Усиленная фотопроводимость в телеграфном диапазоне в метаморфных InAs/InGaAs квантовых точках (1,3–1,55 мкм)

Введение

Метаморфные InAs/In_xGa_1−xAs QD наноструктуры привлекли много внимания в последнее десятилетие благодаря множеству преимуществ [1,2,3,4,5,6,7]. Их наиболее привлекательная черта заключается в том, что выращивая QD на метаморфном InGaAs буфере (MB), можно достичь значительного снижения энергии перехода между уровнями QD [8] по сравнению с обычными In(Ga)As/GaAs QD структурами. Это происходит из-за уменьшения запрещенной зоны InAs QD в результате снижения несоответствия решетки между InAs QD и InGaAs буфером и, следовательно, напряжения в QD [9,10,11]. Таким образом, применение MB как ограничивающего материала позволяет сместить длину волны излучения глубже в инфракрасный (IR) диапазон, в частности, в телеграфные окна при 1,3 и 1,55 мкм, сохраняя высокую эффективность [4, 12, 13]. Кроме того, метаморфные QD показали интересные свойства, такие как (i) высокая плотность QD [14], (ii) возможность широкой настройки уровней QD и смачивающего слоя (WL) [10, 15], и (iii) хорошие характеристики активных элементов в светоизлучающих устройствах [16]. Однако недавние исследования глубоких уровней в метаморфных QD показали, что, несмотря на то, что InAs/In_0,15Ga_0,85As QD структуры имеют общую плотность дефектов рядом со слоем QD, сравнимую с псевдоморфными InGaAs/GaAs QD, метаморфные структуры с более высоким x демонстрируют более высокие плотности дефектов [17, 18].

Метаморфные InAs QD структуры нашли успешное применение в проектировании и фабрикации IR фотонных и фоточувствительных устройств, таких как лазеры [19, 20], однофотонные источники [3, 7, 21, 22] и солнечные элементы [23,24,25]. In(Ga)As QD фотодетекторы, основанные на межзонных и межсубзонных переходах, активно исследуются для усиленного детектирования от ближнего IR до длинноволнового IR благодаря их отклику на нормальное падение излучения [26,27,28,29,30]. Например, межсубзонные переходы электронов между квантово-ограниченными уровнями и состояниями континуума могут быть спроектированы путем внедрения InAs QD в InGaAs слои [29,30,31,32], так как этот дизайн позволяет настраивать пик длины волны детекции, управлять откликом внешним смещением и снижать темновой ток [33, 34]. На сегодня нет статей о внедрении метаморфных QD структур в фотодетекторы.

Ключевая роль для развития этой области — сохранение высокой эффективности излучения и фоточувствительности метаморфных QD структур, которые должны быть по крайней мере сопоставимы с обычными InAs/GaAs QD структурами [1, 5, 35]. Много исследований проводилось в фундаментальных и прикладных областях для разработки дизайна структуры [6, 14, 21], улучшения фотоэлектрических свойств [5, 13] и контроля/снижения дефектов, связанных с напряжением в гетероструктурах [4, 36, 37].

Следовательно, InAs/In_xGa_1−xAs метаморфные QD наноструктуры — интересные наноструктуры, позволяющие иметь излучение или фотоотзывчивость в 1,3- и 1,55-мкм IR диапазонах [1,2,3,4,5,6,7]. Кроме того, мы ранее сообщали, что вертикальные InAs/In_0,15Ga_0,75As QD структуры могут сохранять фоточувствительность, сравнимую с GaAs-базированными [5]. Однако такие метаморфные структуры редко изучаются в фотоэлектрических измерениях с латеральной геометрией, где фототок проходит через плоскостной транспорт носителей через каналы между двумя верхними контактами. Обычно QD слои вместе с ассоциированным WL формируют эти проводимые каналы в латерально-ориентированных GaAs-базированных структурах [38]. Из-за этого особенного типа проводимости, QD фотодетекторы с латеральным транспортом считаются имеющими потенциал для высокой фотоотзывчивости [39, 40]. Глубокое изучение метаморфных InAs/InGaAs QD наноструктур в латеральной конфигурации может дать фундаментальные знания о механизме фотопроводимости (PC) и эффективности плоскостного переноса носителей. В нашей недавней работе, посвященной дефектам в метаморфных QD структурах [17], мы сообщали о латеральных PC измерениях при низких температурах, рассматривая только IR спектральные края, исходящие от дефектов. Однако мы считаем, что адекватная характеристика и фундаментальное исследование структуры при комнатной температуре могут дать драгоценные инсайты для дальнейших улучшений новых фоточувствительных устройств как ближне-IR фотодетекторов, линейных массивов и камерных матриц, внедряя метаморфные QD.

В настоящей работе мы изучали плоскостные фотоэлектрические свойства метаморфных InAs/In_xGa_1−xAs QD наноструктур, выращенных молекулярно-лучовой эпитаксией с разным In составом x, используя PC и PL спектроскопии, латеральные электрические измерения и расчеты моделирования. В частности, мы фокусировались на наблюдении возможного красного сдвига фотоотклика QD слоя в IR за 1,3 мкм при сохранении фоточувствительности, аналогичной In_0,15Ga_0,85As и GaAs QD фоточувствительным структурам. Высокая фоточувствительность в ближне-IR диапазоне при комнатной температуре указывает на то, что эти наноструктуры могут быть полезны не только для устройств на основе межзонных переходов, но и для межсубзонных фотодетекторов, работающих за 10 мкм.

Методы

Подготовка и описание образцов

Изучаемые структуры, схематично показанные на Рис. 1, были выращены молекулярно-лучовой эпитаксией. Во-первых, полупроводящая (100) GaAs подложка была покрыта 100-нм толстым GaAs буфером при 600 °C, за которым следовало осаждение нелегированного InGaAs MB толщиной 500 нм при 490 °C. Затем, после предварительного прерывания роста 210 с для охлаждения подложки, 3,0 ML (монослоев) InAs выращивали при 460 °C. Наконец, эти самоорганизованные QD покрывали 20 нм нелегированного In_xGa_1−xAs с той же стехиометрией MB. Четыре образца с разной стехиометрией In_xGa_1−xAs обкладочного слоя были изготовлены: In содержание x составляло 0,15, 0,24, 0,28 и 0,31.

Цвет онлайн. Схема метаморфных InAs/In_xGa_1−xAs QD структур и их соединение для фотоэлектрических измерений

Теоретическое моделирование

Для проектирования метаморфной структуры и понимания энергетического профиля расчеты квантовой энергетической системы, составленной из In(Ga)As QD, нелегированного MB и кап-слоя, выполняли с использованием программного обеспечения Tibercad [41], которое мы продемонстрировали адекватным для симуляции оптических свойств полупроводниковых низкоразмерных наноструктур [2, 15, 42].

Рассматриваем InAs QD усеченной конической формы с размерами, взятыми из экспериментальных данных атомно-силовой микроскопии [14]; включаем наличие InAs WL, параметры которого зависят от свойств In_xGa_1−xAs метаморфного слоя [15].

Во-первых, расчеты напряжения для структуры проводятся путем вычисления компонентов тензора напряжения QD, индуцированных несоответствием f_QD между QD и MB, определенным как

где a_MB(x) — параметр решетки In_xGa_1−xAs MB и a_InAs — параметр решетки InAs. Затем зонные профили для QD и встраивающих слоев зависят от деформационных потенциалов соответствующих материалов (InAs для QD и WL и релаксированный InGaAs для MB).

Наконец, уравнение Шредингера

решается в приближении огибающей функции однозонным эффективным-массовым подходом для электронов и 6-зонным k•p подходом для дырок, где 3D Гамильтониан

с V(r) как 3D потенциал.

Такой подход считается удовлетворительным для расчета основного состояния QD [2]. Основные уровни для электронов и тяжелых дырок таким образом получаются, вместе с их вероятностными плотностями. Энергии PL излучения выводились путем взятия разницы энергий между ограниченными уровнями для электронов и тяжелых дырок, уменьшенной на 20 мэВ для учета экситонических эффектов.

Более детальное описание расчетов модели можно найти в Ref. [2].

Фотоэлектрическая характеристика

Для латеральных фотоэлектрических измерений два InGa эвтектических поверхностных контакта осаждали на куски структур 5 × 2 мм. Измеренные линейные I–V характеристики, приведенные на Рис. 2, подтвердили омичность контактов. Ток, текущий через образцы, измеряли мультиметром Siglent SDM3055, используя стандартную постоянного тока технику [43, 44] как падение напряжения на последовательном нагрузочном сопротивлении R_L 1 МОм, которое было гораздо меньше сопротивления образца. Фототок возбуждали 250-Вт галогенной лампой, рассеянной призматическим монокроматором, и PC спектры записывали в диапазоне 0,6–1,6 эВ [44,45,46]. Спектры нормировали на число квантов возбуждения источника света. PL спектры получали с 532-нм лазером как источником возбуждения с плотностью мощности 5 Вт/см². Все измерения проводились при комнатной температуре (300 К).

Цвет онлайн. I–V характеристики InAs/In_xGa_1−xAs структур с x = 0,15 (a), 0,24 (b), 0,28 (c) и 0,31 (d) для темного (черный) и под освещением 350 мкВт/см² (цвет) при энергиях пика PL спектра (QD возбуждение) и 1,3 эВ (эффективное поглощение в InGaAs). Вставки: зависимости фототока от смещения

Результаты и обсуждение

PC спектры изучаемых метаморфных InAs/In_xGa_1−xAs QD структур при комнатной температуре приведены на Рис. 3 вместе с PL полосами, показывающими оптические переходы между основными состояниями QD. Относительные интенсивности и позиции PL полос также показаны на Рис. 4b. На PC кривых наблюдаются особенности, связанные с QD, InGaAs обкладочными слоями и GaAs нижними слоями. Фототоковый сигнал при энергиях ниже начала PL полос может быть связан с дефектами структуры, обнаруженными ранее [17].

Цвет онлайн. PC спектры метаморфных InAs/In_xGa_1−xAs структур при комнатной температуре и смещении 11 В для x = 0,15 (a), 0,24 (b), 0,28 (c) и 0,31 (d). Возбуждающие интенсивности для черных, красных и синих кривых при 1,3 эВ соответствуют 88, 350 и 1400 мкВт/см² соответственно. PL спектры в произвольных единицах даны для энергетического позиционирования QD основных состояний переходов. Вертикальные стрелки отмечают InGaAs запрещенные зоны (ε_g) рассчитанные по Paul et al. [48] и спектральные позиции, где измерялись PC зависимости от интенсивности возбуждения (даны на Рис. 5)

Цвет онлайн. Расчеты моделирования для метаморфных InAs/In_xGa_1−xAs QD структур: a зонные профили в структурах с разными x вдоль оси роста; b реальные QD PL полосы и их рассчитанные пиковые позиции (пунктирные вертикали); и c вероятностные плотности ограниченных электронов и дырок для InAs/In_0,15Ga_0,85As QD. Все расчеты модельных структур выполнялись для 300 К

Исследуемая метаморфная InAs/In_0,15Ga_0,85As QD структура оказалась фоточувствительной в телеграфном диапазоне при 0,95 эВ (1,3 мкм) (Рис. 3а). По мере увеличения x наблюдался красный сдвиг для всех образцов: структура с x = 0,31 была чувствительна около 0,8 эВ (1,55 мкм) (Рис. 3d), т.е. в третьем телеграфном окне [47]. Сдвиг связан с уменьшением несоответствия решетки между материалами InAs QD и In_xGa_1−xAs буфера при увеличении x и, следовательно, снижением напряжения в QD. Это приводит к сужению запрещенной зоны InAs QD и, в свою очередь, к красному сдвигу PL полосы и начала фотоотклика в сторону IR [1,2,3,4,5,6, 19, 35].

Одновременно фиксировалось лишь незначительное снижение QD фототокового сигнала, подтверждая сохранение хорошей фотоотзывчивости, сравнимой с In_0,15Ga_0,75As образцом. Как мы обсуждали недавно [5], метаморфные QD структуры с x = 0,15 показывают фотоотклик, очень похожий на псевдоморфные InAs/GaAs QD наноструктуры. Также снижение PC коррелирует с PL, как видно на Рис. 3.

Такой эффект для наших образцов оказался наиболее заметным на Рис. 2, где показаны I–V зависимости в темноте и под освещением в разных характерных спектральных точках на смещении, вместе с зависимостями фототока во вставках. Как на Рис. 3, значение фототока подразумевает только фотоиндуцированную часть тока, полученную из общего тока под освещением вычитанием значения темнового тока. Эти спектральные точки — максимумы PL полосы и 1,3 эВ, где происходит эффективное зонно-зонное поглощение в InGaAs MB. Как и для темных I–V характеристик, эти зависимости линейны в пределах экспериментальной погрешности.

Лучший фотоотклик измерен в структуре с минимальным In содержанием в обкладочных слоях. Она также имела наименьший темновой ток. Значение фототока при приложенном уровне возбуждения (350 мкВт/см²) в InAs/In_0,15Ga_0,85As структуре было в два-три раза выше темнового тока при накачке MB. Фотоотклик при QD возбуждении был сопоставим с темновым током; однако следует учитывать, что наши структуры имели только один QD слой. Фабрикация многослойных QD структур определенно привела бы к значительному увеличению IR фотоотклика. Другие структуры с более высоким x показывали более низкие фототоковые сигналы; обнаруженные величины в обеих спектральных точках были примерно на порядок ниже значений темнового тока в широком диапазоне приложенного напряжения. Наименьший фотоотклик найден для InAs/In_0,31Ga_0,69As структуры с максимальным In содержанием MB.

Наиболее вероятно, это снижение фотоотзывчивости связано с увеличением плотности дефектов MB с x, которое было определено ранее для этих структур с использованием глубокоуровневой термически стимулированной тока спектроскопии [17], что хорошо коррелировало со структурным анализом таких наноструктур [1]. Мы сообщали, что InAs/In_0,15Ga_0,85As QD структура имела общую плотность дефектов рядом со слоем QD, сравнимую с InGaAs/GaAs, тогда как другие структуры с более высоким In содержанием демонстрировали более высокие плотности дефектов, таких как известные GaAs-связанные комплексы точечных дефектов EL2, EL6, EL7, EL9 и EL10 рядом со слоем QD и три уровня, приписываемые расширенным дефектам, распространяющимся через буфер.

Что касается формы спектра (Рис. 3), выше QD возбуждения световое поглощение и, следовательно, генерация носителей происходят в основном в MB при энергиях выше запрещенной зоны InGaAs обкладочного слоя ε_g, значения которой для разных x оценивались по эмпирической формуле [48]. Однако值得注意的是, что увеличение энергии фотона выше ε_g приводит к незначительному снижению фотоотклика. Естественно, это подтверждает, что метаморфные QD, несмотря на то, что они эффективные рекомбинационные центры [1, 2, 12, 22], более эффективны вклады в фототок, чем MB [5, 6, 23].

Для понимания PC механизма этой особенности нужно посмотреть на Рис. 4а, где показаны рассчитанные QD зонные профили вдоль направления роста для наших образцов. Расчеты валидированы результатом квантовых энергетических уровней для электронов и дырок: ожидаемые PL излучающие энергии согласуются с экспериментально измеренными QD основными переходами (Рис. 4b). На Рис. 4c показаны смоделированные вероятностные плотности для локализованных электронов и дырок, полученные волновыми функциями носителей, рассчитанными с Tibercad моделизацией, указывающие на более высокий уровень локализации тяжелых дырок по сравнению с электронами.

Для вклада в фототоковый сигнал электроно-дырочные пары, сгенерированные QD межзонным поглощением, должны сбежать из QD термической эмиссией. В предыдущем исследовании [49] было установлено, что в метаморфных QD электроны и тяжелые дырки сбегают из QD одновременно как коррелированные пары. Более того, также демонстрировалось, что энергия активации для такого процесса соответствует сумме энергий активации для двух частиц [50].

Изучая термическое гашение PL излучения от метаморфных QD [10, 51], мы доказали, что такие энергии активации равны сумме энергетического расстояния от уровней WL и QD состояний и идут от 250 мэВ для x = 0,15 до 150 мэВ для x = 0,31. Как широко обсуждалось в Ref. [51], эти значения вызывают сильное гашение PL излучения при комнатной температуре через термический побег ограниченных носителей.

На такой основе мы можем заключить, что носители, возбужденные в QD, могут термически сбежать в WL и MB: там электроны и тяжелые дырки разделяются изгибом зон в окрестности QD (Рис. 4а), что способствует захвата дырок обратно в QD и, будучи барьером для электронов, тем самым эффективно подавляет их радиативную рекомбинацию. В результате тяжелые дырки концентрируются на периферии QD (Рис. 4c), в то время как электроны свободны двигаться вдоль потенциальной ямы WL и MB, внося вклад в проводимость. Стоит отметить, что в Ref. [49] обсуждается, что, хотя коррелированные в процессе побега, носители не могут считаться экситонами при комнатной температуре; следовательно, их можно легко разделить изгибом зон в окрестности QD.

В противном случае, при возбуждении MB, неравновесные дырки генерируются в обкладочных слоях и рекомбинируют с электронами. Следует упомянуть, что WL известно как проводимый канал для наноструктур на базе GaAs [52] и в наших латеральных структурах с поверхностными контактами нет гетероструктуры, поэтому носители эффективно собираются близко к поверхностной плоскости.

На Рис. 3 падение PC сигнала непосредственно выше ε_g превращается в рост при более высоких энергиях, например выше 1,3 или 1,1 эВ для образца с x 0,15 или 0,31 соответственно. Это было понятно вызвано оптическим поглощением ближе к поверхности и QD слою, таким образом вовлекая более поверхностные ловушки. Как установлено для этих структур термически стимулированной тока спектроскопией и глубокоуровневой транзиторной спектроскопии [17, 18], более глубокие электронные ловушки расположены в основном в InGaAs MB слое, тогда как более поверхностные концентрируются недалеко от поверхности (в отношении этих образцов, недалеко от QD слоя). Электроны, пойманные в более поверхностные ловушки, могут легче сбежать обратно в проводимую зону при комнатной температуре. Таким образом, свободные электроны недалеко от QD слоя более подвижны, чем те, возбужденные глубже в MB, и, следовательно, дают больший вклад в зарядовый перенос. Кроме того, электроны, генерируемые недалеко от поверхности, могут свободно переходить в WL проводимый канал.

Подобное падение фототока после увеличения выше GaAs запрещенной зоны (около 1,4 эВ) наблюдалось. Этот эффект может быть связан с генерацией носителей близко к InGaAs/GaAs интерфейсу, который известен более высокой плотностью дефектных состояний, являющихся ловушками и рекомбинационными центрами.

Относительный вклад разных оптических переходов в фотоотклик структуры варьировался с интенсивностью накачки. Это лучше видно на Рис. 5, показывающем значения фототока как функцию интенсивности возбуждения в разных характерных спектральных точках: начале PL полосы (резонансное возбуждение QD ансамбля) или эффективном зонно-зонном поглощении в InGaAs (1,3 эВ) и GaAs (1,5 эВ).

Цвет онлайн. Фототок vs интенсивность возбуждения для InAs/In_xGa_1−xAs структур с a x = 0,15 и b 0,31. Линии — аппроксимация функциями f(x) ~ x^α

Структуры с разным In содержанием в обкладочных слоях продемонстрировали похожие зависимости в эквивалентных спектральных диапазонах. Так, зонно-зонное возбуждение в GaAs (1,5 эВ) показывает квадратичную зависимость на большинстве значений интенсивности. Это типично для зонно-зонной рекомбинации неравновесных заряженных носителей, например когда они сильно преобладают над равновесными носителями [53]: это ожидаемо в наших нелегированных структурах. Зависимости в случае возбуждения в QD и InGaAs обкладочных слоях очень похожи друг на друга, но отличаются от тех для GaAs. Они линейны при низких интенсивностях возбуждения и становятся сублинейными при более высоких. Это поведение очевидно указывает на рекомбинацию носителей с вовлечением Шокли-Рид центров: линейная зависимость становится сублинейной, так как некоторые центры насыщаются при более высоких скоростях генерации носителей [54]. Эти результаты интенсивности-зависимых измерений ясно указывают на эффективную генерацию основных заряженных носителей при относительно низком уровне рекомбинации в QD встраивающих слоях и гораздо более высокую плотность рекомбинационных центров в GaAs слоях. Например, при QD возбуждении в похожих характеристиках, InGaAs/GaAs QD фоточувствительные структуры показывали зависимость от интенсивности как PC(I) ~ I^0,25, что происходило из-за высокой скорости нерадиативной рекомбинации через дефектные уровни вместе с QD радиативной рекомбинацией [40, 55]. Однако стоит заметить, что InGaAs/GaAs структура была многослойной, имея семь QD слоев.

Из этих измерений и их интерпретации можно выделить некоторые указания для использования метаморфных QD для IR детекции: (i) при использовании x > 0,15 передовые дизайны, позволяющие контролировать напряжение-связанные дефекты, должны применяться, аналогично тому, что делалось для развития метаморфных QD [19, 20, 37]; (ii) многослойные стеки QD (минимум 10 слоев) необходимы для получения QD PC выше темнового тока [27, 56]; и (iii) как более высокая локализация тяжелых дырок полезна для фототока при возбуждении QD, передовые дизайны с более высокими барьерами для тяжелых дырок могут быть рассмотрены [51, 57]. Следовательно, эти находки могут быть очень полезны для проектирования метаморфных QD, нацеленных на IR детекцию и разработки метаморфных QD фотодетекторов.

Заключение

Фотоэлектрические свойства метаморфных InAs/In_xGa_1−xAs QD наноструктур изучались при комнатной температуре с использованием PC и PL спектроскопий, электрических измерений и теоретических симуляций модели. Изученные метаморфные InAs/In_xGa_1−xAs QD наноструктуры оказались фоточувствительными в телеграфных окнах при 1,3 мкм (x = 0,15) и 1,55 мкм (x = 0,31). Однако QD PC и PL эффективности структур с более высоким In содержанием в MB оценивались как более низкие и, тем не менее, сопоставимы с InAs/In_0,15Ga_0,85As структурой, имеющей чувствительность, похожую на InGaAs/GaAs QD структуры. Это снижение фотоотзывчивости связано с увеличением плотности дефектов MB с x. Также благодаря расчетам моделирования мы предоставили инсайты в PC механизм в исследуемом типе QD структур. Все это подразумевает, что метаморфные QD с высоким x являются валидными структурами для оптоэлектронных IR фоточувствительных устройств, при условии, что некоторые пункты озабоченности адресуются оптимизацией дизайна наноструктуры.

Аббревиатуры

ε_g :

Запрещенная зона InGaAs обкладочного слоя

E _c and E _v :

Энергия проводимой и валентной зон

IR:

Инфракрасный

MB:

Метаморфный буфер

ML:

Монослой

PC:

Фотопроводимость

PL:

Фотолюминесценция

QD:

Квантовая точка

R _L :

Нагрузочное сопротивление

WL:

Смачивающий слой