Квантовый аномальный Холл-эффект в монослойных медообразных структурах Ti/Zr/Hf–Bi/Sb: предсказание из первых принципов

Аннотация

Прогресс в исследовании двухмерных материалов постоянно открывает возможности для новых топологических фаз. Хотя квантовый аномальный Холл-эффект (QAHE) недавно демонстрировался в магнитно-легированных топологических изоляторах, он остается ограниченным криогенными температурами. Используя теорию функционала плотности, мы предсказываем, что монослойные медообразные структуры, составленные из переходных металлов Ti, Zr или Hf в сочетании с никтогенами Bi или Sb (MPn, M = Ti, Zr, Hf; Pn = Bi, Sb), обладают внутренним QAHE. Среди изученных систем плоские TiBi и HfBi выступают QAH-изоляторами с запрещенными зонами 15 мэВ и 7 мэВ соответственно при умеренном натяжении. Мы раскрываем, как изменение параметров решетки и расстояний выгиба приводит к топологическим фазовым переходам, наблюдаем инверсию зон, индуцированную спин-орбитальным взаимодействием, и подтверждаем хиральные краевые моды в зигзагообразных нанолентах через модели твердотельного связывания, полученные из Ваннье-функций. Эти находки расширяют каталог реалистичных QAH-материалов и предлагают жизнеспособные платформы для низкоэнергетических спинтронных устройств.

Введение

Двумерные топологические изоляторы (2D TI) демонстрируют спин-поляризованные беззапятные краевые состояния, сохраняя изоляторный объем — признак квантового спинового Холл-эффекта (QSH) [1]. При нарушении времени-обратной симметрии (TRS) — либо внутренним магнетизмом, либо внешними возмущениями — спиралевидные краевые каналы превращаются в хиральные, порождая квантовый аномальный Холл-эффект (QAHE) [3]. Диссипативный, свободный от магнитного поля зарядовый транспорт QAHE делает его привлекательным для ультра-маломощных спинтроникс [4], однако экспериментальные реализации ограничивались разбавленными магнитными топологическими изоляторами [8]. Теоретические работы указывают, что внедрение ферромагнетизма и сильного спин-орбитального взаимодействия (SOI) в QSH материал может открыть топологическую запрещенную зону и сгенерировать ненулевое число Черна [9, 10]. В то время как многие QSH системы — такие как группа IV (Sn) и группа V (Bi, Sb) монослои — изучены обширно, потенциал переходнометаллических медообразных структур для QAHE остается в значительной степени неисследованным. Здесь мы заполняем этот пробел, исследуя MPn (M = Ti, Zr, Hf; Pn = Bi, Sb) меды, опираясь на недавние предсказания, что III-V меды могут размещать QSH фазы, а легирование переходными металлами может индуцировать магнетизм [17, 25–27]. Наша работа использует расчеты из первых принципов для оценки того, может ли замещение Ti, Zr или Hf на Bi/Sb медах стабилизировать внутреннюю QAH фазу.

Результаты и обсуждение

Замена половины атомов Bi в первозданной медовой решетке на переходный металл (Ti, Zr или Hf) дает MPn монослои, которые могут принимать либо низко-выгнутые, либо плоские геометрии. Рис. 1a показывает вид сверху M-Pn решетки, рис. 1b и 1c — боковые виды выгнутых и плоских конфигураций. Соответствующая первая Бриллуэнова зона (BZ) с высокосимметричными точками на рис. 1d.

Оценивали структурную стабильность и эффекты натяжения, варьируя параметр решетки и релаксируя атомные позиции для выгнутых и плоских фаз. Кривые полной энергии для TiBi, ZrBi и HfBi на рис. 2a–c. Низко-выгнутые MPn структуры последовательно обладают более низкой энергией, чем их плоские аналоги. Тем не менее, QAHE появляется преимущественно в натянутом плоском режиме, с только узким окном параметра решетки, поддерживающим QAH фазу в выгнутом HfBi (см. рис. 2c).

Таблица 1 перечисляет равновесные параметры решетки, магнитные моменты, запрещенные зоны и рассчитанные числа Черна для всех MPn систем. Ненулевые целые числа Черна идентифицируют QAH изоляторы: плоский TiBi (C = +1, Δ = 15 мэВ) и плоский HfBi (C = –1, Δ = 7 мэВ) — наиболее перспективные кандидаты. Фазовый переход в TiBi может быть вызван уменьшением расстояния выгиба (рис. 3), тогда как натяжение индуцирует переход в HfBi (рис. 4).

Электронные зонные структуры для равновесных геометрий представлены на рис. 5. В плоской геометрии TiBi демонстрирует четкую инверсию зон и 15 мэВ зазор, тогда как плоский HfBi показывает 7 мэВ зазор с C = –1. Выгнутый HfBi, однако, является полуметаллом с высоким числом Черна (C = –3). Другие конфигурации, такие как выгнутый ZrBi и TiSb, остаются тривиальными изоляторами.

Чтобы разобрать роль SOI и магнетизма, фокусируемся на плоском TiBi (a = 4,76 Å). Рис. 6 показывает, что не-магнитный расчет дает металлическое состояние, тогда как ферромагнитный порядок (магнитный момент ≈ 1,05 μB на ячейку, доминирующий Ti) производит полуметаллический спектр. Включение SOI открывает 15 мэВ зазор, подтверждая, что инверсия зон вызвана SOI и отвечает за QAHE.

Краевые состояния — важные отпечатки топологической фазы. Используя Ваннье-полученные гамильтоны твердого связывания, построили 127 Å широкую зигзагообразную HfBi наноленту (рис. 7). Зонная структура раскрывает хиральные краевые моды, пересекающие уровень Ферми нечетное число раз, равное |C| = 1, подтверждая QAH природу плоского HfBi.

Фононные расчеты показывают малые мнимые частоты для свободно стоящих монослоев, предполагая, что подложка может потребоваться для экспериментальной реализации. Дополнительно, в 2×2 суперячейке ферромагнитная конфигурация остается энергетически выгодной по сравнению с антиферромагнитным порядком в выгнутых случаях, в то время как плоские системы демонстрируют близкую к дегенерации энергию между FM и AFM состояниями.

Заключение

Наше исследование из первых принципов демонстрирует, что замещение Ti, Zr или Hf в Bi или Sb медовых решетках может индуцировать внутренний QAHE. Хотя выгнутые геометрии энергетически предпочтительны, умеренное натяжение или уменьшение расстояния выгиба приводит к переходу в плоскую конфигурацию, размещающую ненулевое число Черна. Плоские TiBi и HfBi выступают надежными QAH изоляторами с запрещенными зонами 15 мэВ и 7 мэВ соответственно. Эти материалы пополняют растущий список двухмерных QAH кандидатов и являются перспективными платформами для низкоэнергетических спинтронных устройств.

Методы/Эксперимент

Все расчеты проводились в рамках теории функционала плотности с использованием обобщенного градиентного приближения (GGA) и потенциалов проектор-возвеличенных волн (PAW) в VASP 5.3. Плосковолновый отсечение установлено на 350 эВ, структуры релаксировали до остаточных сил ниже 5×10⁻³ эВ/Å. Сходимость электронного самосогласованного цикла достигнута при 10⁻⁶ эВ. Вакуумный зазор 20 Å вдоль z-оси предотвращал межслойные взаимодействия, 24×24×1 гамма-центрированная сетка Monkhorst-Pack сэмплировала 2D Бриллуэнову зону. Максимально локализованные Ваннье-функции генерировались с WANNIER90, позволяя строить модели твердого связывания и вычислять краевые состояния. Топологические инварианты получали через пакет Z2Pack, отслеживающий гибридные центры заряда Ваннье для получения числа Черна.