Толщина GaN кап-слоя изменяет локализацию носителей и термическую стабильность в InGaN/GaN квантовых ямах — инсайты из фотолюминесценции

Аннотация

Два образца InGaN/GaN многоквантовых ям (MQW) выросли металло-органической химической осаждением из паровой фазы (MOCVD) при идентичных условиях, за исключением толщины GaN кап-слоя, осаждаемого на каждую InGaN яму. Образец А получил 30-секундный кап, образец Б — 200-секундный. Фотолюминесценция (PL) показала, что образец с тонким капом демонстрирует заметно более сильную PL интенсивность. В отличие от этого, образец с толстым капом показывал два отдельных PL пика при высокой мощности возбуждения, и его кривые зависимости энергии пика от температуры переходили от обратной V-образной к обычной S-образной зависимости с увеличением мощности возбуждения. Более того, термическая стабильность образца с толстым капом ухудшалась при более высоких мощностях возбуждения. Эти аномалии атрибутируются перераспределению носителей между двумя классами локализованных состояний, возникающих из негомогенного индийного распределения в образце с толстым капом. Глубокие локализованные состояния демонстрируют превосходную термическую стабильность, тогда как поверхностные локализованные состояния более восприимчивы к термическому гашению. Выраженная индийная негомогенность, вероятно, происходит из-за удлиненного низкотемпературного роста GaN капа, который препятствует диффузии индия и способствует композиционным флуктуациям.

Введение

InGaN/GaN MQW являются краеугольным камнем современных светодиодов (СД) и лазерных диодов (ЛД) благодаря яркому излучению и широкой настраиваемости [1–6]. Несмотря на проблемы, вызванные сквозными дислокациями и внутренними электрическими полями, порождаемыми спонтанной и пьезоэлектрической поляризацией, эти структуры достигают замечательных внешних квантовых выходов (EQE) [7–10]. Ключевым вкладом в эту производительность является локализация экзитонов в потенциальных минимумах, вызванных флуктуациями индийного состава, которые эффективно создают квантово-точечные состояния в ямах [11].

Хотя роль локализованных состояний в радиативной и нерадиативной рекомбинации изучалась [12–14], всестороннее понимание того, как эти состояния влияют на PL при варьирующих плотностях возбуждения, остается неполным. Атомистические симуляции показали, что локализация может усиливать как радиативную, так и Ожэ рекомбинацию, со скоростями Ожэ, возрастающими на порядок [15]. Экспериментально локализация носителей ослабляет k-селекционное правило для Ожэ процессов, тем самым усиливая нерадиативные потери в поляризационных InGaN/GaN QW при высоком оптичном возбуждении [16].

Температурно-зависимая PL (TDPL) часто демонстрирует S-образную эволюцию пиковой энергии — признак локализации носителей. Модели вроде ансамбля локализованных состояний (LSE) улавливают взаимодействие между перераспределением носителей и температурой [17–21]. Поскольку практические устройства вроде ЛД работают при высоких плотностях носителей, важно зондировать поведение PL в диапазоне мощностей возбуждения, чтобы раскрыть влияние однородности локализованных состояний. Это исследование заполняет этот пробел, исследуя два MQW образца с разной толщиной GaN кап-слоя.

Методы

Материалы

MQW ростили на c-плоскостных сапфировых подложках в реакторе AIXTRON 3×2 in closed-coupled showerhead. Триметилгаллий (TMGa), триметилиндий (TMIn) и аммиак (NH₃) служили предшественниками Ga, In и N соответственно, с H₂ и N₂ как носителями газа для GaN и InGaN слоев. Каждая MQW состояла из двух периодов InGaN/GaN QW. Во время роста InGaN ям поток TMIn держали постоянным. Затем осаждали GaN кап-слой при 710 °C, за которым следовал нагрев до 830 °C для барьера. Образец А получил 30-секундный кап, образец Б — 200-секундный. Схема слоистой структуры и параметров роста показана на рис. 1.

Характеризация

Средний индийный состав, толщина периода и кристаллическое качество извлекали из высокого разрешения рентгеновской дифракции (HRXRD) на Rigaku Ultima IV с Cu-Kα излучением (λ=1,54 Å, 40 кВ, 30 мА). Температурно-зависимая PL (TDPL) и мощность-зависимая PL (PDPL) проводили с 405-нм лазером (пятно ≈0,5 мм²) в диапазоне мощностей 0,01–50 мВт. Образцы монтировали в закрытом цикле He криостате, позволяя температурный контроль 10–300 К.

Результаты и обсуждение

Симметричные ω-2θ сканы (рис. 2a) подтверждают отличную периодичность слоев, с сателлитными пиками до четвертого порядка для обоих образцов. Подгонка HRXRD данных (табл. 1) показывает, что увеличение толщины капа незначительно увеличивает толщину барьера и толщину/состав InGaN ямы, благодаря низкому темпу роста (≈0,006 нм/с) и температуре (710 °C). Однако дополнительный GaN кап может влиять на диффузию и испарение индия, затрагивая композиционную однородность ям.

RSM (рис. 2b) демонстрирует, что MQW в образце А остаются полностью напряженными, с сателлитными пиками, выровненными вертикально с GaN пиком. RSM для образца Б, хоть и не показан, раскрывает похожее напряженное состояние.

PDPL спектры при 10 К (рис. 3) иллюстрируют контрастирующие поведения. Образец А показывает доминирующий пик (A₂), сопровождаемый фононной репликой (A₁) на 92 мэВ ниже. Образец Б при низком возбуждении (<5 мВт) демонстрирует одиночный доминирующий пик (B₂). Однако выше 10 мВт возникает дополнительный более высокоэнергетический пик (B₃), который прогрессивно доминирует, указывая на перераспределение носителей между двумя отдельными семействами локализованных состояний.

Температурно-зависимая PL при разных мощностях (рис. 4) подтверждает, что двухпиковая явление в образце Б выражено ниже 200 К и затухает около 300 К. Переход от B₂ к B₃ резкий, предполагая поведение «переключения», а не плавного сдвига.

Изучение кривых пиковой энергии против температуры (E-T) (рис. 5) раскрывает, что образец А сохраняет обратную V-образную зависимость независимо от мощности, с легким синим сдвигом при более высоком возбуждении. Образец Б, однако, показывает обратную V-форму при низкой мощности (≤5 мВт), но трансформируется в обычную S-форму при 40 мВт. Это поведение противоречит ожиданию, что высокое возбуждение должно стереть локализацию; вместо этого оно отражает перераспределение носителей между глубокими и поверхностными локализованными состояниями, индуцированное индийной негомогенностью.

Применение модели ансамбля локализованных состояний (LSE) (E(T)=E₀–αT²/(θ+T)–xk_BT) с трансцендентным соотношением для x (уравн. 2) дает параметры подгонки в табл. 2. В образце А E₀ и Eₐ меняются незначительно (≈19 мэВ и 18 мэВ соответственно) от 5 до 40 мВт, отражая усиленное скринирование поляризации и заполнение носителей. В образце Б изменения существенны (E₀ растет на 73 мэВ, Eₐ на 57 мэВ, τ_r/τ_tr увеличивается на порядки), указывая, что разные популяции локализованных состояний доминируют при низком и высоком возбуждении.

Дальше, интегрированная PL интенсивность против температуры (рис. 7) демонстрирует, что образец Б гасится быстрее образца А, означая более плохую термическую стабильность. Интересно, при низких температурах (<125 К) кривая 5 мВт превышает кривую 20 мВт, тогда как обратное верно при более высоких температурах. Этот тренд поддерживает идею, что глубокие локализованные состояния (доминирующие при низкой мощности) обладают более высокой радиативной эффективностью и термической устойчивостью по сравнению с поверхностными состояниями (доминирующими при высокой мощности).

В совокупности эти наблюдения подтверждают, что более толстый GaN кап способствует сегрегации индия, создавая два класса локализованных состояний: глубокие (высокоиндийные, робастные) и поверхностные (низкоиндийные, хрупкие). Полученное перераспределение носителей лежит в основе аномального появления PL пика, эволюции E-T кривых и поведения термического гашения.

Заключение

Мы изготовили InGaN/GaN MQW с 30-секундным и 200-секундным GaN кап-слоями методом MOCVD и исследовали их структурные и оптические свойства с помощью HRXRD, TDPL и PDPL. Образец с 200-секундным капом продемонстрировал вторичный высокоэнергетический PL пик только при повышенных мощностях возбуждения, и его E-T кривые сместились от обратной V к S форме с ростом мощности. Термическое гашение было более выраженным для образца с толстым капом при высоком возбуждении, указывая на более слабую термическую стабильность поверхностных локализованных состояний. Эти находки атрибутируют аномалии системе двойных локализованных состояний, возникающей из негомогенного индийного распределения, предлагая более глубокое понимание динамики носителей в зеленых InGaN/GaN квантовых ямах и направляя оптимизацию высокоэффективных устройств.

Аббревиатуры

HRXRD:

Высокоразрешающая рентгеновская дифракция

LDs:

Лазерные диоды

LEDs:

Светодиоды

LSE:

Ансамбль локализованных состояний

MOCVD:

Металло-органическая химическая осаждение из паровой фазы

MQWs:

Многоквантовые ямы

NH₃:

Аммиак

PDPL:

Мощность-зависимая фотолюминесценция

RSM:

Взаимное пространственное отображение

TDPL:

Температурно-зависимая фотолюминесценция

TMGa:

Триметилгаллий

TMIn:

Триметилиндий