Оптические свойства и производительность обнаружения массивов треугольников Au / SiO2 на отражающем слое Au

Основные моменты

1. 1.

   Равномерная структура треугольников MIM с удлиненными и острыми кончиками обещает усиленное локальное электромагнитное поле и чрезвычайно узкую полосу поглощения.

2. 2.

   Плотное расположение структуры треугольников MIM обещает высокое поглощение.

3. 3.

   Чрезвычайно узкая полуширина пика поглощения способствует высокопроизводительному измерению показателя преломления структуры.

Фон

Локализованные поверхностные плазмонные резонансы (LSPR), переносимые металлическими наночастицами и массивами наноструктур, могут захватывать свет в себя [1,2,3]. Особенно, когда они маленькие или с острыми краями, чрезвычайно сильное локальное электромагнитное поле будет возникать среди наноразмерных пространственных областей. Явление привлекает большое внимание исследователей. В качестве плазмонного датчика [4], широкополосного поглотителя [5, 6], рамановского рассеивателя с усиленной поверхностью (SERS) были предложены различные структуры с узорчатыми однослойными металлическими пленками или многослойными металлами / диэлектриками / металлами, демонстрирующими отличные характеристики оптики или электроники. [7, 8], прозрачный проводящий металл [9, 10] и преобразователь поляризации [11]. Однако обычно используемые методы литографии [12], такие как электронно-лучевая литография, травление сфокусированным ионным пучком и двухлучевая интерференционная литография, не подходят для изготовления массивов шаблонов сверхвысокого разрешения с большой площадью, особенно для шаблонов с острыми кончиками для обеспечения высокой производительности. приложение для улучшения поля и измерения из-за их высокой стоимости, низкой производительности, низкого разрешения литографии или плохой гибкости. Благодаря литографии с использованием микро / наносфер, можно легко получить массивы треугольных, серповидных, гексагональных звездообразных узоров большой площади с очень острыми углами [13,14,15,16,17,18,19], что легко найти применение в сенсорных областях [16,17,18,19]. Конечно, некоторые аналогичные узоры, такие как полигональные нанопризмы и металлические наносферы, также могут быть получены методом химического синтеза [20, 21], и это также не требует больших затрат. Но степень резкости получаемых призм не так хороша, как у узоров, полученных с помощью сферической литографии. Литография микросфер показывает различные преимущества.

Характеристики измерения показателя преломления оцениваются по полной ширине на половине высоты (FWHM) резонанса, чувствительности показателя преломления (RIS) и добротности (FOM:RIS / FWHM). Обычный метод состоит в том, чтобы спроектировать структуру с малой шириной резонансной линии и высоким RIS, что приводит к большим FOM. Недавно команда Джузеппе Странги успешно изготовила гиперболический биосенсор из метаматериала, который состоит из чередующихся пленок тонкого Al ₂ О ₃ и слоев золота и достигает RIS 30 000 нм на единицу показателя преломления (RIU) [22]. Группа Bin Ren спроектировала ширину резонансных линий, модулируя материал, размер, морфологию наноструктуры, и в экспериментах была получена сверхузкая полуширина резонансов вплоть до 3 нм [23]. Характеристики датчиков в Ref. [22, 23] является выдающимся, но недостатками является низкое поглощение узкого резонанса и сложность изготовления. Из-за острых концов треугольников качество распознавания треугольных рисунков на поверхности обычно выше, чем у других видов такой же структуры с разной морфологией. В прошлом исследователи в основном выбирали сферы диаметром около 500 нм или меньше для изготовления массивов треугольных узоров, поскольку мелкие металлические частицы обычно создают сильное локальное электромагнитное поле [18, 19]. Погашение или поглощение этих мелких металлических частиц происходит в видимом свете и в ближнем ультрафиолете. Что касается существующего отклонения размеров сфер и фактической разницы зазоров между произвольными соседними сферами, размер каждого изготовленного треугольника имеет большое отклонение, что приведет к расширению FWHM спектра экстинкции / поглощения [18, 19]. Между тем, RIS и FOM обычно меньше 500 нм / RIU и 50 соответственно, что ограничивает их применение при высокоточном обнаружении индекса решения.

Кроме того, исследования различной недавней литературы показывают, что по сравнению с методами управления электромагнитной волной в устройствах с однослойным металлическим рисунком, существует больше стратегий для захвата электромагнитной волны для устройств с массивом структур MIM [24,25,26,27,28], таких как связь света с резонатором Фабри-Перо, дифракционная связь в периодических решетках (интерференция Фано) и связь с распространяющимися поверхностными плазмонами. Устройства с однослойными металлическими дисковыми массивами обладают недостатками с точки зрения чувствительности.

Чтобы преодолеть перечисленные выше проблемы, мы предлагаем использовать сферу большего размера для улучшения однородности размеров. Более крупная сфера также означает более длинное физическое поперечное сечение треугольников, что улучшит чувствительность треугольников. Предлагаемая нами структура содержит три слоя:верхний слой Au и средний SiO ₂ . Слои представляют собой перекрывающиеся треугольные узоры, а нижний слой представляет собой отражающую пленку из золота, которую можно изготовить с помощью маски массива микросфер. Мы исследуем механизм резонансного поглощения предложенной структуры, размер зазора между соседними вершинами треугольных узоров и толщину SiO ₂ слой и слой Au влияют на положение и амплитуду пика поглощения. Наконец, выбираются параметры оптимизации конструкции, и мы рассчитываем чувствительные свойства конструкции. Полученные результаты RIS и FOM составляют 660 нм / RIU и FOM 132 соответственно, что намного лучше, чем в предыдущих отчетах.

Методы

Программа CST Microwave Studio используется для расчета распределения электромагнитного поля и поглощения трехслойной структуры. Схема структуры металл / диэлектрик / металл (MIM) показана на рис. 1, которая может быть реализована с помощью литографии с использованием массива микро / наносфер [13, 29, 30]. На рис. 1a – c показаны вид в перспективе, вид в разрезе и изображения сверху, соответственно, датчика массива структуры MIM и модели структуры с граничным условием элементарной ячейки в xoy плоскости (хорошо видно на рис. 1c), и открытые граничные условия, наложенные на краю модельной области вдоль z -axis устанавливается для расчета S-параметров с использованием решателей в частотной области. На рис. 1d показан вид сверху массива структур и периодической границы в xoy плоские и открытые граничные условия на краю модели по z -оси установлены для расчета распределения электромагнитного поля с использованием решателей во временной области. Слои с идеальным соответствием накладываются за пределы открытой границы по z -ось. Во всех расчетах применяется адаптивное уточнение сетки, точность решения составляет -60 дБ. Плоская волна с направлением падения вдоль z -ось и направление поляризации вдоль x - задается ось (для расчета электромагнитного поля), амплитуда которой составляет 1 В / м. Оптическая постоянная материалов взята из работы [5]. [31]. Во время моделирования расстояние между центрами соседних треугольников фиксируется на 900 нм, в то время как зазор между вершинами соседних треугольников, толщина среднего диэлектрического слоя и верхнего металлического слоя регулируется. Получены спектры поглощения и спектральные сдвиги. Изменяя показатель преломления окружающей среды, получают спектральную чувствительность к изменениям внешнего материала. Результаты расчетов и анализа следующие.

Схема датчика структуры MIM. а Перспективный вид. б Поперечный разрез. c , d Вид сверху

Результаты и обсуждение

Оптические свойства

Структурные параметры MIM-структуры систематически меняются. Во-первых, верхний и средний диэлектрические слои устанавливаются равными 30 нм и 30 нм соответственно. Нижняя пленка Au имеет толщину 100 нм, что достаточно для отражения всего света. Коробка передач T почти 0 [24]. Поглощение A можно получить с помощью 1-R (R:отражательная способность модели). Показатель преломления окружающей среды - 1,34. Чтобы узнать, как зазор между соседними вершинами соседних треугольников влияет на пик поглощения, мы сначала изучаем связь между спектром поглощения и зазором между соседними вершинами. Результаты представлены на рис. 2. На рис. 2а показаны спектры поглощения массива структур MIM с размерами зазора 10 нм, 20 нм, 30 нм, 40 нм и 50 нм. Из спектров мы видим, что зазор иглы (варьирующийся в пределах 10 ~ 50 нм) не влияет на положение и амплитуду основных пиков (на ~ 900 нм), что позволяет предположить его связь с другими резонансными модами. После массива структур MIM с размером зазора 30 нм строится модель массива структур MIM с треугольником, уменьшенным вдвое в каждом блоке, для дальнейшего анализа. Наименьший размер зазора между соседними треугольниками модели с разреженным треугольником превышает 500 нм, когда между ними нет взаимодействия. Рассчитаем S-параметр модели, спектр поглощения которой показан на вставке к рис. 2а. Положение основного пика почти такое же, как и у массива структур MIM с небольшим размером зазора (варьирующимся от 10 до 50 нм), в то время как поглощение пика сильно уменьшается. Таким образом, можно сделать вывод, что формирование основного пика в основном связано с изолированным блоком МИМ. Чтобы дополнительно подтвердить причину образования основного пика, моделируются, сохраняя размер зазора (варьирующийся в пределах 10 ~ 50 нм) и заменяя нижнюю пленку Au на SiO ₂ фильм, построены. Поглощение измененных моделей (металл / диэлектрик / диэлектрик, MII) показано на рис. 2b. Пики около 900 нм на рис. 2а, б находятся примерно в том же положении и на полуширине, но амплитуда последнего намного меньше, чем у первого. Можно сделать вывод, что причиной формирования основных пиков в массиве структуры MIM является узорчатый верхний и средний слои. Между тем отражающая Au-подложка в структуре MIM играет важную роль в увеличении поглощения. Для структуры MII существуют LSPR и поверхностный решеточный резонанс (SLR) [28]. Положение пика SLR составляет ~ 1000 нм, что является результатом режима LSP одного диска Au с когерентной дифракционной связью по сравнению с другими дисками Au. Поскольку толщина SiO ₂ слишком тонкий, SLR в MIM структурах не наблюдается. Поскольку поляризация незначительно влияет на спектры поглощения массивов структур MIM [32, 33], мы не обсуждаем это здесь.

Спектр поглощения изменяется в зависимости от размеров зазора между соседними вершинами треугольников, увеличиваясь в структуре массива MIM ( a ) и массив структур MII ( b ). Вставка в правом верхнем углу a - спектр поглощения изолированной структуры МИМ. c - е Электрическое поле | E | распространение xoz самолет ( y =0 нм) моделей массива структур МИМ с размерами зазоров 20 нм, 30 нм, 50 нм соответственно. е | E | распространение xoz самолет ( y =0 нм) модели массива структур МИИ с размером зазора 30 нм. г | H | распространение xoz самолет ( y =0 нм) модели массива структуры МИМ с размером зазора 30 нм. ч | E | распространение xoy плоскость ( z =- 30 нм) модели массива структуры МИМ с размером зазора 30 нм

Для анализа деталей строится периодическая модель с видом сверху, показанным на рис. 1d, освещенная источником света с линейной поляризацией (длина волны 893,8 нм, что является положением основного пика). Электрическое поле | E | приведен на рис. 2в – ж. На рис. 2c – e показано распределение электрического поля xoz . самолет ( y =0 нм) с размером зазора 20 нм, 30 нм и 50 нм соответственно. Максимальный | E | возникает между зазором соседних треугольников Au при условии размера зазора 10 нм и на концах треугольников Au при больших размерах зазора. Максимальное значение варьируется от 54 до 61, что является незначительным отклонением. Однако электрическое поле среди SiO ₂ слой крайне низкий. То же самое и с массивом структур MII с размером зазора 30 нм, показанным на рис. 1f. Максимальное поле также наблюдается на концах треугольников Au, около 48, что немного меньше, чем у модели структурного массива MIM с такими же размерами зазора. Электрическое поле SiO ₂ слой близок к нулю, а магнитное поле | H | улучшается, как показано на рис. 2g. | H | можно улучшить, отрегулировав толщину проставки и треугольников из золота. Сравнивая с предыдущими исследованиями поглотителей структуры MIM [32, 34] и нашим открытием, можно сделать вывод, что, хотя связь может существовать между соседними треугольниками Au, небольшое изменение такого типа треугольников (с очень длинными и острыми кончиками) не приведет к перемещение основного пика и уменьшение усиленного локального поля. Локальное усиление электрического поля (~ 48 раз от падающего поля) на концах изолированных треугольников Au связано с эффектом размера острия или эффектом светового стержня [33, 35], что приводит к ~ 42% поглощения основного пика MII. структурные модели. Большое локальное электрическое поле (> 54 раз больше падающего поля) и высокое поглощение (> 90%) основных пиков следует приписать одновременному эффекту светового стержня треугольных дисков Au и основной моде магнитного резонанса среди SiO ₂ разделительные слои, которые возбуждают массив структур MIM, реагируя на падающий свет, что приводит к сверхузкой FWHM основных пиков с высоким поглощением. Полуширина его основных пиков поглощения значительно меньше, чем у MIM-структуры с нормальными треугольными дисками [32], что дает преимущества ее чувствительным характеристикам. Уменьшение поглощения МИМ при уменьшении вдвое треугольника в каждом блоке связано с низкой плотностью «горячих точек» [36]. Кроме того, отражающие Au также предоставляют дополнительную возможность для поглощения LSPR среди Au-дисков. Таким образом, усиление поля массива треугольной структуры MIM немного выше, чем у однослойного треугольного массива на Si [37]. Наконец, электрическое поле xoy плоскость ( z =- 30 нм, верхняя поверхность верхнего слоя Au) модели массива МИМ приведена на рис. 2з. Четкие яркие пятна видны на всех концах треугольников Au. Однако можно заметить, что пятна лежали на центральной линии, которая параллельна x -ось (поляризованное направление освещения) вершины треугольника и ярче. Явление согласуется с результатами, приведенными в [5]. [37, 38], что указывает на то, что часть основного электрического поля вносит компонент, лежащий в плоскости, параллельный падающему свету.

Поскольку зазор между соседними треугольниками существует в эксперименте, и точное управление размером зазора (точность ~ 15 нм, минимальное значение среднего зазора 10 нм) возможно несколькими методами [29, 30], мы выбираем фиксированный размер зазора на 30 нм в следующем исследовании. Тогда толщина среднего SiO ₂ слой и верхний слой Au варьируются соответственно. Когда толщина SiO ₂ увеличивается, положение и амплитуда пиков поглощения быстро меняются, что показано на рис. 3а. Когда SiO ₂ слой тонкий, только присутствует поглощение LSPR, а поглощение пика при ~ 900 нм низкое. С увеличением толщины SiO ₂ В слое наблюдается красное смещение пиков и поглощение достигает 90%. Причина красного смещения пиков заключается в том, что когда толщина SiO ₂ При увеличении слоя увеличивается эффективный показатель преломления, окружающий массивы треугольников, что приводит к красному смещению пиков плазмонов. Между тем магнитный резонанс образуется в SiO ₂ слой. Электрический резонанс (от LSPR) внутри треугольников Au в сочетании с магнитным резонансом реагирует на падающий свет, что приводит к чрезвычайно высокому поглощению на ~ 900 нм. Кроме того, острые вершины треугольников обещают узкую полуширину пиков. Для диапазона толщины SiO ₂ слой 25 ~ 40 нм, поглощение выше 90%, но ширина пика на полувысоте немного меньше, когда SiO ₂ толщина 25 нм. Это связано с тем, что возникает более интенсивная связь между электрическими и магнитными модами. Таким образом, мы выбираем 25 нм SiO ₂ и продолжить изучение влияния верхнего слоя Au на оптические свойства датчика структуры MIM. Соотношение показано на рис. 3b. Поглощение невелико, когда толщина треугольников Au составляет 10 нм. Когда толщина увеличивается, положение пика смещается в красный цвет, а амплитуда увеличивается. При увеличении толщины до 30 нм амплитуда достигает 90%. При продолжающемся увеличении толщины верхнего слоя Au поглощение не изменяется при расширении FWHM. Полуширина варьируется от 3,5 до 6 нм. Это следует отнести к увеличению омических потерь с увеличением толщины верхней пленки Au. Мы выбираем верхний слой Au толщиной 50 нм в качестве подходящего параметра для датчика MIM, а максимальная ширина пика составляет 5 нм. Причина красного смещения заключается в том, что при увеличении толщины треугольников Au количество свободных электронов, участвующих в коллективной ударной нагрузке, увеличивается, а эффект задержки электромагнитного поля уменьшается; таким образом, энергия, необходимая для равномерного резонансного возбуждения, уменьшается [39]. Поскольку в резонанс входит большое количество свободных электронов, амплитуда растет, и ширина пика на полувысоте становится чрезвычайно узкой. Положение пика связано с резкостью и геометрическими размерами треугольников, количество свободных электронов, накопленных на концах треугольников, велико, энергия, необходимая для резонансного возбуждения, мала, а длина волны резонанса смещена в красную область. / P>

а Спектр поглощения зависит от толщины SiO ₂ . слой увеличивающийся. б Спектр поглощения изменяется с увеличением толщины слоя массива Au в верхнем треугольнике

Определение эффективности

В приведенном выше исследовании мы пришли к оптимизированным параметрам размера зазора между соседними вершинами треугольного диска, толщина SiO ₂ спейсер и верхний Au диск, которые имеют размер 30, 25 и 50 нм соответственно. В этой части фиксируются уже оптимизированные параметры, и рассчитывается спектр поглощения, изменяющийся в зависимости от показателя преломления окружающей среды, который показан на рис. 4. При увеличении показателя преломления окружающей среды можно увидеть быстрое красное смещение чрезвычайно узких и высоких пиков поглощения. . Полуширина каждого пика составляет около 5 нм. Мы рассчитали RIS и FOM, которые составляют около 660 нм / RIU и 132 соответственно. Результаты оптимизации чувствительных свойств путем численного исследования обычных шаблонов превосходны. Благодаря небольшому отклонению размеров коммерчески доступных микросфер, технологии самосборки зрелых микросфер, а также методам точного контроля размера зазора [29, 30], предлагаемый датчик структуры MIM может найти практическое применение при обнаружении индекса раствора и идентификационных решений.

Пик поглощения изменяется с увеличением показателя преломления окружающей среды (от 1,33 до 1,36)

Выводы

Численный расчет проведен для изучения оптических свойств и чувствительности датчика структуры MIM с узором в виде треугольника. Повышенное локальное электрическое поле и высокое поглощение одновременно объясняются сильным эффектом молниеносного стержня треугольных дисков Au, плазмонно-резонансной связью электрического резонанса между треугольными дисками Au и магнитным резонансом, который обитал в SiO ₂ слой и массивы MIM с высокой плотностью расположения треугольников. Взаимодействие между соседними треугольными дисками нашей структуры и влияние параметров на пик поглощения незначительно. Толщина SiO ₂ слой и верхний слой Au влияют на положение и амплитуду пиков, которые вызваны регулировкой электрических диполей и магнитных диполей структуры MIM для согласования импеданса, а также увеличением геометрических размеров треугольников, когда толщина SiO ₂ / Увеличивается слой треугольника Au. Когда предлагаемая структура хорошо соответствует ее эффективному импедансу, поглощение становится чрезвычайно высоким (> 90%). Из-за длинных вершин треугольных решеток Au полуширина пиков очень узкая, около 5 нм. Полученные значения RIS и FOM составляют около 660 нм / RIU и 132 соответственно для показателя преломления окружающей среды 1,33–1,36, что является отличным результатом по сравнению с предыдущими отчетами.

Сокращения

Al ₂ О ₃ :

Оксид алюминия

FOM:

Достоинства

FWHM:

Полная ширина на половине максимальной

LSPR:

Локализованный поверхностный плазмонный резонанс

MII:

Металл / диэлектрик / диэлектрик

MIM:

Металл / диэлектрик / металл

RIS:

Чувствительность показателя преломления

RIU:

Единица показателя преломления

SiO ₂ :

Диоксид кремния