением носителей в ЗКТ и связью с поверхностными состояниями в ПКТ.

Эти выводы коллективно демонстрируют, что ПКТ демонстрируют отличительное ФЛ поведение от ЗКТ, управляемое поверхностной морфологией, температурой и интенсивностью возбуждения. Сильная связь ПКТ с поверхностными состояниями приводит к уникальной динамике носителей, предлагая потенциальные пути для оптимизации сенсоров и оптоэлектронных устройств, где поверхностная чувствительность первостепенна.

Заключение

Мы систематически изучили фотолюминесценцию InGaAs/GaAs поверхностных квантовых точек, включенных в композитную структуру с зарытыми квантовыми точками. Варируя температуру роста, мы контролировали ареальную плотность ПКТ и раскрыли выраженные различия в интенсивности ФЛ, ширине линии и температурной зависимости по сравнению с ЗКТ. Зависящая от интенсивности возбуждения ФЛ показывает, что ПКТ имеют более низкую излучательную эффективность при низких температурах, но превосходят ЗКТ в эффективности ближе к комнатной температуре из-за сниженного термического гашения. Монотонная температурная эволюция интенсивности и ширины линии ПКТ ФЛ, вместе с отличительными энергиями активации, подчеркивает ключевую роль поверхностных состояний в захвате и потерях носителей. Эти инсайты прокладывают путь для инженерии ПКТ в сенсорных и оптоэлектронных приложениях, где поверхностная чувствительность первостепенна.

Аббревиатуры

AFM:

Атомно-силовая микроскопия

BQDs:

Зарытые квантовые точки

FWHM:

Половина ширины на полувысоте

MBE:

Молекулярно-лучевая эпитаксия

PL:

Фотолюминесценция

QD:

Квантовая точка

SQDs:

Поверхностные квантовые точки