Как упругая жесткость и поверхностная адгезия управляют поведением отскока наночастиц

Значение константы C сильно зависит от предположений о диссипации энергии во время столкновения и обсуждалось принимать значения между 0,3 и 60 [1, 7].

Валидность этого предсказания преимущественно изучалась в отношении его размерной зависимости [1, 5–8]. С уменьшением размера зерен адгезивные силы становятся более важными, и скорость отскока увеличивается. Действительно, эксперименты на нанозернах (Ag и NaCl зерна) [9] находят v _b в диапазоне 1 м/с для размеров зерен нескольких 10 нм, но резко возрастает для меньших зерен. Атомистические симуляции на основе молекулярной динамики (МД) подтвердили предсказанную R ^−5/6 зависимость для столкновений между аморфными силицевыми зернами размеров R=15–25 нм [7].

До сих пор предсказанная зависимость v _b от материальных параметров E _инд и γ не тестировалась детально. Это не легко сделать в эксперименте, поскольку разные материалы обычно отличаются в обеих величинах. Однако используя МД, мы можем конструировать модельные материалы, которые имеют идентичные свойства, но отличаются только в одном аспекте, либо E _инд, либо γ. В этой статье мы выбираем модель для Cu [10], но вариативно меняем материальные параметры щедро до одного порядка величины от реальных значений. Поскольку мы не находим отскока для аморфных наночастиц в этой системе, мы фокусируемся на кристаллических (фцк) зернах.

Методы/Эксперимент

Мы используем Морзе потенциал,

для описания взаимодействия между двумя атомами расстояния r. Три параметра Морзе D, α и r ₀ определяются для описания решетчной константы a, объемного модуля B и когезивной энергии E _ког объемного фцк твердого тела.

Для определенности мы фиксируем решетчную константу a=3,615 Å (подходящую для Cu) в этом исследовании и также принимаем атомную массу Cu, чтобы сохранить массу плотность ρ в Уравнении (1) фиксированной. Потенциал обрезается при r _c =2,5a; таким образом, 12 соседних оболочек, включая всего 248 атомов, взаимодействуют с каждым атомом. Оценено 100 потенциалов для B в диапазоне 403–1008 ГПа и E _ког в диапазоне 0,35–3,54 эВ. Обратите внимание, что объемные модули, изучаемые здесь, больше, а когезивные энергии меньше, чем значения реального Cu (B=134,4 ГПа, E _ког=3,54 эВ [11]), так как для реальных значений мы не наблюдали никакого отскока.

Мы определяем модуль вдавливания E _инд дляuniaxial напряжения в направлении (100) из модуля Юнга и числа Пуассона в этом направлении ([12], стр. 32). Рисунок 1а показывает зависимость E _инд от B. Мы видим, что эти величины подчиняются линейному соотношению; при постоянном объемном модуле уменьшение когезивной энергии заставляет E _инд увеличиваться.

Поверностная энергия (100) граней рассчитывается из разности энергии объемного кристалла и кристалла с открытой (100) поверхностью делением через площадь открытой поверхности [13]. Рисунок 1б показывает, что γ примерно пропорциональна E _ког; отклонения видны только для меньших жесткостей и сильно связанных материалов.

Мы конструируем зерна вырезанием сферы с радиусом R=9a=33 Å из фцк решетки, содержащей около 12 000 атомов. Благодаря их конструкции они имеют граневую поверхность. Они расслабляются для равновесия их поверхностей; незначительная поверхностная релаксация, но никакой реконструкции поверхности не наблюдалось. Столкновения запускают дублированием зерен и стрельбой их навстречу друг другу с относительной скоростью v. Рассматриваются только центральные столкновения, где две 마주ющие (100) грани сталкиваются лоб в лоб, см. Рис. 2.

Для определения скорости отскока мы выполняем столкновения с несколькими скоростями. Используемый здесь алгоритм основан на простой схеме бисекции. Мы проверили, что столкновения со скоростью 250 м/с отскакивают для всех изучаемых здесь систем столкновений, в то время как при нулевой скорости столкновения прилипают. Затем симуляции запускают на арифметическом среднем самой низкой известной отскакивающей скорости и самой высокой известной прилипающей скорости. Эта процедура повторяется до тех пор, пока разница между самой высокой прилипающей и самой низкой отскакивающей скоростью меньше 10% от их среднего значения. v _b принимается как арифметическое среднее самой высокой прилипающей скорости и самой низкой отскакивающей скорости; эти два последних значения также принимаются для указания ошибки наших вычислений на графиках. Симуляции выполнялись с использованием открытого программного обеспечения LAMMPS [14], и код по существу тот же, что использовался в наших предыдущих исследованиях столкновенийсилики [7] и водяных ледяных частиц [15].

Результаты

Рисунок 3 дает обзор полученных результатов. Общая степенная аппроксимация дается

Таким образом, основные характеристики закона JKR, Уравнения (1) — увеличение v _b с адгезией и уменьшение с упругой жесткостью — воспроизводятся, но зависимости слабее, чем в случае JKR.

Рисунок 4 рассматривает детальнее эти зависимости. Поскольку мы определили скорости отскока для материалов с либо фиксированным B либо E _ког, мы проанализируем их для этих фиксированных значений, но представим зависимости в терминах E _инд и γ для связи с предсказанием JKR, Уравнения (1). Для постоянной когезивной энергии E _ког, v _b зависит как степенной закон от упругой жесткости,

где a=0,28 (0,26, 0,02) для E _ког=3,54 (2,12, 0,35) эВ. Таким образом, экспонента a=0,33, предсказанная JKR, действительно почти восстановлена для высоких поверхностных энергий; однако зависимость становится мягче с уменьшением γ и полностью исчезает для слабо адгезивных поверхностей. Обратите внимание, что в случае нулевой поверхностной энергии все столкновения должны быть отскакивающими; это объясняет исчезающую роль упругой жесткости в этом случае.

Рисунок 4 в показывает степенные экспоненты зависимости v _b (E _инд), Уравнения (4), полученные из наших симуляций. График четко демонстрирует увеличение зависимости от E _инд с увеличением когезивной энергии, а следовательно, поверхностной энергии, как указывает красная линейная линия аппроксимации.

Для фиксированной упругой жесткости B, зависимость v _b от γ показывает более простую картину, см. Рис. 4 в. Степенные аппроксимации, v _b ∝γ ^−b, дают довольно последовательные значения b=0,67 (0,59, 0,53) для B=403 (739, 1008) ГПа, и таким образом показывают только мягкую зависимость от B и следовательно E _инд. Обратите внимание, однако, что эти зависимости мягче, чем значение b=0,83, предсказанное Уравнением (1). С увеличением жесткости отклонения от предсказания JKR становятся сильнее. Действительно, известно, что JKR терпит неудачу для слишком жестких систем [16, 17]. Для таких систем теория Дерягина-Мюллера-Топоров (DMT) [18] считается более применимой; однако никакое предсказание для скорости отскока, кажется, не возникло из этой теории.

В целом, найденные здесь скорости отскока ниже 100 м/с. Мы подчеркиваем, что для реалистичных значений Морзе потенциала как подходящего для Cu, мы находим прилипание на всем диапазоне скоростей и никакого отскока. Это согласуется с недавними симуляциями столкновений Cu сфер (7–22 нм диаметр) с Al поверхностью, выполненными Pogorelko et al. [19, 20], которые находят прилипание до скоростей 1000 м/с. Причина, по которой мы находим отскок в наших симуляциях, в том, что мы используем модельные потенциалы, в которых упругие модули щедро увеличены, а поверхностная связь уменьшена по отношению к значениям, характеризующим реальный Cu.

Выше порога отскока столкновения характеризуются коэффициентом реституции,

который сравнивает относительную скорость после столкновения, v ^′, с той перед столкновением, v, и таким образом измеряет неупругость столкновения. Для прилипающих столкновений, очевидно, e=0. Теория JKR предлагает закон [4–6]

где мы ввели фактор α для учета диссипации энергии [7].

Рисунок 5 показывает два случая скоростной зависимости e; мы находим их репрезентативными для всего диапазона жесткости и адгезии, изученных. Во всех этих случаях нет значительной диссипации энергии во время столкновения; α около 0,9. При достаточно больших поверхностных энергиях, Рис. 5а, e довольно хорошо следует предсказанию JKR, Уравнения (6). При малых γ, однако, Рис. 5б, видится более узкая переходная зона, в которой e переключается от 0 к почти 1; эта переходная зона не хорошо описывается предсказанием JKR, Уравнения (6).

Обсуждение

В режиме прилипания коэффициент реституции остается ниже 1, указывая на неупругие потери энергии во время столкновения. Мы проверили, что столкновения чисто упруги в том смысле, что никакая постоянная пластичность не генерировалась во время столкновения; программный инструмент OVITO [21] использовался для проверки производства дислокаций. Для более высоких скоростей v>100 м/с и податливых сфер дислокации формировались транзиторно, но исчезали снова после столкновения. Мы отмечаем, что во время столкновения одинаково размеренных кристаллических наносфер, взаимодействующих через общий Леннард-Джонс потенциал, обильное производство дислокаций могло быть обнаружено [22, 23], в то время как сдвиговые трансформационные зоны идентифицировались в столкновении аморфных силицевых сфер [7], обе системы столкновений таким образом демонстрируют пластичность. В нашем случае высокие упругие модули предотвращают установление пластической деформации; неупругие потери энергии вызваны только возбуждением вибраций в столкнувшихся сферах. Можно заключить, что существование отскакивающих столкновений связано с подавлением неупругих потерь во время столкновений и таким образом с подавлением пластической деформации.

Поведение e для малых γ подчеркивает наши вышеуказанные находки для v _b что большие отклонения от JKR демонстрируются для слабо адгезивных систем. Мы заключаем, что для слабой адгезии скорость отскока, а также состояние системы после отскока зависят только слабо от других системных характеристик, таких как E _инд и v.

Заключение

Предсказание теории JKR адгезивных упругих контактов было протестировано посвященными МД симуляциями нанозерен с использованием модельных потенциалов. Мы находим, что общие тренды зависимости скорости отскока разумно хорошо воспроизводятся теорией JKR при вариации материальной жесткости и материальной адгезии до одного порядка величины. Однако мы находим систематические отклонения для слабо адгезивных зерен; в этом случае порог отскока становится независимым от материальной жесткости, и коэффициент реституции демонстрирует почти никакой скоростной зависимости выше v _b . Также для более сильной адгезии зависимость скорости отскока от γ систематически меньше, чем предсказывается JKR.

Эти отклонения указывают на неполное описание наночастичных столкновений макроскопической контактной теорией. Будущая работа попытается расширить это исследование на кристаллические зерна с другими ориентациями и большими радиусами, и на аморфные зерна.