Возбуждение поверхностных волн Блоха на основе двумерной решетки отверстий и сцепления для высокочувствительного биосенсинга

Фон

Специально разработанные фотонные устройства предоставляют возможность селективного обнаружения различных химических и биологических веществ в реальном времени без маркировки для различных медицинских исследований и приложений мониторинга окружающей среды, особенно для оптического обнаружения мизерных количеств молекул в сильно разбавленных растворах [1 , 2,3]. Показатели оптического резонанса поверхностных мод, такие как поверхностные плазмонные поляритоны (SPP) [4,5,6], полупрозрачные микрополости [8,1%) и красочные органические фотоэлектрические элементы. Adv Funct Mater 28 (7):1703398 "href =" / article / 10.1186 / s11671-019-3159-8 # ref-CR7 "id =" ref-link-section-d213170396e647 "> 7], резонанс в управляемом режиме [ 8, 9] и поверхностные волны Блоха (BSW) [10,11,12,13] могут быть использованы для различения обычно небольших модуляций оптических параметров, отражающих данную концентрацию биомолекул [14, 15]. P>

Наиболее популярной технологией измерения на основе резонанса поверхностных волн является метод поверхностного плазмонного резонанса (SPR) [4, 16], который работает путем возбуждения поверхностных плазмонных поляритонов вдоль границы раздела металл / диэлектрик падающим светом. К сожалению, ППР может быть возбуждено только поперечно-магнитным светом, и поглощение, сопровождающееся сильной дисперсией, в металлических компонентах неизбежно. Чувствительность биосенсоров SPR обычно составляет порядка нескольких сотен нанометров на единицу показателя преломления (нм · RIU ⁻¹ ) [17, 18].

BSW - многообещающая альтернатива SPP. Технология BSW, основанная на полностью диэлектрической структуре с низкими оптическими потерями, имеет более высокую чувствительность и регулируемое усиление поля, чем другие поверхностные волны, и может сочетаться с различными методами химической модификации поверхности и механизмами оптического обнаружения [19,20,21]. Многие исследователи экспериментально и теоретически продемонстрировали превосходство датчиков BSW над датчиками SPP [22, 23]. Чувствительность по длине волны датчиков 1D-BSW в конфигурации Кречмана составляет несколько тысяч нм · RIU ⁻¹ [24, 25]. Недавние исследователи [26] продемонстрировали возбуждение BSW на основе волокна для измерения RI с чувствительностью около 650 нм / RIU для p -поляризованный свет и 930 нм / RIU для s -поляризованный свет. В большинстве одномерных сенсоров на основе фотонных кристаллов (1DPC) для возбуждения BSW используются сложные структуры с призматической связью Кречмана. Немногие исследователи исследовали BSW-датчики с решетчатой ​​связью или другие новые конструкции, позволяющие снизить сложность объемных оптических компонентов. Виджай и др. [27] сообщили о повышенной чувствительности в профиле решетки самого верхнего слоя, оцененной с помощью азимутального опроса; Режим утечки BSW в основном локализован внутри очень узких канавок, в которые биомолекулы не могут легко проникнуть.

Устройства с двумерной (2D) решеткой [28,29,30] обладают привлекательным потенциалом в качестве миниатюрных датчиков RI из-за их больших зон восприятия и относительной простоты изготовления. В данной статье предлагается альтернативная схема возбуждения, основанная на механизме связи двумерных решеток. BSW реализуется на стороне решетки путем нанесения решеток с воздушными отверстиями на поверхность брэгговского зеркала, которое поддерживает BSW с обеих сторон. Здесь мы представляем одну конфигурацию, чтобы просто продемонстрировать возможность подключения BSW на острие структуры брэгговского зеркала с решеткой, а также альтернативную схему, которая демонстрирует влияние имеющихся диэлектрических потерь. Мы сравнили оптические характеристики конфигураций датчиков для возбуждения BSW в разных местах, как подробно описано ниже.

Методы

Случай 1. Конфигурация BSW с поверхностной дифракционной решеткой (DG-BSW)

Принципиальная схема конфигурации BSW с поверхностной дифракционной решеткой показана на рис. 1. Угол падения θ (угол между падающим лучом и Z -ось) и азимутальный угол φ (угол между отрицательными X -ось и проекция падающего луча в x – y plane) используются для описания направления распространения падающего света. В численных расчетах использовался пятипериодный DBR (LH) ⁵ где L-диэлектрики имеют RI 1,46 (SiO ₂ на рабочей длине волны λ ₀ =657 нм), а слои H выполнены из TiO ₂ с RI 2,57. RI обоих TiO ₂ и SiO ₂ в диапазоне от 0,43 до 0,8 мкм выражаются как [27]:

и

Конструкция BSW с поверхностной дифракционной решеткой в ​​( x - г - z ) справочная система. Структура включает РБО с малым периодом, буферный слой и двумерную решетку. Связь обеспечивается двумерной дифракционной решеткой с периодом Λ =510 нм, радиус отверстия r =145 нм, и толщиной h =116 нм. Внешняя среда считается воздухом ( n _ext =1)

Мнимые части показателей преломления относятся к потерям в диэлектрических слоях. Эти потери включают собственное поглощение материала и потери на рассеяние в падающем свете (\ ({\ upgamma} _ {{\ mathrm {SiO}} _ 2} =0 \) и \ ({\ upgamma} _ {{\ mathrm { TiO}} _ 2} ={10} ^ {- 4} \), в этой работе). DBR может иметь размеры соответственно как четвертьволновый стек для угла падения на рабочей длине волны. Толщины соответствующих слоев соответственно d _L =100 нм и d _H =70 нм.

Для изготовления поверхностного датчика BSW с дифракционной решеткой использовался слой нитрида кремния толщиной 116 нм (Si ₃ N ₄ ) наносился поверх РБО с рисунком воздушных отверстий [31, 32] для формирования решеточного слоя. Буферный слой 60 нм, который также сделан из композитов с низким показателем преломления (SiO ₂ ) вставлялся между брэгговским зеркалом и решеткой-решеткой с субволновыми отверстиями. Слой решетки предназначен для связи распространяющегося излучения с режимом BSW. Как описано выше, решетка по существу представляет собой двумерный периодический массив структурных элементов, выполненных из воздушных отверстий. В численном моделировании, описанном ниже, только физические размеры решетки (период Λ , радиус отверстия r , и толщина h ) были настроены для возбуждения BSW при различных условиях освещения и оптимизации профилей отражения.

В оптимизированной решетке с решеткой из отверстий при возбуждении BSW отражение от конфигурации решетки-Брэгга образует типичные резонансные профили Фано [33] с острыми пиками. Расположение пиков указывает RI исследуемой области. Производственный процесс прост и совместим с существующими производственными технологиями MEMS, что делает предлагаемое устройство массовым и легко интегрируемым в биочипы для мультиплексного обнаружения по низкой цене. Мы провели описанные здесь расчеты с помощью Diffract MOD, интегрированного в RSoft Photonics Suite, который основан на методе строгого анализа связанных волн (RCWA) [34, 35] и содержит несколько продвинутых алгоритмов с гармониками Фурье, которые описывают периодические диэлектрические функции.

На рисунке 2 показано смоделированное распределение электрического поля для s -поляризованный свет, когда окружающий RI равен 1. Пунктирной линией на рис. 2 отмечена граница раздела решетка – воздух; г =0 - другая боковая поверхность дифракционно-решеточного датчика BSW. Как показано на рисунке, электрическое поле сильно усиливается вблизи границы раздела, а глубина проникновения BSW в воздухе достигает почти 200 нм. Интенсивность местного поля в 42 раза больше максимальной интенсивности падающего света при полярном угле θ =4,3 ° и область азимутального угла около φ =12 °.

Расчетное распределение электрического поля для с -поляризованный свет в резонансе, когда поверхностная волна возбуждается только на верхней поверхности. Белая пунктирная линия представляет двумерную решетку, буферный слой и слои DBR. Напряженность поля режима BSW (желтая область) сосредоточена в воздушных дырах

Хотя предложенная структура теоретически может обеспечивать возбуждение BSW в режиме поверхностной дифракционной решетки, существуют эффекты, связанные с процессом обнаружения, которые заслуживают внимательного рассмотрения. Как показано на рис. 2, сильное поле сосредоточено в малых апертурах решетки в виде массива дырок. Анализируемое вещество в воздухе не может легко проникнуть в отверстия небольшого размера, собираясь, таким образом, над решеткой. Уменьшение концентрации аналита в отверстиях вызывает небольшое возмущение показателя преломления, которое снижает предел обнаружения и чувствительность датчика BSW. Интеграция устройства освещения падающим светом и чувствительного слоя также затрудняет изготовление датчика на кристалле; далее очень трудно оценить взаимодействие между ними. Мы исследовали альтернативную конфигурацию, чтобы преодолеть эти недостатки при сохранении экспоненциально затухающего распределения электрического поля.

Случай 2:Альтернативная конфигурация BSW с управляемой решеткой (GC-BSW)

В предложенной схеме область восприятия теперь перемещена в нижнюю часть датчика BSW, связанного с решеткой, что позволяет избежать любых вредных эффектов, связанных с проникновением в поверхностную решетчатую структуру (рис. 3). Материалы РБО, буферного слоя и решетки аналогичны описанным выше. В отличие от датчика DG-BSW, нижний TiO ₂ толщина слоя уменьшена с 70 до 30 нм.

Трехмерная принципиальная схема решеточно-связанного резонансного датчика BSW при азимутальной освещенности ( φ ) в ( x - г - z ) система отсчета, включая угол падения ( θ _inc ), отражение нулевого порядка ( R ₀ ) и параметры двумерной решетки ( Λ , r , h ). Зона чувствительности расположена в нижней части датчика BSW с решеткой

Мы поместили слой биологического раствора с RI около 1,333 (чистая вода) рядом с крайним высоким показателем преломления (TiO ₂ ), где толщина исследуемой области составляет 2 мкм. В этом случае нам не нужно было точно контролировать толщину чувствительного слоя, поскольку внешняя поверхность зондируемой области не оказывает существенного влияния на возбуждение BSW-моды. Резонанс формируется как s -поляризованный свет падает на РБО через решетку под определенным углом, и возникают многократные отражения от нижнего дефектного слоя, образованного исследуемым раствором. Структура поверхностного дефектного состояния изменяет распределение электромагнитного поля на дне РБО из-за резонанса поверхностных волн, а многократные отражения в дефектном слое образуют когерентную интерференцию. Электромагнитное поле локально усиливается и может полностью воздействовать на исследуемые молекулы образца.

Установлено, что характеристики чувствительности при динамическом мониторинге тестируемого раствора можно улучшить с помощью предложенной схемы. Подобно SPP, BSW локализованы на границе усечения 1DPC, на интерфейсе с внешней средой. Конструктивные параметры двумерной решетки в предложенной схеме такие же, как и в предыдущей конфигурации (DG-BSW): Λ =510 нм, r =145 нм и h =116 нм. Как подробно обсуждается ниже, мы сравнили характеристики резонансных диэлектрических многослойных систем DG-BSW и GC-BSW. Наша конструкция решетчатой ​​решетки с отверстиями не только снижает стоимость производства, но и обеспечивает относительно справедливые условия для сравнения характеристик датчиков.

Результаты и обсуждение

Мы разработали оптимизированные структуры BSW для двух наборов условий зондирования, как показано на рис. 1 и 3 с s -поляризованный свет в обоих случаях. Кривые отражательной способности этих мод в зависимости от угла падения и длины волны показаны на рис. 4a и b соответственно. Корпуса DG-BSW и GC-BSW имеют резкие резонансные особенности при возбуждении как функции угла, так и длины волны. В устройстве DG-BSW, когда длина падающей волны составляет около 660 нм, появляется острый пик падения при θ =4,3 ° по запросу угла падения. В приборе GC-BSW резонансный угол θ =7 ° соответствует длине падающей волны 633 нм. Мы обнаружили, что хотя резонансный пик с более высокой добротностью Q (> 10 ³ ) значение может быть получено путем оптимизации параметров устройства, чувствительность по длине волны и угловая чувствительность датчика BSW достигла только около 100 нм / RIU и 280 ° / RIU при неазимутальном освещении. Наши 3D-модели RCWA согласуются с литературой [24]. Мы учли новую свободу дизайна, азимутальный угол φ , соответственно.

Блоховская поверхностная волна на φ =0 °. Синяя и красная кривые представляют коэффициент отражения BSW как функцию угла падения ( a ) и длины волны ( b ) для конфигураций DG-BSW и GC-BSW соответственно

Смоделированное отражение датчика GC-BSW, предназначенного для работы вблизи θ =7 ° и φ =10 ° показано на рис. 5а. Связь BSW происходит в очень узких областях с относительно низкой интенсивностью отражения (белые области на рис. 5a). Каждому полярному углу соответствует соответствующий азимутальный угол, который удовлетворяет условиям согласования для возбуждения BSW. Мода BSW в гетероструктуре медленно затухает с увеличением полярного и азимутального углов, затем исчезает вблизи θ . =7,6 ° и φ =12 °. Учитывая сложность наблюдения за малым углом, мы выбрали относительно большой угол для подключения BSW. Резонансный пик нечувствителен к изменениям полярного угла, но очень чувствителен к изменениям азимутального угла. Мы рассчитали распределение электрического поля в точке образца ( θ =7 °; φ =9,82 °) для распознавания резонанса (рис. 5б). Интенсивность спадает по направлению к границе раздела решетка / воздух, и поле многократно осциллирует по всей периодической структуре, и на границе диэлектрика с показателем преломления L-H формируются пять пиков. Светло-зеленая пунктирная линия на рис. 5b представляет распределение показателя преломления датчика GC-BSW в Z направление оси. Мы обнаружили, что напряженность магнитного поля в биорастворе постепенно спадает вдоль Z -направление, так как взаимодействие между светом и раствором уменьшается с удалением от усеченного слоя. Глубина проникновения BSW внутри раствора достигала 2 мкм, что в десять раз больше, чем в конфигурации DG-BSW.

а Зависимость отражения датчика GC-BSW от азимутального и полярного углов. BSW, созданный освещением ( λ ₀ =633 нм) около θ =7 ° и φ =10 °. Связь BSW происходит в очень узких областях (белая область) с относительно низкой интенсивностью отражения. б Электрическое поле (черная линия) и распределение показателя преломления (темно-зеленая пунктирная линия) внутри конфигураций датчиков (режим случая 2). c x - г г x - z плоские виды карты величины электрического поля, рассчитанной на рабочей длине волны λ ₀ =633 нм. Белая пунктирная линия указывает расположение отверстий в электрическом поле

На рис. 5c и d показаны карты величин электрического поля в x . - г и x - z плоскости соответственно, рассчитанные на рабочей длине волны λ ₀ =633 нм . Результаты на рис. 5b и d находятся в хорошем соответствии. Распределение поля в растворе / TiO ₂ Интерфейс в значительной степени влияет на общие характеристики датчика GC-BSW из-за интеграла перекрытия между затухающим полем и пространственным распределением диэлектрической проницаемости чувствительной области. Мы исследовали влияние полярного угла на спектры азимутального отражения в конфигурации GC-BSW, проверяя полярные углы θ 6,92 °, 6,94 °, 6,96 °, 6,98 °, 7 ° и 7,02 °. Чтобы оценить высокую чувствительность, мы также определили полную ширину на полувысоте (FWHM) резонансного провала и высоту пика провала. Как показано на рис. 6, типичные формы симметричных линий представляют собой азимутальный угол θ вырос. Высота резонансного пика увеличивалась при уменьшении FWHM резонансного пика. При большем полярном угле резонанс BSW смещался в сторону большего азимутального угла из-за эффекта согласования волнового вектора.

Спектры азимутального отражения для разных углов падения θ . Типичные симметричные линии образуют азимутальный угол θ увеличивается. Резонансы BSW смещаются в сторону более высоких азимутальных углов из-за эффекта согласования волнового вектора

Материалы без потерь (т.е. материалы с нулевыми значениями коэффициентов экстинкции κ) предполагаются в большинстве численных расчетов [24, 25, 30]. Sinibaldi et al. [36] изучали влияние потерь материала на характеристики датчиков BSW и обнаружили, что коэффициент экстинкции слоев с высоким показателем κ _H незначительно влияет на резонансные характеристики; они ввели вымирание κ _L =10 ⁻⁴ в слои с низким показателем, рассчитанные с помощью метода матрицы передачи (TMM). Материалы с потерями необходимы для наблюдения провала в спектре отражения [22].

Чтобы изучить влияние потерь, мы оценили спектры азимутального отражения от структур DG-BSW и GC-BSW (рис. 1 и 3) с учетом потерь и без учета, как показано на рис. 7. В нашем случае TiO ₂ материалы могут возбуждать пик провала BSW в спектре отражения. Потери в РБО ухудшают форму линии BSW, полученной в случае без потерь. Мы проанализировали эффект возмущения, вызванный ненулевыми значениями κ на резонансах. В случае DG-BSW полуширина резонансов сначала уменьшалась, а затем увеличивалась по мере увеличения коэффициента экстинкции от 0 до 10 ⁻³ , а глубина резонанса - наоборот. Мы достигли оптимальной формы резонансной линии BSW, когда коэффициент экстинкции κ достиг 10 ⁻⁴ . Резонанс быстро спадал по мере дальнейшего увеличения коэффициентов (κ _H =10 ⁻² ). В конфигурации GC-BSW ширина линии медленно увеличивалась как κ _H увеличилось, как и значение пика резонанса BSW. Резонансный провал увеличивался по мере увеличения потерь энергии внутри биосенсора.

а Вариации формы резонансных линий для конфигурации DG-BSW и коэффициенты экстинкции κ _H =0 (без потерь), 2 × 10 ⁻⁴ , 10 ⁻⁴ , 10 ⁻³ , 10 ⁻² . б Варианты конфигурации GC-BSW. TiO без потерь ₂ материалы вызывают пик провала BSW в спектре отражения. Значения коэффициента экстинкции подавляют край резонансной полосы BSW

Наши результаты показывают, что TiO ₂ без потерь материалы обеспечивают оптимальный резонанс BSW. При рассмотрении потерь мнимая часть достигает 10 ⁻³ может подавить амплитуду отражения и Q резонанса, не влияя на положение пика. Наше моделирование также показало, что значения коэффициента экстинкции играют жизненно важную роль в определении оптимального компромисса между глубиной и шириной (т. Е. FWHM) резонанса BSW.

Основная цель этого исследования состояла в том, чтобы создать конструктивную схему для сенсорных платформ без этикеток на основе двумерной решетки для возбуждения BSW, поэтому мы продолжаем исследовать места обнаружения, чтобы оптимизировать и улучшить его характеристики в качестве датчика RI. Биосенсоры RI обычно предназначены для обнаружения небольших изменений показателя преломления, вызванных вариациями соотношений концентраций биомолекул. Таким образом, мы считаем азимутальную чувствительность (\ ({\ mathrm {S}} _ {n _ {\ mathrm {bio}}, \ varphi} \)) значимой наблюдаемой:

где Δφ - изменение азимутального угла и Δn _{биография} - изменение показателя преломления чувствительного слоя. Кривые отражательной способности как функция азимутального угла для различных значений биомолекул показаны на рис. 8. Для конфигурации DG-BSW длина волны ( λ ₀ ) и угол падения ( θ ) фиксируются на 657 нм и 4,3 ° соответственно (рис. 8а); для конфигурации GC-BSW, λ ₀ =633 нм и θ =7 ° (рис. 8б). Когда показатель преломления биомолекул изменяется равномерно, пики резонанса BSW смещаются в синий цвет в обоих случаях. То есть небольшое изменение значения показателя преломления ( Δn _{биография} =0,0005) вызывает увеличение азимутального углового сдвига между резонансными пиками при малых азимутальных углах.

Кривые отражательной способности как функция азимутального угла для различных значений раствора. а Конфигурация DG-BSW, где длина волны ( λ ₀ ) и угол падения ( θ ) фиксируются на 657 нм и 4,3 °; б для конфигурации GC-BSW, λ ₀ =633 нм и θ =7 °

Мы также сравнили характеристики восприятия конфигураций DG-BSW и GC-BSW для прогнозирования чувствительности (черная полоса) и FWHM (красная полоса), как показано на рис. 9, в зависимости от окружающего показателя преломления (SRI). Мы обнаружили, что и чувствительность, и FWHM монотонно увеличивались с увеличением вариаций биомолекул. Чувствительность конфигурации GC-BSW была примерно вдвое выше, чем у DG-BSW, в то время как FWHM резонансов была уже в GC-BSW, чем DG-BSW.

Характеристики зондирования DG-BSW ( a ) и GC-BSW ( b ) конфигурации:прогнозируемая чувствительность и FWHM как функция SRI. Чувствительность конфигурации GC-BSW примерно вдвое выше, чем у DG-BSW

Показатель качества (FOM) [25] - еще один важный показатель эффективности датчика. FOM может быть улучшен в датчике RI за счет уменьшения FWHM, увеличения спектральной чувствительности S [° / RIU] или того и другого, как FOM∝S / FWHM. FOM многих оптических датчиков ограничен внутренним компромиссом между спектральной чувствительностью и FWHM. Азимутальная чувствительность достигла 1190 ° / RIU для случая DG-BSW и 2255 ° / RIU для GC-BSW в максимальной степени (уравнение (3)). Это означает, что датчик GC-BSW имеет более тесное перекрытие между резонансным режимом и чувствительным слоем, чем датчик DG-BSW. Расчеты также подтверждают результаты, показанные на рис. 2 и 5b, где чувствительный слой GC-BSW имеет более высокую глубину проникновения светового поля, что приводит к более высокой чувствительности, чем DG-BSW.

Стоит отметить, что чувствительность обеих протестированных нами конфигураций BSW на порядок выше, чем у традиционной призменной схемы (см. Таблицу 1). В отличие от любой конструкции биосенсора, основанной на призматическом возбуждении, нет строгого предела показателя преломления для диэлектрического композитного материала, используемого в конфигурациях DG-BSW или GC-BSW [37,38,39,40,41,42]. При правильном масштабировании параметров 2D-решетки и DBR предлагаемые конфигурации датчиков могут быть эффективно реализованы в любом диапазоне длин волн.

Выводы

В этом исследовании мы исследовали конфигурации двумерных дифракционных решеток на поверхности и их приложения. Мы построили многослойную диэлектрическую гетероструктуру из субволновой решетки с дырочками и распределенного брэгговского отражения (DBR) с несколькими периодами ( N =5) для реализации высокочувствительных BSW-резонансов с низкими боковыми полосами. Конфигурация наземного DG-BSW и альтернативная управляемая схема GC-BSW были разработаны на основе методологии RCWA. Теоретическая чувствительность 2255 ° / RIU была достигнута при небольшом полярном угле освещения (<10 °) и изменении азимутального угла около тех же значений. Угловая чувствительность была на порядок выше, чем у датчиков на основе призматической полярной засветки (обычно не более 300 ° / RIU). Оптимизированный датчик GC-BSW показал особенно большое увеличение чувствительности (в два раза) и более узкий резонанс BSW по сравнению с биосенсором DG-BSW. Обе платформы датчиков с двумерной решеткой, протестированные в этом исследовании, показывают низкий коэффициент качества по сравнению с традиционными датчиками BSW RI, но их можно улучшить, настроив период ( Λ ), радиус отверстия ( r ) и толщину ( h ).

Предлагаемые схемы возбуждения поверхностных волн Блоха, DG-BSW и GC-BSW, представляют собой компактные конфигурации нового класса для высокочувствительного биодатчика и могут предоставить ценную возможность для разработки наноразмерных технологий «лаборатория на кристалле» в будущем.>

Доступность данных и материалов

Все данные, полученные или проанализированные в ходе этого исследования, включены в эту опубликованную статью.

Сокращения

1DPC:

1D фотонный кристалл

2D:

Двумерный

BSW:

Блоховские поверхностные волны

DBR:

Распределенные брэгговские отражатели

DG-BSW:

Дифракционная решетка БСВ

FOM:

Достоинства

FWHM:

Полная ширина на половине максимальной

GC-BSW:

BSW с решеткой

Вопрос:

Фактор качества

RCWA:

Строгий анализ связанных волн

RI:

Показатель преломления

S:

Чувствительность

SPP:

Поверхностные плазмонные поляритоны

SPR:

Поверхностный плазмонный резонанс

TMM:

Матричный метод передачи