Плазмон-усиленная спин-орбитальная динамика золотых нанодимеров при кругополярном освещении

Аннотация

Мы теоретически исследуем оптико-механический отклик золотого (Au) нанодимера — двух оптически связанных наночастиц — при освещении левокругополярным (CP) светом, либо плоской волной, либо сфокусированным гауссовым пучком. Используя метод множественных мультиполюсов (MMP), мы вычисляем оптические силы и моменты, раскрывающие продольное и поперечное спин-орбитальное взаимодействие (СОВ) скрученного электромагнитного поля. Для дальнодействующих взаимодействий димер демонстрирует стабильные равновесные орбиты при межчастичных расстояниях, близких к целым кратным длине волны в среде, и каждая наночастица приобретает индивидуальный спиновый момент. Плоская волна движет и спиновое, и орбитальное вращение с той же хiralностью, что и падающий свет, тогда как сфокусированный гауссов пучок может производить отрицательный орбитальный момент, заставляя димер вращаться в противоположную сторону от хiralности света; поперечный спиновой момент также заметно усиливается. В краткодействующем режиме оптическое притяжение приводит к спиральной траектории и конечному столкновению. Переход между дальним и кратким взаимодействием происходит примерно на половине длины волны в среде. Эти выводы разъясняют роль плазмон-усиленного СОВ в наномасштабной манипуляции и предлагают пути для контроля динамики нанодимеров в оптических пинцетах и смежных технологиях.

Введение

Оптическое связывание — при котором две микропартикулы или наночастицы стабильно ловушковываются интерференцией рассеянного света — широко изучалось при линейнополяризованном (LP) освещении [1–6]. Равновесные разделения связанной пары обычно соответствуют целым кратным длины волны в окружающей среде, и димер выравнивается перпендикулярно направлению поляризации. Недавние эксперименты с кругополярными (CP) плоскими волнами показали, что хiralность продольного спина и орбитального вращения силициевых нанодимеров совпадает с хiralностью падающего света [11], в то время как сфокусированные CP гауссовы пучки могут индуцировать *отрицательный* орбитальный момент, меняя направление вращения [12–14]. Спиновые скорости до 3,5 кГц также измерялись для золотых наночастиц под CP гауссовым освещением [15–18]. Эти наблюдения подчеркивают важность продольного и поперечного СОВ в структурированных световых полях [19–34], особенно в ближнем поле плазмонных Au или Ag частиц, где коллективное электронное движение усиливает эффект [28–31].

В этой работе мы расширяем теоретический фреймворк до золотого нанодимера на подложке, освещенного левокругополярным гауссовым пучком. Подложка ограничивает частицы фокальной плоскостью и устраняет отражение на границе (преломляющий индекс как у воды). Мы используем метод MMP для вычисления электромагнитного поля, из которого выводим оптические силы и моменты, тем самым раскрывая СОВ-драйвенную динамику димера и идентифицируя условия для отрицательного орбитального момента.

Методы

Рис. 1 изображает геометрию: две идентичные Au наносферы (радиус = 100 нм) сидят на подложке и освещены сверху нормально падающим левокругополярным пучком. Межчастичное центр-в-центр расстояние — d, талия пучка — w₀, и фокальная плоскость совпадает с центрами наночастиц. Электрические поля плоской волны и гауссова пучка приведены в Приложении. Поскольку преломляющий индекс подложки совпадает с окружающей водой, отражения не происходит; подложка просто ограничивает движение частиц фокальной плоскостью.

Оптическая сила на частице j (j = 1, 2) следует из усредненного по времени тензора Максвелла:

F^j = ∫_{S_j} T·n dS  (1)

где n — внешняя нормаль к поверхности S_j и

T = ½ Re{εEĒ + μHĤ - ½(εE·Ē + μH·Ĥ)I}  (2)

Все поля — внешние полные поля. В цилиндрических координатах радиальная компонента F_r указывает на притяжение или отталкивание, а азимутальная компонента F_θ определяет направление орбитального вращения. Продольный орбитальный момент относительно оптической оси — F_θ d/2.

Спиновой момент на частице j получается из потока углового момента:

M^j = ∫_{S_j} x^j × T·n dS  (3)

с x^j = x - x_c^j — позиция относительно центра частицы. Продольная компонента M_z движет вращением вокруг оптической оси; поперечные компоненты M_r и M_θ возникают из скрученного поля в фокальной плоскости. Диэлектрическая проницаемость Au при 800 нм составляет (-24,062, 1,507) [38].

Результаты и обсуждение

Мы оцениваем силы и моменты на двух 100-нм Au наносферах в воде, освещенных 25 МВт/см² левокругополярной CP плоской волной или сфокусированным гауссовым пучком (λ = 800 нм, w₀ = 500 нм). Частицы свободны двигаться в фокальной плоскости. Рис. 2a (плоская волна) и 2b (гауссов пучок) показывают F_r и F_θ в зависимости от межчастичного расстояния d. Для плоской волны F_r пересекает ноль в стабильных равновесных разделениях d₁ = 603 нм и d₂ = 1204 нм, каждое с отрицательным наклоном, указывающим на оптическую пружину, удерживающую частицы на целых кратных длины волны в среде (d_m = mλ/n). Гауссов пучок дает немного меньшие равновесные расстояния (585 нм и 1131 нм) из-за дополнительной градиентной силы.

На этих орбитах азимутальная сила F_θ генерирует орбитальный момент F_θ d/2. Для плоской волны F_θ > 0, поэтому димер вращается против часовой стрелки в фокальной плоскости, совпадая с хiralностью света. Наоборот, гауссов пучок производит F_θ < 0, результатом чего является отрицательный орбитальный момент и по часовой стрелке вращение — противоположное инцидентной хiralности — в согласии с экспериментальными наблюдениями [12–14]. Это обращение происходит из скрученного электромагнитного поля гауссова пучка [23]. Используя закон Стокса, терминальная орбитальная скорость v_T = F/(6πrη) с η = 0,001 кг·м⁻¹·с⁻¹. Для F_θ = -4 пН при d = 585 нм угловая скорость составляет примерно -7 кГц, совпадающая с экспериментально измеренными -4 кГц для вращения серебряных димеров [12]. В краткодействующем режиме (d < 291 нм) радиальная сила становится отрицательной, притягивая частицы вместе; полученная спиральная траектория приводит к конечному столкновению, как проиллюстрировано 2D картами линий тока на рис. 2c,d. Рис. 3 показывает спиновые моменты M_r, M_θ и M_z в зависимости от d для обоих типов освещения. Продольный спиновой момент M_z сохраняет хiralность инцидентного CP света в обоих случаях. Поперечные спиновые моменты значительно больше для гауссова пучка, достигая пика возле первой стабильной равновесной орбиты (585 нм). Применяя закон Стокса для вращающейся сферы, терминальная угловая скорость ω_T = M/(8πr³η), давая спиновые скорости порядка 10 кГц, в согласии с измеренными 3,5 кГц для отдельных Au наночастиц [15]. Эти результаты демонстрируют, что орбитальные и спиновые движения димера тесно связаны через СОВ скрученного ближнего поля. Рис. 4 исследует влияние талии пучка на орбитальные и спиновые моменты. По мере уменьшения w₀ величина отрицательного орбитального момента увеличивается, достигая точки перегиба при w₀ ≈ 1150 нм, где F_θ = 0. Одновременно поперечные спиновые моменты растут, в то время как продольный спиновой момент уменьшается. Это поведение подчеркивает роль фокусировки пучка в настройке СОВ: более тесные пучки усиливают искажение поля, усиливая скручивание спинового углового момента и, таким образом, отрицательный орбитальный момент и поперечный спин. В резюме, наблюдаемое отрицательное орбитальное вращение и выраженное поперечное вращение происходят из скручивания спинового углового момента светового поля, независимо от внутреннего орбитального углового момента пучка. Хiralность как орбитальных, так и спиновых движений следует хiralности инцидентного света, предоставляя управляемую ручку для динамики нанодимеров.

Заключение

Наше теоретическое исследование золотого нанодимера под кругополярным освещением раскрывает, что дальнодействующее оптическое связывание устанавливает стабильные равновесные орбиты на целых кратных длины волны, с каждой частицей, приобретающей и спиновые, и орбитальные моменты. Сфокусированный CP гауссов пучок может изменить направление орбитального вращения, генерируя отрицательный орбитальный момент, одновременно усиливая поперечные спиновые моменты по мере уменьшения талии пучка. В краткодействующем режиме взаимное притяжение движет спиральную траекторию, ведущую к столкновению. Переход между дальним и кратким взаимодействием происходит около половины длины волны в среде. Эти выводы разъясняют механизмы плазмон-усиленного СОВ в наномасштабных системах и предлагают практические пути для манипуляции движением нанодимеров в оптических пинцетах, фотонных схемах и смежных нанотехнологиях.

Будущая работа будет изучать корреляцию между оптическими спиновыми/орбитальными моментами и локальными плотностями углового момента электромагнитного поля, а также расширять анализ на скрученные ближние поля метаматериалов [40–43].

Аббревиатуры

CP:

Кругополярный

EM:

Электромагнитный

LH:

Левый (левохiralный)

LP:

Линейнополяризованный

MMP:

Множественные мультиполюсы

MP:

Микропартикула

NP:

Наночастица

СОВ:

Спин-орбитальное взаимодействие