Спрей-пиролиз фабрикация высокочистых MAPbI3 перовскитных частиц для тонкопленочных солнечных элементов

Аннотация

Мы представляем сравнительное исследование трех масштабируемых путей для производства метиламмония йодида свинца (MAPbI3) перовскитных частиц: (1) анти-растворительное осаждение, (2) сухая смешивающая фрезеровка и (3) спрей-пиролиз. Спрей-пиролиз, который аерозолизирует предшественниковый раствор в горячостенном реакторе, доставляет без примесей, кристаллические порошки с узкими распределениями размеров и дает равноморфную перовскитную тонкую пленку при использовании для фабрикации мезоскопического солнечного элемента (КПД = 2,05%). Эти находки демонстрируют, что спрей-пиролиз — наиболее эффективный метод для генерации высококачественных перовскитных паст, подходящих для фабрикации больших площадей устройств.

Введение

Органометаллические галогенидные перовскиты — особенно включающие метиламмоний (MA), формамидиниум (FA) или цезий (Cs) — находятся на передовой фотоэлектрической исследования и также изучаются для транзисторов, светодиодов и радиационных сенсоров. В то время как большинство работ фокусируется на тонкопленочной осадке, нанокристаллические перовскитные частицы предлагают квантово-ограниченные эффекты и новые архитектуры устройств. Литература доминирует все-неорганическими Cs-базированными нанокристаллами; однако MA-базированные частицы остаются недоизученными, особенно в контексте масштабируемого производства.

Представление гипотезы

Мы предлагаем три различные синтетические стратегии для MAPbI3 частиц:

1. Анти-растворительное осаждение — капельное добавление перовскитного предшественникового раствора в толуол.
2. Сухая смешивающая фрезеровка — механическое смешивание MAI и PbI2 порошков на магнитном перемесителе при 200 °C.
3. Спрей-пиролиз — аерозолизация предшественникового раствора с 0,2 мм соплом в двухстадийной нержавеющей стальной нагревателе (275 °C/175 °C). Этот метод эксплуатирует испарение растворителя и in-situ химическую конвертацию для формирования кристаллических частиц.

Рисунок 1 иллюстрирует схему трех путей.

Проверка гипотез

Перовскитные предшественники (MAI = 158 мг, PbI2 = 420 мг) растворяли в 1 мл DMSO. Полученный 1 мл раствор обрабатывали каждым методом, и порошки отжигали при 150 °C (анти-растворительный) или собирали напрямую (спрей) для характеристики.

1. Анти-растворительный метод

Быстрое осаждение давало желтый порошок через 2 мин; продолженное перемешивание 20 мин давало коллоидную дисперсию. XRD (Bruker D5005) подтвердил перовскитное формирование с незначительными примесями пиков.

2. Фрезеровочный метод

MAI/PbI2 массовые соотношения 1:1 и 1:2 тестировали при 200 °C. XRD показал доминирующие перовскитные пики, но остаточные PbI2 сигналы, указывающие на неполную конвертацию.

3. Спрей метод

Используя 2 psig воздушное давление, капли входили в 10 см × 30 см нагреватель. Первая стадия (275 °C) испаряла растворитель; вторая стадия при 175 °C предотвращала декомпозицию, давая высококристаллический, без примесей порошок.

Рисунок 2 представляет XRD образцы, и Рисунок 3 показывает SEM изображения, раскрывающие микрон-размерные, неправильные частицы; спрей-производные порошки демонстрируют наименьшее распределение размера (Рисунок 4).

Последствия гипотезы

Перовскитные пасты формулировали диспергированием 20 мг каждого порошка в 10 мкл этанола и лезвие-коатированием на мезоскопических TiO2 слоях на FTO стекле. SEM (Рисунок 6) показывает, что только спрей-производная паста формирует непрерывную, бездефектную пленку. УФ-ВИС спектры (Рисунок 7) подтверждают ожидаемый край поглощения ~750 нм для спрей-производных пленок.

Мы изготовили базовый MAPbI3 солнечный элемент: TiO2 / перовскит / Spiro-OMeTAD / Au. Устройство демонстрировало КПД 2,05% (Voc < 0,4 В, Jsc = 6,3 мА/см², FF = 0,8), ограниченный интерфейсной рекомбинацией заряда, вероятно, вызванной слабым связыванием частиц в пленке. Улучшенные связующие могут улучшить производительность.

Заключение

Спрей-пиролиз последовательно производит кристаллические, без примесей MAPbI3 частицы с узким распределением размеров, позволяя фабрикацию равномерных перовскитных пленок и функциональных солнечных элементов. Этот масштабируемый путь обещает для крупноплощадного перовскитного устройственного производства.