Эволюция морфологии ямчато-паттернированных подложек Si(001), управляемая поверхностной диффузией: фазово-полевой подход

Аннотация

Латеральный упорядочивание гетероэпитаксиальных островков достигается ямчатым паттернированием подложки перед осаждением. Контроль формы, ориентации и глубины ям нетривиален, так как метастабильные геометрии эволюционируют при отжиге или последующем росте. В работе представлена непрерывная фазово-полевная модель, предсказывающая типичные морфологии ям на Si(001) в зависимости от начальной глубины и формы. Модель учитывает поверхностную диффузию и сильно анизотропную плотность поверхностной энергии, воспроизводящую форму Вульфа кремния. Она успешно воспроизводит экспериментально наблюдаемые метастабильные конфигурации и раскрывает общий кинетический путь к глобальному выравниванию ямы, независимо от начальной глубины. Расширение модели на гетероэпитаксию двух материалов с разными равновесными гранями показывает, например, поворот контура ямы при наращивании Ge, в согласии с недавними экспериментами.

Введение

Решетчато-несоответствующая гетероэпитаксия полупроводников (Ge/Si, InGaAs/GaAs) часто приводит к образованию трехмерных островков через режим Срански–Крастанова (SK). Хотя самосборка дает квантовые точки, случайная нуклеация дает широкое распределение размеров и форм, ограничивающее производительность устройств. За десятилетия разработано множество техник для упорядочивания гетероэпитаксиального роста. Среди них ямчатые паттернированные подложки стали одним из самых универсальных подходов для достижения высокого латерального упорядочивания и точного контроля размеров островков.

Ямчатые паттерны создают топ-даун методами: наноимпринт-литография, электронно-лучевая литография с реактивно-ионным или влажным химическим травлением, наноиндентация. Эти методы позволяют проектировать упорядоченные массивы ям с нанометровой точностью, которые при оптимизированных условиях роста дают почти идеальное латеральное упорядочивание островков.

Поскольку форма ямы влияет на полную поверхностную энергию и, следовательно, на нуклеацию островков, точный контроль морфологии ямы необходим. При высоких температурах капиллярные силы движут эволюцию ям к энергетически выгодным конфигурациям, иногда полностью их заживляя. Поэтому отжиг или дополнительное осаждение материала регулярно используют для стабилизации метастабильных форм ям. Даже после стабилизации дальнейшая эволюция возможна во время гетероэпитаксиального роста.

В этом исследовании описывается эволюция ямчато-паттернированных подложек, движимая снижением поверхностной энергии через поверхностную диффузию. Применяется фазово-полевная формулировка, охватывающая длины и временные масштабы, релевантные экспериментам, ранее применялась к диффузионно-лимитированной кинетике в гетероэпитаксиальных системах. Модель воспроизводит равновесные формы с реалистичными анизотропными поверхностными энергиями и валидирована на экспериментальных данных.

Фокус на ямчато-паттернированных поверхностях Si(001), широко изученных в литературе. Статья организована так: фазово-полевная модель в следующем разделе; сглаживание ям Si(001) и кинетический путь к равновесию в разделе 3; применение к наращиванию Ge, индуцирующему поворот ямы, в разделе 4; заключение с обсуждением последствий.

Методы

Фазово-полевная модель

Модель вводит непрерывный параметр порядка φ, плавно меняющийся от φ=1 (твердое тело) к φ=0 (вакуум). Эволюция φ управляется вырожденным уравнением Кахна–Хилларда, учитывающим поверхностную диффузию и сильную анизотропию поверхностной энергии. Свободная энергия:

F = ∫Ω γ(n̂) [ ε/2 |∇φ|² + 1/ε B(φ) ] d𝑟 + ∫Ω β/(2ε) [ -ε∇²φ + 1/ε B′(φ) ]² d𝑟,

где Ω — область моделирования, ε — толщина интерфейса, B(φ)=18φ²(1−φ)² — двойная яма потенциала, β — параметр регуляризации Виллмора, сглаживающий острые углы в режиме сильной анизотропии. Химический потенциал μ=δF/δφ движет эволюцию через

∂φ/∂t = D ∇·[ M(φ) ∇μ ],

где D — коэффициент диффузии, M(φ)=36/ε φ²(1−φ)² — поверхностная подвижность. Выражение для μ включает анизотропную плотность поверхностной энергии γ(n̂) и член регуляризации Виллмора, обеспечивая физически реалистичное описание эволюции граней.

Анизотропная поверхностная энергия

Поверхностная энергия моделируется как

γ(n̂) = γ₀ [ 1 − Σᵢ αᵢ (n̂·mᵢ)^{wᵢ} Θ(n̂·mᵢ) ],

где векторы mᵢ соответствуют кристаллографическим направлениям минимальной энергии (〈001〉, 〈113〉, 〈110〉, 〈111〉 для кремния). Глубина каждого минимума αᵢ получена из относительных значений поверхностной энергии γᵢ из литературы, параметр ширины wᵢ контролирует угловой охват грани. Для кремния: γ₀=1, α_{〈001〉}=0,15, w=50 (кроме w_{〈113〉}=100). Параметр β=0,005 для разрешения заокругленных углов при вычислительной выполнимости.

Начальная морфология и настройка моделирования

Начальная геометрия ямы на поверхности (001) задается круговой впадиной радиуса L и глубины H, плавно соединенной с окружающей плоскостью гауссовым хвостом ширины σ=L/2. Знаковое расстояние d(r) от интерфейса вставляется в профиль гиперболического тангенса φ(r)=½[1−tanh(3 d(r)/ε)] для генерации начального условия. Типичный размер области L=1 (в произвольных единицах), ε=0,2. Используется пакет конечных элементов AMDiS с полунеявной временной интеграцией и уточнением сетки на интерфейсе. Периодические граничные условия по боковым направлениям, безпотоковые — по вертикали. D=1, время в произвольных единицах.

Результаты и обсуждение

Сглаживание ям Si(001)

Рис. 2 показывает раннюю эволюцию ям с соотношениями сторон R=0,25 и R=0,5. Изначально безособенные профили спонтанно развивают грани, соответствующие минимумам поверхностной энергии кремния. Для мелкой ямы (R=0,25) квадратное основание 〈001〉 окружено гранями 〈113〉 и узкими треугольниками 〈110〉. Для более глубокой ямы (R=0,5) появляются дополнительные грани 〈111〉 у дна, а грани 〈110〉 расширяются. Предсказания количественно согласуются с экспериментальными наблюдениями ям Si(001).

Рис. 3 прослеживает долговременную эволюцию глубокой ямы (R=0,5). Последовательность перспективных и верхних видов иллюстрирует прогрессивное исчезновение крутых граней 〈111», грубение соседних граней 〈113〉 и окончательное исчезновение граней 〈110〉, что вместе дает выровненную поверхность. Полная поверхностная энергия монотонно уменьшается (Рис. 4), кинетика следует общему пути для всех R≤0,5. Характеристическая временная шкала для ямы десятков нм при 1100–1200 °C составляет часы, согласуясь с литературными значениями поверхностной диффузии кремния.

Моделирование изменения формы при наращивании Ge

Для оценки влияния осаждения материала с другим набором равновесных граней, смоделировано наращивание Ge на ямчато-паттернированной подложке Si(001) с R≈0,1. Начиная с морфологии при t≈5,0 (Рис. 3), плотность поверхностной энергии кремния заменена на таковую, включающую глубокий минимум вдоль 〈105〉, характерный для систем Ge/Si(001). Параметр ширины w_{〈105〉} увеличен до 500 для захвата мелких граней 〈105〉.

Рис. 5 демонстрирует быструю реорганизацию: грани 〈105〉 нуклеируют между оставшимися гранями 〈113〉, расширяясь за их счет. Итоговая яма ограничена исключительно гранями 〈105〉, а верхний вид показывает поворот контура ямы на 45° относительно начальной ориентации. Этот поворот экспериментально наблюдался при осаждении Ge и теперь показан как следствие чистого минимизации поверхностной энергии.

Заключение

Разработана непрерывная фазово-полевная структура, улавливающая поверхностно-диффузионно-управляемую эволюцию ямчато-паттернированных подложек Si(001). Явное включение сильной анизотропии поверхностной энергии кремния позволяет модели воспроизводить формирование метастабильных граней, окончательное выравнивание ямы и кинетические пути к этим состояниям. Расширение описания поверхностной энергии для включения граней 〈105〉 демонстрирует, что поворот контуров ям при наращивании Ge полностью объясняется снижением поверхностной энергии. Модель обобщена и легко адаптируется к другим подложкам перепараметризацией анизотропии, предлагая прогностический инструмент для проектирования геометрий ям, направляющих размещение гетероэпитаксиальных островков с нанометровой точностью.