Сильная связь между квази-одиночной молекулой и плазмонной полостью в системе захвата

Введение

В последние годы использование оптических дипольных ловушек для захвата и охлаждения атомов или молекул стало многообещающей технологией для достижения конденсата Бозе-Эйнштейна, проверки фундаментальных физических законов и более точного измерения основных физических констант [1–3]. Оптические дипольные ловушки в основном используют градиентные силы падающего света для создания дипольного эффекта на атоме. Для ловушек с красной отстройкой атомы захватываются в положении, в котором интенсивность света наиболее высока под действием потенциала притяжения [4]. Благодаря рэлеевскому и комбинационному рассеянию, захваченные атомы будут подвергаться явной атомной когерентности и эффекту нагрева. В то же время в самом сильном световом положении уровень ядерной энергии имеет сильный оптический сдвиг частоты [1]. Напротив, для ловушек с отстройкой от синего цвета [5, 6] атомы захватываются в области наименьшей интенсивности света под действием запретительного потенциала [6–8]. По сравнению с ловушками с красной отстройкой, скорость рассеяния фотона может быть значительно снижена при слабой интенсивности падающего света, и, таким образом, это обеспечивает более стабильный способ улавливания мелких частиц. Однако построение ловушек с синей расстройкой часто бывает сложным [9, 10]. Поверхностные плазмонные поляритоны (ПП) представляют собой гибридные моды световых волн, связанных со свободными электронными колебаниями, ограниченными на границе раздела между диэлектриком и металлом, которые имеют огромный потенциал для широкого спектра приложений в области устройств ТГц диапазона [11–14], материалы [15], сенсоры [16], метаповерхность [17] и квантовая обработка информации [18]. Сочетание оптического захвата с плазмонными структурами дает возможность создавать компоненты интегральной оптики. Например, Chang et al. предложено использовать наноструктуру с совмещенной полостью наноострия и микродиска для изолированного захвата атомов [19]; Chen et al. достигли стабильного трехмерного захвата атомов на основе расстроенного синим светом в массиве плазмонных наноотверстий [20]. Периодическая плазмонная наноструктура с массивом субволновых дырок обладает интересными оптическими свойствами, что является обнадеживающим сценарием для захвата небольшой частицы, такой как атом или молекула. ​​

Сильная связь между плазмонным резонатором и молекулой не только привлекает интерес к фундаментальному изучению квантово-электродинамических явлений, но также открывает большие перспективы для обработки квантовой информации [21–23]. Плазмонные резонаторы, которые могут значительно увеличить силу взаимодействия света и вещества, являются подходящим кандидатом для достижения сильной связи при комнатной температуре [24–26]. Однако соединение одной молекулы с плазмонной полостью представляет собой огромную проблему как в теории, так и в эксперименте, поскольку трудно изменить положение молекулы в системе связывания.

В этой статье мы теоретически изучаем сильную связь между квази-одиночной молекулой и плазмонным резонатором для каждой единицы системы захвата с синей расстройкой. Система захвата с отстройкой от синего цвета состоит из массива золотых наноотверстий, и каждая единица улавливает только одну молекулу. Метод конечных разностей во временной области (FDTD) используется для моделирования нашей структуры, и может быть получен спектр передачи. Когда молекула захвачена в самом слабом месте, в спектре рассеяния появляется расщепление Раби, что является признаком режима сильной связи. Предлагаемая структура обеспечивает потенциальный способ достижения сильной связи между квази-одиночной молекулой и плазмонным резонатором в системе оптического захвата.

Методы

Мы разработали периодическую структуру с наноразмерными отверстиями для достижения захвата с отстройкой от синего цвета. Наше моделирование основано на методах FDTD, и мы применяем программное обеспечение EAST FDTD, чтобы установить нашу структуру и исследовать спектр передачи и электромагнитное распределение. В нашей модели ряд золотых наноотверстий с радиусом R размещен в двумерной (2D) пленке Au в области X - Г плоскости и толщиной пленки Au 400 нм. Постоянная решетки L и радиус R равны 1000 нм и 250 нм соответственно. Во время нашего моделирования индекс фона равен 1, а длина пояса - 5 нм для каждого направления. Периодические граничные условия устанавливаются по обеим сторонам X -axis и Y -ось. Слой идеального соответствия устанавливается по Z -ось. Число слоев идеального совпадения - 32. Диэлектрическая проницаемость Au получена из Johnson and Christy [27]. Свет с круговой поляризацией обычно попадает на поверхность предлагаемой структуры вдоль Z -ось, длина волны 696 нм. Знак X - Г Самописец находится на расстоянии 400 нм от предполагаемой поверхности конструкции для расчета пропускания и X - Я Самописец находится в центре конструкции для получения распределения электромагнитного поля. Благодаря свойству дипольного источника при моделировании FDTD [28–30], мы можем использовать дипольный источник для моделирования молекулы. Резонансная длина волны молекулы составляет 707 нм, а скорость распада составляет 1,1 × 10 ¹⁴ . Гц. В нашей модели трансмиссия T вычисляется путем интегрирования вектора Пойнтинга по верхней поверхности и нормализации к полученному в отсутствие металлической структуры [31]. Передача, рассчитанная при моделировании FDTD, обозначается как T = Я _Т / ( Я _C + Я _Д ), где I _Т - интенсивность электромагнитного поля передачи, I _C - напряженность электромагнитного поля света с круговой поляризацией, а I _Д - напряженность электромагнитного поля диполя.

Результаты и обсуждение

Структура треппинга

Плазмонная наноструктура с массивом субволновых дырок демонстрирует необычный эффект оптического пропускания, который значительно усиливает локальное электрическое поле вблизи наноотверстий [32–34]. Мы используем этот эффект для молекулярных движений. Когда плазмонное резонансное поле отстроено от молекулярного резонанса в синем, может возникнуть гигантская сила отталкивания молекулы и будет создан минимум захвата на расстоянии примерно сотен нанометров от поверхности структуры. Мы проектируем периодическую плазмонную наноструктуру, чтобы продемонстрировать наш подход, как показано на рис. 1.

Принципиальная схема периодической плазмонной наноструктуры

В этом разделе мы обсуждаем только результаты моделирования без молекулы. Мы используем свет с круговой поляризацией, чтобы нормально освещать структуру со стороны Z направление на бесконечность, а спектр пропускания показан на рис. 2.

Спектр пропускания структуры без молекулы

Резонансный пик наблюдается при 707 нм (1,756 эВ), который возникает из-за взаимодействия между единицами (дырками). Этот пик близок к длине волны аномалии Вуда (1, 1) [35]. Массив субволновых дырок имеет брэгговское рассеяние на SPP, вызывая вектор обратной решетки массива, который может легко удовлетворять условию фазового синхронизма [20]. Таким образом, падающий свет может возбуждать SPP, и этот способ возбуждения SPP намного проще, чем использование структуры Кречмана, и не зависит от толщины металла. С целью исследования пространственного распределения электромагнитного поля системы мы построили рисунок | E | ² распространение X - Я самолет в точке Y =0 на резонансной длине волны 707 нм, что показано на рис. 3а.

а Напряженность электромагнитного поля | E | ² распределение в X - Я самолет в точке Y =0 при λ =696 нм. б Нормированные распределения интенсивности | E | ² по сравнению с Z с X =0 и Y =0 в X - Я самолет

На рис. 3а показаны три минимума | E | ² отмечены белыми точками P, M и N; появление этих трех минимумов можно объяснить возникновением горячих точек, которые возникают в результате ближнепольного рассеяния света массивом плазмонных наноотверстий. Фактически, распределение электромагнитного поля представляет собой суперпозицию поля поверхностного плазмона и пространственного электромагнитного поля через наноотверстия. Кривая | E | ² по сравнению с Z в X =0 и Y =0 в X - Я Плоскость также нанесена на рис. 3б. Согласно результатам моделирования пространственного электромагнитного распределения, будет три минимума интенсивности, что подразумевает оптическую ловушку с синей расстройкой.

Молекула может быть захвачена в минимум напряженности электромагнитного поля с помощью оптических дипольных сил с расстроенным синим светом. В нашем моделировании молекула рассматривается как двухуровневая система и может быть смоделирована как диполь в моделировании FDTD [28–30]. Потенциал захвата U _opt для молекулы - это отталкивающий оптический дипольный потенциал, связанный с электромагнитным полем E , который задается формулами [1, 4]:

Здесь α пониженная поляризуемость, в нашем случае α =−7,87 × 10 ⁻³⁸ F · м ² [20]. Следовательно, на основе распределений напряженности электромагнитного поля можно получить ловушечные потенциалы. Используя уравнение. (1) и | E | ² распределения на рис. 3a, мы рассчитали потенциал захвата вдоль линии с обоими X =0 и Y =0, как показано на рис. 4.

Потенциал захвата в X - Я самолет в точке Y =0. Вставка на картинке представляет собой увеличенное изображение самого низкого потенциала захвата

На рис. 4 мы знаем, что самая низкая интенсивность находится в точке P. Здесь падающая мощность установлена ​​как P . _я =120 мВт, а ловушечный потенциал 0,53 мК. Chen et al. сообщил, что ⁸⁷ R б может быть устойчиво захвачен с захватывающим потенциалом 2,02 мК [20]. Сравнивая эти параметры, наша система захвата с отстройкой от синего цвета может улавливать молекулу родамина с молекулярной массой около 400. В свете приведенного выше анализа мы выбираем положение захвата в точке (0, 0, 675 нм), а схематично Схема молекулы, захваченной в структуре, показана на рис. 5.

Принципиальная схема молекулы, заключенной в структуру

Сильная связь между структурой и молекулой

Молекулы помещены в каждую единицу нашей структуры для изучения взаимодействия легких молекул в режиме сильной связи. Молекула может рассматриваться как диполь при моделировании FDTD. Мы добавляем диполь в точку минимума потенциала P, которая находится на расстоянии 275 нм от поверхности, как показано на рис. 3а. Поляризация диполя может быть вдоль X -ось, Y -ось или Z -ось. Резонансная длина волны молекулы составляет 707 нм (1,756 эВ). Сначала рассмотрим поляризацию диполя вдоль Z -ось. Спектр пропускания также получен, результат показан на рис. 6.

Спектры пропускания с молекулой и без нее зафиксированы в точке P

Для сравнения на рис. 6 также представлен спектр пропускания структуры без молекулы в каждой единице. В соответствии с рис. 6 мы можем наблюдать два пика расщепления в спектре пропускания структуры с молекулой, который показывает Раби расщепляет форму линии и представляет собой явление сильной связи. Падающий свет не только попадает на поверхность нашей структуры, но и возбуждает молекулу. ППП, возбуждаемые падающим светом, соединяются с ППП, возбуждаемыми молекулой около рабочей длины волны. Эти два типа SPP соединяются друг с другом и образуют два пика расщепления в спектре передачи. Форма линии кривой передачи показывает явление сильной связи. В общем, частоты этих двух пиков расщепления ω _± обозначаются как [36, 37]:

где ω ₀ - энергия при условии, что изолированная молекула и полость предположительно находятся в резонансе, γ _c =4,08 × 10 ¹³ Гц [38] и γ _м =1,1 × 10 ¹⁴ Hz - скорости распада плазмонной полости и молекулы соответственно, а g - константа связи. Сильная связь возникает для g > 0,5 | γ _c - γ _м | и соответствует образованию одетого состояния с конечным временем жизни. Для предлагаемой нами структуры константа связи g составляет 144 мэВ, а 0,5 | γ _c - γ _м | составляет 143 мэВ. В предыдущих работах расщепление Раби обозначалось как Ω =| ω ₊ - ω _- | находится в режиме от 100 до 450 мэВ в структурах на основе гибридных наноструктур J агрегат-металл или молекула-металл [39, 40]. Расщепление Раби связано с силой связи g , который зависит от \ (\ sqrt {N / V} \), где N - количество молекул, а V объем моды соответственно [37]. В нашей работе присутствует только одна молекула в каждой единице предлагаемой структуры и модового объема V настолько велико, что разбиение Раби Ω составляет около 16 мэВ, это расщепление сравнимо с сильной связью в гибридных наноструктурах металл-полупроводник [41] и системе металл-2D материал [42]. Мы также исследовали сильную связь структуры с поляризацией молекулы вдоль X -ось и Y -оси соответственно. Результаты моделирования представлены на рис. 7.

Спектры пропускания с молекулой, поляризованной по направлениям X, Y и Z соответственно

На рис. 7 два пика расщепления (710 нм, 1,747 эВ; 717 нм, 1,717 эВ) появляются только в структуре с поляризацией молекулы вдоль Z -ось. Молекула поляризована вдоль X -ось или Y -ось показывает сильное коллективное поведение перед взаимодействием с нанополостью Au или массивом нанотверстий Au. Коллективное поведение S _k молекулы, поляризованной вдоль X -ось или Y -ось может быть рассчитана методом связанных диполей [43]:

где k ₀ - волновой вектор в вакууме, θ - угол между двумя диполями, а r = n L , n =1, 2, 3 ... Здесь с условием \ (\ lambda =\ frac {L} {\ sqrt {i ^ {2} + j ^ {2}}} \) ( i , j =0, 1, 2, ..., но оба i и j не равны 0 одновременно), коллективное поведение довольно велико, что представляет особенность в уравнении. (3) [35, 43]. Он показывает резонансный провал в спектре пропускания. Для молекулы, поляризованной вдоль X -ось или Y -оси коллективное поведение слишком велико, чтобы ослабить связь между молекулой и плазмонной полостью. Мы видим только порядок аномалии Вуда [35] с порядком (1, 1) в спектре пропускания около длины волны 707 нм (1,756 эВ), сильная связь не могла возникнуть. Следовательно, только молекула, поляризованная вдоль Z -ось в предлагаемой нами структуре может вызвать явление сильной связи. Если резонансная длина волны молекулы изменяется, сильная связь в системе захвата с синей расстройкой также может быть получена с помощью следующих шагов. Во-первых, в соответствии с резонансом молекулы, постоянная решетки массива наноотверстий может быть фиксирована. Во-вторых, также может быть определена рабочая длина волны системы улавливания с отстройкой от синего цвета, которая зависит от постоянной решетки металлического массива наноотверстий. В-третьих, для определения положения захвата получается распределение электромагнитного поля. Наконец, мы помещаем молекулу в наилучшее положение для захвата, чтобы рассчитать спектр пропускания, и можно получить пропускание с сильной формой линии связи.