Вызванное металлической подложкой сжатие ширины линии в магнитном дипольном резонансе кремниевой наносферы при освещении сфокусированным азимутально поляризованным пучком

Фон

Диэлектрические наночастицы с большими показателями преломления и диаметрами в диапазоне от 100 до 250 нм, которые поддерживают отчетливые резонансы Ми в видимом и ближнем инфракрасном спектральном диапазоне, стали в последние годы в центре внимания многих исследований, поскольку считаются многообещающими строительными блоками для метаматериалы, работающие на оптических частотах [1–7]. Сосуществование магнитного диполя (MD) и электрического диполя (ED), а также их когерентное взаимодействие в таких наночастицах приводит ко многим интригующим явлениям, таким как усиленное и подавленное рассеяние вперед и назад на определенных длинах волн (например, длины волн, удовлетворяющие первым и вторые условия Керкера) [8–12]. Более того, интерференция между электрическими и магнитными мультипольными модами может привести к необычному направленному рассеянию в разные стороны [13–15].

Электрическим и магнитным резонансами, возбуждаемыми в диэлектрических наночастицах с большими показателями преломления, можно управлять, используя различные методы [16–31]. Эта уникальная особенность дает нам возможность изменять линейные и нелинейные оптические свойства отдельных наночастиц и метаматериалов, состоящих из таких наночастиц. Например, электрический и магнитный резонансы, возбуждаемые в наночастице, можно легко модифицировать, изменив ее размер или форму [16–25]. Кроме того, было показано, что подложка, используемая для поддержки наночастицы, также может использоваться для управления оптическими откликами наночастицы. В частности, гибридные системы частица-пленка, в которых диэлектрическая наночастица помещается на металлическую подложку, вызвали большой интерес из-за образования новых резонансных мод, возникающих в результате когерентного взаимодействия между мультипольными модами диэлектрической наночастицы и их зеркальными изображениями, индуцированными металлическая подложка [26–32]. При возбуждении линейно-поляризованным светом интерференция ЭД Si наносферы (НС) и ее зеркального изображения, индуцированная пленкой Au, приводит к образованию ДН, расположенной в точке контакта между НС Si и Au пленка, где магнитное поле значительно усилено [26–29]. В случае наклонного падения шириной линии индуцированного зеркальным изображением ДН в Si НЗ можно управлять, изменяя поляризацию падающего луча [30].

Помимо подложки, структурированный свет, такой как цилиндрический векторный луч, действует как мощный инструмент для управления оптическими откликами диэлектрических наночастиц [33–42]. Например, изучается селективное возбуждение ED- ​​или MD-резонанса наночастицы с помощью радиально поляризованных или азимутально поляризованных (AP) лучей [35–42]. Когда наночастица помещается в фокус AP-луча, возбуждаются только магнитные моды наночастицы, а все электрические подавляются из-за отсутствия электрического поля вдоль оси луча [38–42]. По этой причине можно избирательно возбуждать магнитные резонансы диэлектрической наночастицы, а также активировать идеальные анапольные моды магнитного типа, используя 4 π -освещение двумя AP-лучами [42]. Более того, МД-моды диэлектрических наночастиц, возбуждаемые сфокусированным АР-пучком, обеспечивают идеальную платформу для настройки МД-перехода [43, 44].

Пока что исследования рассеивающих свойств Si NS, освещаемых сфокусированным AP-лучом, подвешены в воздухе или помещены на SiO ₂ субстрат [38–42]. Ширина линии MD-резонансов таких Si NS все еще не удовлетворяется для практических приложений, где крайне желательны MD-резонансы с малой шириной линии или большой добротностью. Например, небольшое увеличение добротности МД-резонанса может привести к значительному усилению двух- и трехфотонного поглощения наночастиц Si, освещая наночастицы Si фемтосекундными лазерными импульсами [45]. В настоящей работе мы исследуем рассеивающие свойства Si NS, помещенных на металлическую подложку и освещенных сфокусированным AP-лучом. Из-за вращательной симметрии пучка AP и Si NS возбуждаются только магнитные мультиполи Si NS. Обнаружено, что МД и его изображение, наведенное металлической подложкой, находятся в противофазе, и их когерентное взаимодействие приводит к резкому сужению резонанса МД (∼ 20 нм) по сравнению с резонансом Si-НС, взвешенного в воздухе. (∼ 53 нм). Соответственно, добротность MD-резонанса увеличивается в ~ 2,5 раза с ~ 14,62 до ~ 37,25. Резкий MD-резонанс, достигнутый в Si NS за счет использования комбинации металлической подложки и сфокусированного AP-луча, может найти потенциальное применение в наноразмерных фотонных устройствах, таких как датчики и цветные дисплеи.

Численные методы

Спектры рассеяния Si NS, исследованных в данной работе, были рассчитаны с использованием метода конечных разностей во временной области (FDTD) [46]. В численных расчетах электрическое поле луча AP в фокальной плоскости сначала рассчитывалось с помощью k определение профиля пучка в пространстве [47], а затем используется для моделирования FDTD. Радиус Si NS был зафиксирован на R =100 нм, а металлическая подложка была выбрана в качестве идеального электрического проводника (PEC) в разделах «Результаты и обсуждение» и «Теория изображения внеплоскостной MD» и Au в разделе «Практическое применение». Оптические константы Si и Au были взяты у Палика и Гоша [48] и у Джонсона и Кристи [49] соответственно. Предполагалось, что окружающая среда Si NS представляет собой воздух с показателем преломления n =1.0. В освещенной области использовался размер ячейки 3 нм, а на границе использовались идеально согласованные слои для завершения конечной области моделирования.

Результаты и обсуждение

На рис. 1а показано распределение электрического поля, рассчитанное для сфокусированного пучка AP в фокальной плоскости. Замечено, что луч AP обладает вращательной симметрией с нулевым электрическим полем в фокусной точке (или вдоль оси). Электрическое поле пучка AP хорошо совпадает с полем Si NS в резонансе MD. На рис. 1б, г представлены рассчитанные спектры рассеяния Si НС, взвешенных в воздухе и помещенных на подложку ФЭП соответственно. Примечательно, что в обоих случаях возбуждаются только МД и магнитный квадрупольный (МК) резонансы, а все электрические резонансы подавляются, что согласуется с предыдущими выводами [38–42]. Такое поведение можно явно объяснить с помощью теории мультиполей для сильно сфокусированного пучка AP [42, 50]. Если сравнить спектры рассеяния, представленные на рис. 1б, г, то окажется, что введение подложки ФЭП приводит к резкому сужению МД-резонанса (с ∼ 53 до ∼ 20 нм). В результате добротность МД-резонанса увеличивается в ~ 2,5 раза (с ~ 14,62 до ~ 37,25).

а Распределение электрического поля сфокусированного луча AP в фокусе. б Спектр рассеяния Si НС в воздухе. Ширина линии МД-резонанса составляет 53 нм. c Si NS с R =100 нм на металлической подложке. г Спектр рассеяния Si НС, помещенных на подложку PEC

Чтобы глубже понять модификацию спектра рассеяния, индуцированную металлической подложкой, мы разложили полное рассеяние Si НЗ на вклады различных магнитных мод в декартовой координате [16,25]. Поляризация, вызванная падающим светом, равна P = ε ₀ ( ε _p - ε _d ) E , где ε ₀ , ε _p , и ε _d - диэлектрическая проницаемость вакуума, относительная диэлектрическая проницаемость Si NS и относительная диэлектрическая проницаемость окружающей среды, соответственно, и E - полное электрическое поле внутри Si НЗ. Предполагается, что зависимость падающего света от времени равна exp (- i ω т ) с ω угловая частота. Мультиполи определены в декартовых координатах с началом координат, расположенным в центре Si NS, и мультипольные моменты могут быть получены интегрированием наведенных токов поляризации по объему Si NS. Таким образом, MD-момент и MQ-тензор Si NS описываются как:

где V - объем Si NS, а r ^′ - радиус-вектор элемента объема внутри Si NS.

Сечения рассеяния MD и MQ можно выразить следующим образом [25]:

где μ ₀ - проницаемость вакуума, а индексы α , β = x , y , z .

На рис. 2 мы сравниваем мультипольные разложения, выполненные для Si НС без подложки ФЭП и с ней. В обоих случаях видно, что полное рассеяние состоит только из вкладов мод MD и MQ. Кроме того, обнаружено, что сужение ширины линии проявляется только в МД-резонансе. На рис. 2в, г представлены распределения электрического и магнитного поля, рассчитанные для двух Si-НЗ в МД-резонансах. Отмечено, что ДН, возбуждаемая в НС Si, ориентированной в + z направление в обоих случаях. Кроме того, наблюдается значительное усиление электрического и магнитного полей Si NS в присутствии подложки PEC.

Мультипольное разложение полного рассеяния Si НС с R =100 морских миль в воздухе ( a ), помещенный на подложку PEC ( b ) и освещается сфокусированным AP-лучом. Соответствующие распределения электрического и магнитного поля, рассчитанные в резонансах MD [775 нм на a и 745 нм в b ] представлены в c и d соответственно

Теория изображений внештатного MD

Уменьшение ширины линии МД можно понять, используя теорию изображений и подход, основанный на функции Грина [27, 30]. Мы рассматриваем MD, расположенный в позиции r ₀ =[ x ₀ , y ₀ , z ₀ ] и граница раздела между воздухом и подложкой PEC в x - г самолет с z =0. Магнитный момент определяется по формуле:

где \ ({\ widehat \ alpha _ {m}} =\ frac {{{\ alpha _ {h}}}} {{1 - {\ alpha _ {h}} {G_ {M}}}} \) - поляризуемость, определяемая z компонент диадических функций Грина для субстрата ПЭК \ ({G_ {M}} =\ frac {{2i {k_ {0}} {z_ {0}} - 1}} {{16 \ pi z_ {0} ^ {3}}} \) [30], а поляризуемость Si NS равна \ ({\ alpha _ {h}} =6i \ pi {b_ {1}} / k_ {0} ^ {3} \) , b ₁ и k ₀ - коэффициент Ми и волновое число вакуума соответственно.

Магнитное поле в центре MD определяется выражением: H ₀ =[0,0, cos ( k ₀ г ₀ )].

Сечение экстинкции МД можно записать как [27]:

где P _в обозначает мощность падающего света.

Из-за вращательной симметрии луча AP и Si NS, ДН, ориентированный в + z направление возбуждается в НС Si. Между тем, зеркальное отображение, ориентированное по - z направление индуцируется подложкой PEC, как схематически показано на рис. 3a. В этом случае ток смещения инвертируется в зеркальном отображении, что означает, что MD и его зеркальное отображение не совпадают по фазе. Таким образом, когерентное взаимодействие этих двух противофазных ДН резко снижает радиационные потери, что приводит к сужению резонанса МД в спектре рассеяния Si НС [30]. На рис. 3b мы сравниваем резонансы МД, рассчитанные с использованием метода диадической функции Грина без подложки ФЭП и с ней. Помимо сужения ширины линии, в Si NS, помещенных на подложку ФЭП, наблюдается также синий сдвиг резонансной длины волны, а также увеличение интенсивности рассеяния (в ∼ 3.0 раза). Теоретический прогноз, показанный на рис. 3b, хорошо согласуется с численным результатом, показанным на рис. 1d. Следовательно, сжатие ширины линии в магнитном дипольном резонансе Si NS, помещенных на металлическую подложку, освещенную AP-лучом, может быть прекрасно объяснено теорией изображения и подходом, основанным на функции Грина.

а Схематическое изображение z составляющая ДН, возбуждаемая в Si НС, и зеркальное изображение, индуцированное металлической подложкой, и их фазовое соотношение. б Нормированные спектры рассеяния, рассчитанные для Si NS с R =100 нм подвешен в воздухе и помещен на подложку из РЕС с использованием метода диадической функции Грина

Практическое применение

В вышеупомянутых исследованиях теоретически и численно было продемонстрировано, что резкий MD-резонанс может быть создан в спектре рассеяния Si NS за счет использования комбинации металлической подложки и луча AP. В качестве некоторых примеров мы покажем в следующем численном моделировании возможные применения резкого MD-резонанса в наноразмерном зондировании и цветном отображении. Для практических приложений в качестве металлической подложки выбрана пленка Au толщиной 50 нм, которая использовалась в нашей предыдущей работе [28]. Физическим механизмом сжатия ширины линии магнитного дипольного резонанса является когерентное взаимодействие магнитного диполя и его зеркального изображения, индуцированное металлической подложкой. Поэтому материал подложки должен быть металлическим, но не только пленкой Au.

Датчик

Ранее было продемонстрировано, что сенсоры сдвига интенсивности на основе димеров Si NS обладают гораздо более высокой чувствительностью, чем сенсоры сдвига длины волны на основе плазмонных наночастиц / наноструктур [51]. Кроме того, в нашей предыдущей работе [28] экспериментально исследовалась чувствительность Si НС, помещенных на металлическую подложку и возбуждаемых линейно поляризованным светом. В нашем случае спектр рассеяния, в котором преобладает резкий MD-резонанс с узкой шириной линии, вполне подходит для приложений зондирования, как показано ниже. Ожидается, что резкий MD-резонанс будет чувствителен к окружающей среде Si NS, потому что он создается MD Si NS и его зеркальным отображением. Любое изменение окружающей среды приведет к изменению резонанса МД. Чтобы исследовать чувствительность МД-резонанса, мы рассчитали эволюцию спектра рассеяния Si-НЗ с увеличением показателя преломления окружающей среды, как показано на рис. 4а. Обнаружено, что небольшое изменение окружения Si NS приведет к значительному уширению и явному красному смещению МД-резонанса, что хорошо видно на рис. 4б. Поскольку предлагаемый здесь датчик показателя преломления обнаруживает изменение показателя преломления в окружающей среде, лиганды на поверхности наночастицы, индуцированные в процессе синтеза, не влияют на функцию обнаружения датчика. Эта функция очень полезна для измерения небольших образцов, прикрепленных к Si NS.

а Эволюция спектра рассеяния Si НС на Au-подложке толщиной 50 нм с увеличением показателя преломления окружающей среды. б Зависимость ширины линии (верхняя часть) и максимальной длины волны (нижняя часть) МД-резонанса от показателя преломления окружающей среды

Цветной дисплей

Недавно было успешно продемонстрировано, что контроль цвета может быть реализован с помощью диэлектрических наночастиц с большими показателями преломления, которые поддерживают резонансы Ми, вместо плазмонных наночастиц / наноструктур с потерями [52–55]. Однако резонансы ED и MD Si NS одновременно возбуждаются как в светлом, так и в темном поле, что приводит к широкополосному рассеянию света [52]. В недавнем исследовании мы предложили новую стратегию для реализации дисплея с настройкой цвета с высоким пространственным разрешением и хорошей цветностью за счет использования затухающей волны для избирательного возбуждения ED или MD-резонанса в спектре рассеяния наночастицы Si [55]. Аналогичным образом ожидается, что резкий MD-резонанс, обнаруженный в этой работе, будет полезен для цветного отображения из-за узкой ширины линии и повышенной интенсивности рассеяния. Ожидается значительно улучшенная цветность, если в цветном отображении используется резкий MD-резонанс. Более того, может быть достигнуто высокое пространственное разрешение, поскольку повышенная интенсивность рассеяния позволяет использовать меньшие пиксели для цветного отображения. На рис. 5а мы показываем настройку цвета, просто реализуемую путем изменения радиуса Si NS. Видно, что резонанс МД с малой шириной линии может быть достигнут во всех случаях. На рис. 5б представлены рассчитанные показатели цвета для всех НЗ Si с разными радиусами. Можно видеть, что показатели цвета распределены вокруг треугольника RGB, что означает хорошую хорматичность структурного цвета, создаваемого Si NS, размещенными на пленке Au. Для практического применения цветного дисплея необходимо использовать массив наночастиц Si вместо одной наночастицы Si. В этом случае ширина линии одиночной наночастицы Si остается узкой при условии, что связь между соседними наночастицами незначительна. Согласно предыдущему исследованию [56], связью между наночастицами Si в массиве можно пренебречь, если расстояние между соседними наночастицами превышает 400 нм, что легко выполняется на практике.

а Рассчитанные нормированные спектры рассеяния для Si НС разного радиуса, помещенных на пленку Au толщиной 50 нм. б Показатели цвета, полученные из спектров рассеяния, показанных на a

Заключение

Таким образом, мы теоретически и численно исследовали резкое сужение МД-резонанса Si NS, который освещается с помощью сфокусированного луча AP, когда он помещается на металлическую подложку. Из-за вращательной симметрии АР-пучка и Si-NS возбуждаются только мультиполи магнитного типа. Установлено, что интерференция МД и его зеркального изображения, индуцированная металлической подложкой, приводит к резкому сужению ширины линии с ∼ 53 до ∼ 20 нм. Путем численного моделирования показано, что резкий MD-резонанс в спектре рассеяния Si NS может найти применение в наноразмерном зондировании с высокой чувствительностью и цветным дисплеем с улучшенной цветностью и пространственным разрешением.

Сокращения

AP:

Азимутально поляризованный

Au:

Золото

ED:

Электрический диполь

FDTD:

Конечная разность во временной области

MD:

Магнитный диполь

MQ:

Магнитный квадруполь

NS:

Наносфера

PEC:

Идеальный электрический проводник

Si:

Кремний