Высокопроизводительное рефрактивное индекс сенсирование с массивами треугольников Au/SiO₂ на рефлектирующих золотых подложках

Аннотация

Для усиления возможности рефрактивного индекс (RI) сенсирования простых массивов частиц мы исследовали трехслойную архитектуру, состоящую из массивов треугольников Au/SiO₂ на рефлектирующей золотой подложке. Размеры треугольников систематически увеличивались, а их вершины удлинялись, основанные на микросферной литографии, которая экспериментально реализуема. Численное моделирование раскрыло выраженное локальное усиление электрического поля (до 61× от падающего поля), связанное с высокой абсорбцией, возникающей из резонанса Au треугольников, плазмонного сцепления между треугольниками и Au пленкой, и плотной упаковки треугольников. Пик абсорбции остается стабильным при изменении зазора вершина-вершина от 10 нм до 50 нм. Увеличение толщины SiO₂ прослойки от 10 нм до 50 нм сдвигает пик к большим длинам волн и быстро увеличивает его амплитуду, подчеркивая доминирование зазорно-резонансного режима между двумя Au слоями. Аналогично, увеличение толщины верхнего Au слоя от 10 нм до 50 нм краснее сдвигает пик, усиливая его амплитуду. Половина ширины на полувысоте (FWHM) пиков высокой абсорбции (>90%) составляет ~5 нм. При увеличении окружающего RI от 1,33 до 1,36 пик быстро сдвигается, обеспечивая чувствительность к рефрактивному индексу 660 нм/RIU и фигуру mérite (FOM) 132. Эти массивы могут быть изготовлены через маски микросфер и хорошо подходят для мониторинга жидкостного RI и различения газообразных или жидких фаз.

Ключевые моменты

1. Равномерная металл-диэлектрик-металл (MIM) треугольная структура с удлиненными острыми вершинами генерирует заметно усиленное локальное электромагнитное поле и экстремально узкую полосу абсорбции.

Плотная упаковка MIM треугольников гарантирует высокую эффективность абсорбции.

2. Ультразугая FWHM пика абсорбции лежит в основе превосходной производительности структуры в сенсировании рефрактивного индекса.

Преамбула

Локализованные поверхностные плазмонные резонансы (LSPR) в металлических наночастицах и наноструктурных массивах эффективно конфинируют свет, особенно когда элементы малы или обладают острыми краями, что приводит к экстремальному локальному усилению полей, привлекающему обширный исследовательский интерес. Различные паттернированные монослойные металлические пленки и металл/диэлектрик/металл (MIM) многослойные структуры предлагались для приложений от плазмонных сенсоров и широкополосных абсорберов до поверхностно-усиленного Рамановского рассеяния, прозрачных проводников и поляризационных конвертеров. Конвенциональные литографические техники — электронно-лучевая, фокусированно-ионно-лучевая и двухлучевая интерференция — ограничены стоимостью, низкой производительностью и ограничениями разрешения, особенно для крупноплощадных массивов с острейшими вершинами <10 нм. Микросферно-ассистированная литография преодолевает эти ограничения, позволяя крупноплощадные треугольные, полумесяцеобразные и звездообразные массивы с исключительно острыми углами при низкой стоимости. Острые углы критичны для высокопроизводительного сенсирования, так как они усиливают локальные поля и сужают линию резонанса, тем самым повышая чувствительность к рефрактивному индексу (RIS) и фигуру mérite (FOM = RIS/FWHM). Недавние прорывы, такие как биосенсор на основе гиперболического метаматериала с RIS 30 000 нм/RIU и ультразугая FWHM 3 нм в инженерированных наноструктурах, демонстрируют потенциал этого подхода, хотя практическая реализация остается сложной из-за низкой абсорбции и сложностиfabrikации. Треугольные массивы, благодаря своим врожденным острым вершинам, обычно превосходят другие морфологии, однако конвенциональная фабрикация с использованием сфер 500 нм или меньше дает значительное отклонение размеров и расширяет спектр абсорбции, ограничивая RIS <500 нм/RIU и FOM <50. Крупные сферы обещают улучшенную размерную униформаность и более длинные треугольные края, потенциально повышая сенсорную производительность. В этой работе мы проектируем трехслойную Au/SiO₂/Au (MIM) структуру с треугольными массивами, изготовленными микросферной литографией, систематически изучаем роль зазора вершина-вершина, толщины прослойки и верхнего слоя, и оптимизируем структуру для максимальной абсорбции и сенсорной производительности.

Методы

Электродинамическое моделирование выполнялось с использованием CST Microwave Studio. Модель элементарной ячейки (Рис. 1) включает рефлектирующую Au подложку (толщиной 100 нм), SiO₂ прослойку и верхний массив Au треугольников. Периодические граничные условия применялись в плоскости xy и открытые границы вдоль z. Плоская волна с амплитудой 1 В/м, падающая вдоль +z и поляризованная вдоль +x, освещала структуру. Оптические константы материалов брались из литературы. Центр-центровое расстояние между соседними треугольниками фиксировалось на 900 нм, в то время как зазор вершина-вершина, толщина SiO₂ и толщина верхнего Au варировались систематически. Абсорбционные спектры (A = 1 − R) и распределения полей извлекались. Чувствительность к рефрактивному индексу получалась путем варирования окружающего RI от 1,33 до 1,36.

Схема MIM структуры сенсора. а Перспективный вид. б Поперечный вид. в и г Вид сверху.

Результаты и обсуждение

Оптические свойства

Сначала мы установили толщины верхнего Au и прослойки по 30 нм каждая и сохранили Au подложку 100 нм для обеспечения полного отражения (T≈0). При фиксированном окружающем RI 1,34 мы изучали влияние зазора вершина-вершина на спектр абсорбции. Рис. 2а показывает, что зазоры от 10 нм до 50 нм не сдвигают основной пик (~900 нм) и не меняют его амплитуду, указывая, что пик исходит из изолированных MIM единиц, а не из межчастичного сцепления. Редкий массив с зазорами >500 нм подтверждает это, давая похожую позицию пика, но значительно сниженную абсорбцию. Замена нижней Au пленки на SiO₂ (конфигурация MII) дает пики ~1000 нм, ассоциированные с поверхностно-решетчатыми резонансами, но амплитуда заметно ниже, чем в MIM случае, подчеркивая важность рефлектирующей подложки.

Спектр абсорбции в зависимости от зазора вершина-вершина для (а) MIM и (б) MII массивов. Вставка в (а) показывает изолированную MIM единицу. (в)–(д) Электрическое поле |E| в плоскости x-z для зазоров 20 нм, 30 нм и 50 нм. (е) |E| для MII массива с зазором 30 нм. (ж) Магнитное поле |H| в плоскости x-z для MIM массива. (з) |E| в плоскости x-y на верхней поверхности (z = −30 нм).

Карты полей раскрывают, что максимальное |E| возникает на вершинах треугольников (≈54–61× от падающего поля) когда зазор ≤20 нм, и в центре зазора для больших зазоров, но общая распределенность остается локализованной. SiO₂ прослойка содержит сильный магнитный резонанс, в то время как Au треугольники поддерживают яркий электрический диполь. Их сцепление дает пик высокой абсорбции с ультразугая FWHM (~5 нм). Эта производительность превосходит конвенциональные монослойные треугольные массивы благодаря комбинированному эффекту молниеносного эффекта и магнитного резонанса в прослойке. Регулировка толщины SiO₂ от 10 нм до 50 нм сдвигает пик к большим длинам волн и увеличивает абсорбцию: тонкие прослойки (≤20 нм) демонстрируют слабые LSPR пики (~900 нм), тогда как прослойки 25–40 нм достигают >90% абсорбции с FWHM <6 нм. Для верхнего Au слоя тестировались толщины 10 нм до 50 нм. Тонкий Au (10 нм) дает низкую абсорбцию; увеличение толщины краснее сдвигает пик и повышает амплитуду, достигая >90% при 30 нм. Дальнейшее утолщение до 50 нм сохраняет высокую абсорбцию, сохраняя узкую FWHM (~5 нм). Красный сдвиг атрибутируется увеличению участия свободных электронов и снижению резонансных энергетических требований.

Сенсорная производительность

С оптимизированными параметрами — 30 нм зазор вершина-вершина, 25 нм SiO₂ прослойка и 50 нм верхний Au — мы оценили чувствительность к рефрактивному индексу. Рис. 4 показывает быстрый красный сдвиг пика высокой абсорбции при увеличении окружающего RI от 1,33 до 1,36. Пик остается около ~900 нм с FWHM ~5 нм. Расчетная RIS составляет 660 нм/RIU, а FOM достигает 132, оба заметно превосходят ранее сообщенные треугольные массивы. Сочетание плотной упаковки, острых вершин и MIM сцепления дает ультразугай резонанс, высокочувствительный к изменениям среды, делая структуру идеальной для мониторинга RI жидкой фазы и дискриминации газ-жидкость фаз.

Сдвиг пика абсорбции при изменении окружающего рефрактивного индекса (1,33–1,36).

Заключение

Численные исследования демонстрируют, что массив треугольников Au/SiO₂ MIM достигает одновременного высокого локального усиления электрического поля и >90% абсорбции благодаря комбинированному молниеносному эффекту, плазмонному сцеплению и плотной упаковке. Зазор вершина-вершина незначительно влияет на основной пик, в то время как толщины SiO₂ и верхнего Au настраивают позицию и амплитуду резонанса путем согласования электрических и магнитных диполей. Полученная ультразугая FWHM (~5 нм) и длинные треугольные края обеспечивают чувствительность к рефрактивному индексу 660 нм/RIU и фигуру mérite 132 в диапазоне RI 1,33–1,36, превосходя ранние отчеты. Эти выводы указывают на то, что MIM треугольные массивы, изготовленные микросферной литографией, представляют практичную и мощную платформу для высокоточного RI сенсирования.

Аббревиатуры

Al₂O₃:

Оксид алюминия

FOM:

Фигура mérite

FWHM:

Половина ширины на полувысоте

LSPR:

Локализованный поверхностный плазмонный резонанс

MII:

Металл/диэлектрик/диэлектрик

MIM:

Металл/диэлектрик/металл

RIS:

Чувствительность к рефрактивному индексу

RIU:

Единица рефрактивного индекса

SiO₂:

Диоксид кремния