Демонстрация сильного свет-вещество взаимодействия одиночной молекулы в сине-детектированной плазмонной нанодиафрагменной ловушке

Аннотация

Мы представляем теоретическое исследование сильного взаимодействия квази-одиночной молекулы с плазмонной нанодиафрагменной полостью, работающей в сине-детектированной оптической ловушке. Используя метод конечных разностей во временной области (FDTD), мы моделируем массив золотых нанодиафрагм как периодическую плазмонную полость и рассматриваем молекулу как индуцированный диполь. Моделирование показывает, что когда молекула находится в минимуме электромагнитной интенсивности — идентифицированном как оптимальное место ловушки — спектр прохождения расщепляется на два отдельных пика, признак режима Раби-расщепления. Важно, сильное взаимодействие происходит только при ориентации молекулярного диполя параллельно вектору распространения падающего света.

Введение

Оптические дипольные ловушки стали базовой технологией для манипулирования атомами и молекулами, обеспечивая Бозе-Эйнштейновскую конденсацию, точные тесты фундаментальной физики и ультраточные измерения физических констант [1–3]. В красно-детектированных ловушках частицы притягиваются к областям максимальной интенсивности, тогда как сине-детектированные ловушки локализуют частицы в узлах оптического поля, уменьшая рассеивание-индуцированный нагрев и световые сдвиги [5–8]. Однако создание стабильных сине-детектированных ловушек обычно требует сложных геометрий [9,10]. Поверхностные плазмонно-поляритоны (ППП) — гибридные моды света и свободно-электронных колебаний на границе металл-диэлектрик — предлагают привлекательную платформу для интеграции оптического захвата с субдлинноволновым конфинментом, открывая путь к компактным ловушкам с высоким градиентом поля [11–18]. Недавние работы продемонстрировали захват атомов в плазмонных массивах нанодиафрагм [20] и подчеркнули феномен экстраординарного оптического прохождения (EOP), усиливающий локальные поля [32–34]. Объединяя эти достижения, мы исследуем возможность захвата одиночной молекулы в плазмонном массиве нанодиафрагм с одновременным достижением сильного свет-вещество взаимодействия, ключевого элемента для квантовой информационной обработки [21–23].

Достижение сильного взаимодействия с одиночной молекулой остается серьезным вызовом, в основном потому что сила взаимодействия обратно пропорциональна объему моды и прямо пропорциональна числу эмиттеров. Плазмонные полости могут драматически уменьшить объем моды, обеспечивая сильное взаимодействие при комнатной температуре с изолированными эмиттерами [24–26]. Здесь мы теоретически демонстрируем, что квази-одиночная молекула, захваченная в сине-детектированном плазмонном массиве нанодиафрагм, может достичь режима сильного взаимодействия, что подтверждается явным Раби-расщеплением в спектре прохождения.

Методы

Мы спроектировали двумерный массив золотых нанодиафрагм для создания сине-детектированного ландшафта захвата. Массив состоит из круглых отверстий радиусом R = 250 нм, расположенных в квадратной решетке (период L = 1000 нм) в Au пленке толщиной 400 нм (Рис. 1). Диэлектрическая проницаемость золота брали из Johnson и Christy [27]. FDTD моделирование выполняли с помощью программного пакета EAST, с пространственной сеткой 5 нм и идеально согласованным слоем (PML) 32 ячейки по оси z. Периодические граничные условия применяли в направлениях x и y. Кругполяризованный свет длины волны λ = 696 нм падал нормально вдоль +z, а прохождение регистрировали на 400 нм над структурой. Молекулу моделировали как двухуровневую систему с резонансной длиной волны λₘ = 707 нм и скоростью затухания γₘ = 1,1×10¹⁴ Гц, представленной дипольным источником в рамках FDTD [28–30]. Прохождение T получали интегрированием вектора Поинтинга над верхней поверхностью и нормализацией к падающему полю по соглашению T = I_T/(I_C+I_D) [31].

Результаты и обсуждение

Структура захвата

Периодический массив нанодиафрагм демонстрирует экстраординарное оптическое прохождение (EOP), создавая интенсивные локализованные поля вокруг каждого отверстия. Когда плазмонный резонанс сине-детектирован относительно молекулярного перехода, образуется отталкивающий оптический потенциал, создающий минимум захвата в нескольких сотнях нанометров над поверхностью. Рисунок 2 показывает спектр прохождения голого массива, раскрывающий резонансный пик при 707 нм (1,756 эВ), совпадающий с аномалией Вуда (1,1) [35]. Распределение электромагнитного поля на резонансе (Рис. 3a) демонстрирует три минимума интенсивности (P, M, N), возникающие из суперпозиции поверхностных плазмонов и ближнего поля рассеяния. График |E|² по z (Рис. 3b) подтверждает выраженный минимум в месте ловушки.

Используя соотношение U_opt = –0,25α|E|² с α = –7,87×10⁻³⁸ Ф·м² [20], мы вычислили оптический потенциал вдоль линии x=y=0 (Рис. 4). Глубокий минимум лежит в точке P, расположенной на 675 нм над поверхностью. При падающей мощности 120 мВт глубина захвата составляет 0,53 мК, сравнимо с глубиной 2,02 мК, сообщенной для ⁸⁷Rb в аналогичной сине-детектированной ловушке [20]. Эта глубина достаточна для конфинмента родиамина (ММ ≈ 400) при тепловом равновесии. Соответственно, мы выбрали позицию захвата (0,0,675 нм) для последующих симуляций взаимодействия (Рис. 5).

Сильное взаимодействие между структурой и молекулой

Мы разместили диполь в минимуме захвата (точка P, 275 нм над поверхностью) и исследовали три ориентации диполя (x, y, z). Спектры прохождения (Рис. 6) показывают, что только при ориентации диполя вдоль z спектр демонстрирует четкое Раби-расщепление, указывающее на сильное взаимодействие. Два расщепленных резонанса соответствуют одетым состояниям ω± = ω₀ – 0,25i(γ_c+γ_m) ± √[g²–0,25(γ_c–γ_m)²] (Ур. 2), где γ_c = 4,08×10¹³ Гц и g = 144 мэВ. Рассчитанное Раби-расщепление Ω = |ω₊–ω₋| ≈ 16 мэВ, совпадает с экспериментальными значениями для гибридных металл-молекула систем [39–42]. Когда диполь ориентирован вдоль x или y, сильное коллективное взаимодействие S_k доминирует, подавляя связь и оставляя только пик аномалии Вуда около 707 нм (Рис. 7). Таким образом, режим сильного взаимодействия достижим только для z-поляризованной молекулы в данной архитектуре.

Заключение

Мы теоретически доказали, что одиночная молекула может быть стабильно захвачена в сине-детектированном плазмонном массиве нанодиафрагм и что захваченная молекула проявляет сильное взаимодействие с полостью, подтвержденное Раби-расщеплением в спектре прохождения. Подход опирается на экстраординарное оптическое прохождение субдлинноволновых отверстий, отталкивающий сине-детектированный оптический потенциал и точное выравнивание молекулярного диполя. Эта интегрированная платформа захвата-взаимодействия перспективна для масштабируемых квантово-информационных устройств и наноразмерных исследований свет-вещество взаимодействия.