Многоцветное излучение ультрафиолетовой фотонной квазикристаллической нанопирамиды на основе GaN с полуполярными квантовыми ямами InxGa1-xN / GaN

Фон

Материалы на основе GaN с широкой запрещенной зоной и уникальными свойствами были применены во многих оптоэлектронных системах и устройствах, включая светодиоды (LED) [1,2,3] и лазерные диоды (LD) [4, 5]. Светодиоды на основе GaN применялись в светофорах, подсветке дисплеев [6,7,8], твердотельном освещении [9, 10], биосенсорах [11] и оптогенетике [12]. Одной из задач передовых светодиодов на основе GaN является реализация белых светодиодов без люминофора, включая многочиповые белые светодиоды, монолитные светодиоды и белые светодиоды с преобразованием цвета [13, 14]. Одним из возможных решений может быть светодиод на основе наностержня на основе GaN с низким уровнем дислокаций, низким внутренним полем и высокой эффективностью вывода света [15,16]. Для увеличения эффективности вывода света для светодиодов из III-нитрида использовались различные подходы, такие как шероховатые поверхности [17,18,19,20], сапфировые микролинзы [21], наклонная мезаструктура [22], нанопирамиды [23], градиентные материалы с показателем преломления [24], самосборные литографические структуры [25], массивы микролинз на основе коллоидов [26, 27] и фотонные кристаллы [28,29,30,31]. Сообщалось о фотонных кристаллах в квазикристаллических или дефектных конфигурациях двумерных (2D) решеток, которые приводят к повышению эффективности вывода света в светодиодах [32,33,34,35]. Структура фотонного кристалла является периодической с трансляционной симметрией. Периодическая структура может демонстрировать фотонную запрещенную зону, чтобы препятствовать распространению направленных мод, и использует структуру фотонного кристалла для связи направленных мод с излучающими модами [36,37,38,39]. Лазеры на фотонных кристаллах, основанные на эффекте края зоны, имеют несколько преимуществ, таких как мощное излучение, одномодовый режим и когерентные колебания [40,41,42]. Электронно-лучевая литография и лазерная интерференционная литография были использованы для создания структуры фотонного кристалла [43, 44]. Кроме того, поскольку излучающие блоки разделены, а излучающие поверхности обращены друг к другу, свет может эффективно смешиваться. Таким образом, считается, что наностержни имеют большое преимущество в улучшении световой отдачи в области перехода от зеленого к красному, и были предприняты многочисленные попытки [45, 46].

Однако литография наноимпринтов (NIL) предлагает высокое разрешение, низкую стоимость и высокую производительность по сравнению с другими формами литографии, включая лазерную интерференцию и литографию электронным лучом [47, 48, 49]. В этом исследовании мы продемонстрировали многократное цветное излучение 2D-фотонной квазикристаллической (PQC) структуры на основе GaN, как показано на рис. 1. Структура PQC была изготовлена ​​с использованием NIL [41, 42]. Общая площадь рисунка PQC составляет примерно 4 см × 4 см (2-дюймовая сапфировая подложка), он обладает 12-кратной симметрией [50, 51], с постоянной решетки примерно 750 нм, диаметром 300 нм и глубина наностолбиков составляет примерно 1 мкм. Структура PQC образовывала полную запрещенную зону с отрастанием пирамид GaN высотой 430 нм и 10-парными полуполярными {10-11} In _x Ga _{1− x} Наноструктуры с множественными квантовыми ямами (МКЯ) N / GaN (3 нм / 12 нм), как показано на рис. 1.

Схематическая структура структуры ПКК на основе GaN с отрастанием полуполярных пирамид {10-11} GaN и 10-парного In _x Ga _{1− x} N / GaN (3 нм / 12 нм) MQW

В режиме накачки при комнатной температуре прибор демонстрирует действие лазера с низкой пороговой плотностью мощности и многоцветным излучением одновременно. Мы сообщали об одноцветном лазерном воздействии на структуру GaN PQC [41, 42]. Эта платформа PQC демонстрирует преимущества низкой стоимости изготовления и лучшей интеграции материала на основе GaN с многоцветными системами. В будущем можно ожидать появления многоцветных лазеров на основе GaN с оптимизацией процедуры восстановления и создания высококачественного фотонно-кристаллического резонатора.

Методы

Разработка и изготовление образца

Рисунок 2 иллюстрирует схематические процедуры изготовления устройства. Процедуры изготовления включали эпитаксиальный рост пластины GaN, отсутствие паттернов PQC и сухое травление. Материал на основе GaN был выращен в реакторе химического осаждения из паровой фазы металлоорганических соединений при низком давлении на сапфировой подложке с плоскостью C (0001). Чтобы подготовить чистую поверхность сапфировой подложки, подложку погружали в обжигающий раствор серная кислота:фосфорная кислота =3:1, затем нагревали стакан до постоянной температуры в течение 1 ч. Подложку очищали деионизированной водой при ультразвуковых колебаниях. GaN (толщиной 1 мкм) сначала был выращен на сапфировой подложке диаметром 2 дюйма при температуре 1160 ° C. 0,4 мкм SiO ₂ Затем наносили маску и полимерную маску толщиной 0,2 мкм. После того, как полимерная пленка высохла, на нее поместили узорчатую форму 2-дюймовой структуры PQC, приложив высокое давление (рис. 2., шаг 1). Подложка была нагрета до температуры выше температуры стеклования полимера ( T _g ). Затем подложку и форму охлаждали до комнатной температуры, чтобы освободить форму. Картины PQC были определены на полимерном слое (рис. 2, шаг 2). Затем образцы были перенесены в SiO ₂ слой с реактивным ионным травлением (RIE) с помощью CHF ₃ / O ₂ смесь (рисунок, шаг 3). SiO ₂ слой использовался как жесткая маска. Затем структура была протравлена ​​с использованием индуктивно связанной плазмы RIE с Cl ₂ / Ar смесь. Маска SiO ₂ слой был удален в конце процесса травления (рис. 2, шаг 4).

Схема процесса изготовления структуры GaN PQC. Включая эпитаксиальный рост пластины GaN (этап 1), NIL шаблонов PQC (этап 2), сухое травление (этапы 3 и 4) и структуру MQW пирамиды на наностержнях после повторного роста (этап 5)

Перед восстановлением образец был пассивирован пористым SiO ₂ на боковой стенке наностолбиков. Пирамидальные структуры GaN были заново выращены поверх наностолбиков GaN при 730 ° C. Пирамиды высотой 0,43 мкм содержали 10 пар In _x Ga _1-x Квантовые ямы N / GaN (3 нм / 12 нм), поддерживающие разные длины волн синего и зеленого цвета, с соотношением в составе:In _x Ga _{1− x} N / GaN-зависимые вариации доли InN. В _0.1 Ga _0.9 N / GaN MQW и In _0,3 Ga _0,7 МКЯ N / GaN соответствовали длинам волн излучения 460 и 520 нм соответственно (рис. 2, шаг 5). Глубина травления наностержней составляла примерно 1 мкм, как показано на рис. 3а. На рис. 3b, c показаны СЭМ-изображения структуры PQC с пористым SiO ₂ . слой и полуполярный {10-11} В _x Ga _{1− x} N / GaN MQW. На рисунке 3d показано увеличение полуполярного {10-11} в _x Ga _{1− x} N / GaN МКЯ с гранями трапециевидной микроструктуры. Полуполярные плоскости {10-11} могут уменьшить влияние квантово-ограниченного эффекта Штарка на квантовую эффективность светодиодов благодаря стабильности поверхности и подавлению поляризационных эффектов [52,53,54,55].

а Мозаичное изображение структуры PQC, полученное методом сканирующего электронного микроскопа. б СЭМ-изображение поперечного сечения структуры PQC с пористым SiO ₂ . c СЭМ-изображение сверху структуры PQC после процедуры отрастания. г Увеличительное изображение полуполярного {10-11} СЭМ в _x Ga _{1− x} N / GaN MQW с гранями трапециевидной микроструктуры

Для исследования оптических свойств ПКК на основе GaN со структурой нанопирамиды были приготовлены два образца ПКК на основе GaN:A, In _0,1 Ga _0.9 N / GaN MQW и B, In _0,3 Ga _0,7 N / GaN MQW с изготовлением отрастания. На этапе отрастания температура является ключом к контролю соотношения индия в составе. Контрольная температура синего В _0,1 Ga _0.9 N составляет 760–780 ° C, а контрольная температура зеленого In _0,3 Ga _0,7 N составляет 730–740 ° C.

Результаты и обсуждение

Чтобы продемонстрировать оптическую моду, обусловленную фотонной квазикристаллической структурой, образцы A и B были оптически накачаны непрерывным (CW) He-Cd лазером на длине волны 325 нм с падающей мощностью приблизительно 50 мВт. Световое излучение от устройства собиралось линзой объектива 15x через многомодовое волокно и вводилось в спектрометр с детекторами устройств с зарядовой связью. На рис. 4а показаны измеренные спектры ФЛ при непрерывной накачке He-Cd 325 нм лазером. Спектр черной кривой представляет собой излучение света с длиной волны 366 нм от структуры PQC на основе GaN, показанной на рис. 3a. Оба образца A (синяя кривая) и B (зеленая кривая) имели сильный пик излучения, который соответствовал длинам волн приблизительно 460 и 520 нм, соответственно, в результате In _x Ga _1-x Структура МКЯ N / GaN. Ширина линий спектра образцов A и B составляла 40 и 60 нм соответственно. На рис. 4а также представлены фотографии структуры ПКК образцов A и B во время измерения. Координаты CIE PL из образцов A и B были (0,19, 0,38) и (0,15, 0,07), соответственно, как показано на рис. 4b. Таким образом, эта гибридная платформа имеет несколько возможностей для многоцветных светодиодов. Следует отметить, что пик образца B шире, чем пик образца A на рис. 4а. Небольшой широкий спектр образца B был приписан существованию дефектов и дислокаций, вызванных более высоким составом индия [56,57,58].

а Спектры ФЛ наностержней материала на основе GaN (черный), образцы A (синий) и B (зеленый). б Фотографии структуры PQC образцов A и B во время измерения, соответствующие координатам CIE (0,19, 0,38) и (0,15, 0,07) соответственно

Чтобы подтвердить, что оптические резонансные моды являются модами на краю зоны PQC, был использован метод конечных элементов (МКЭ) [59, 60] для моделирования фотонных квазикристаллических решеток с 12-кратной симметрией. Расчетные спектры пропускания PQC с углами падения вместе с 0, 5 °, 10 °, 15 °, 20 ° и 25 °, как показано на рис. 5a, представлены на рис. 5b. Из-за симметрии этой решетки PQC спектры будут повторяться для каждого угла падения 30 °. Высокое значение пропускания в спектрах (синий цвет) указывает на то, что падающий сигнал связан с резонансными модами решетки PQC, которые являются областями полосовой диаграммы. Области с низким пропусканием (желтый цвет) указывают на несколько запрещенных фотонных зон (PBG) структуры PQC. Отношение высокой / низкой передачи составляет более четырех порядков, что показывает, что решетки PQC оказывают сильное влияние на выбор режимов распространения в устройстве. Наблюдаемые генерационные воздействия происходят вокруг краев зон полосы пропускания PQC, которые являются границами между режимами с высоким и низким пропусканием на рис. 5b. Плоская дисперсионная кривая около края зоны подразумевает низкую групповую скорость света и сильную локализацию, что приводит к лазерному действию устройств. Эти PBG соответствовали длине волны излучения In _x Ga _{1− x} N / GaN с соответствующей нормированной частотой:a / λ ≈ 0,88, 1,0 и 1,25, которые были обозначены как мода M ₁ , М ₂ , и M ₃ . Благодаря связи между резонансами на краю полосы PQC и излучением из слоев InGaN / GaN, эффективность излучения и вывод света на определенной длине волны будут дополнительно улучшены. Генерация GaN в сочетании с высокочастотным M ₃ может быть достигнуто при достаточном возбуждении, как наша предыдущая демонстрация [43, 45]. Для отросшего в _0.1 Ga _0.9 N и In _0,3 Ga _0,7 N, который связан с M ₂ и M ₁ , будет усилено излучение синего и зеленого света. Следовательно, используя связь между оптическими модами структуры PQC и In _x Ga _{1− x} N / GaN, эффективные многоцветные светодиоды, светодиоды могут быть реализованы в такой гибридной платформе. Длина наностержней в решетках фотонного кристалла также важна для получения высококачественного улучшения цвета. В этом исследовании для достижения высококачественного улучшения цвета длина наностержня фотонного кристалла была вытравлена ​​до 1000 нм, что более чем в четыре раза превышает эффективную длину волны. Чтобы реализовать многоцветное излучение от одного устройства PQC в будущем, в эпитаксиальный процесс следует добавить несколько процедур восстановления роста.

а Повторяющиеся спектры для каждого угла падения 30 ° из-за симметрии структуры PQC. б Спектр пропускания фотонных квазикристаллических решеток с 12-кратной симметрией, рассчитанный методом МКЭ, соответствующий различным краевым резонансным модам

Выводы

Таким образом, 12-кратно симметричные наностолбики GaN PQC были изготовлены с использованием технологии NIL. Высокоэффективное синее и зеленое цветное излучение от In _x Ga _{1− x} N / GaN MQW были достигнуты с помощью процедуры восстановления верхнего In _x Ga _{1− x} МКЯ N / GaN, выращенные на этих гранях, с соотношением состава In:In _x Ga _{1− x} N / GaN-зависимые вариации доли InN. Пики излучения наблюдались на длинах волн 366, 460 и 520 нм в результате In _0,1 Ga _0.9 N / GaN MQW и In _0,3 Ga _0,7 N / GaN МКЯ соответственно. Эти моды излучения соответствуют краевым резонансным режимам структуры GaN PQC при моделировании методом МКЭ. Методы изготовления продемонстрировали большой потенциал как недорогой метод изготовления полуполярных {10-11} In _x Ga _{1− x} Светодиод N / GaN для использования в производстве многоцветных источников света. Мы считаем, что в будущем фотонные квазикристаллические лазеры на основе GaN могут быть интегрированы в системы многоцветных источников света.

Доступность данных и материалов

Все данные, подтверждающие выводы этой статьи, включены в статью.