Расширение полосы пропускания многослойных поглотителей путем наложения двух резонаторов с высокими потерями

Введение

Оптический поглотитель с высоким и широким поглощением долгое время был одной из основных научных и технологических целей [1,2,3,4,5,6,7,8,9] для многих приложений, включая тепловые фотоэлектрические [10,11,12] , 13,14,15], генерация пара [16, 17] и фотодетектирование [18]. В последние годы оптические поглотители метаматериалов / метаповерхностей, искусственно структурированные материалы, состоящие из двумерных массивов субволновых элементарных ячеек, были широко исследованы и разработаны [1, 2], такие как плотно упакованные нанопроволоки [19], нанотрубки [15], конические канавки [20,21,22] и пирамидальные конструкции [23, 24]. Хотя прилагаются огромные усилия для улучшения характеристик этих поглотителей на основе двумерных массивов [25,26,27,28,29,30,31,32,33,34,35,36,37], сложность изготовления большинства этих наноструктур , требующие литографии электронным пучком (EBL) [20], фрезерования сфокусированным ионным пучком (FIB) [23], литографии Nanoimprint [22] или технологии литографии [24], препятствуют их дальнейшему апскейлингу.

Для решения этих задач одномерные метаповерхности, основанные на концепции планарных конструкций без литографии, в последние годы стали предметом интенсивных исследований [1, 5, 8, 25, 26, 27]. Недавно ученые доказали поглощающую способность некоторых конфигураций из нескольких слоев (таких как один слой благородного металла, структура изолятор-металл (IM) и металл-диэлектрик-металл (MIM)) [1, 8, 25, 26, 27, 38,39,40,41,42,43,44,45,46,47,48], которые способствуют локальному накоплению поглощенного тепла. Во-первых, для простых плоских конфигураций на основе благородных металлов (таких как Au и Ag) ширина полосы поглощения ( A > 90%) меньше 500 нм, потому что поглощение вызвано только механизмом эффекта поверхностных плазмонных поляритонов (SPP) [1,2,3,4,5,6,7,8]. Эти поглотители, основанные на эффекте SPP, также демонстрируют врожденную зависимость от угла из-за условий согласования импульса [1,2,3,4,5,6,7,8]. Кроме того, были предложены и продемонстрированы некоторые поглотители с использованием благородных металлов на основе планарной конфигурации IM или MIM с использованием резонанса Фабри – Перо (FP). Однако для этих плоских поглотителей (таких как Ge / Au [48] и Ag / Si / Ag [49]) ширина полосы поглощения ( A > 80%) обычно меньше 300 нм из-за использования только одного резонанса FP. Между тем, стоимость материала из благородного металла в большинстве вышеупомянутых поглотителей высока [1,2,3,4,5,6,7,8, 48, 50]. Недавно несколько групп использовали неблагородные металлы (такие как Mo или Gr) на основе планарных наноструктур MIM для демонстрации оптических поглотителей [50, 51]. Мо / Ал ₂ О ₃ Поглотитель / Mo на основе одиночного резонанса Фебри – Перо (FP) показал поглощение более 90% от 400 до 900 нм [50]. Cr / Al ₂ О ₃ Поглотитель / Cr на основе одного резонанса FP показал поглощение более 90% от 400 до 1150 нм [51]. Для большинства описанных многослойных планарных поглотителей ширина полосы ∆ λ _BW (A> 90%) в видимой и ближней инфракрасной областях спектра меньше 750 нм. Между тем, для этих планарных наноструктур MIM, основанных на одном резонансе FP, средняя эффективность поглощения на длинах волн 400–1000 нм упадет ниже 90% для угла падения более 40 ° при падении с TE-поляризацией. Такая зависящая от угла спектральная характеристика является существенным недостатком, который затрудняет практическое применение поглотителей. Таким образом, разработка и реализация нескольких слоев неблагородных одномерных метаповерхностей для достижения всенаправленного, широкополосного и эффективного поглощения является сложной задачей, но необходимой для практических приложений.

Здесь мы предлагаем и экспериментально демонстрируем несколько слоев неблагородной одномерной метаповерхности, которая накладывает два резонатора с высокими потерями для расширения полосы пропускания (∆ λ _BW ) поглотителей. Немногочисленная неблагородная одномерная метаповерхность представляет собой тонкие слои диэлектрик / металл / диэлектрик на толстой металлической пленке и состоит из двух резонаторов с высокими потерями. Благодаря наложению двух резонаторов с высокими потерями, средняя эффективность поглощения предлагаемой нами метаповерхности превышает 97% на длинах волн от 400 до 1200 нм. Ширина полосы поглощения ( A > 90%) составляет до 1000 нм (410–1410 нм), что больше (∆ λ _BW =750 нм [51]) предыдущих планарных поглотителей MIM [1,2,3,4,5,6,7,8, 48, 50]. Более того, среднее поглощение для широкого диапазона углов падения до 0–65 ° превышает 90% на длинах волн от 350 до 1000 нм. Это делает наши поглотители более полезными для практического применения по сравнению с предыдущими планарными поглотителями MIM [1,2,3,4,5,6,7,8, 48, 50], из которых средняя эффективность поглощения на длинах волн 400–1000 нм упадет ниже 90% для угла падения больше 40 ° при падении с TE-поляризацией. Метаповерхность изготавливается путем одностадийного осаждения из паровой фазы электронным лучом на стеклянную подложку, а также на гибкую подложку из ПЭТ. Измеренные спектры поглощения неблагородной метаповерхности хорошо согласуются с результатами моделирования. Из-за эффективного оптического поглощения и фототермического преобразования энергии в ультратонком поглощающем слое (толщина =10 нм) неблагородная метаповерхность демонстрирует повышение температуры (ΔTe =25,1 K) при освещении галогенным источником света ( P =1,2 кВт / м ² ). Повышенная температура (ΔTe =25,1 K) выше, чем у недавно зарегистрированных солнечных поглотителей на основе метаповерхности из золотых частиц (ΔTe =12 ° C при P =2,4 кВт / м ² ) [48] и плазмонная метаповерхность золото / никель (ΔTe =8 ° C при P =1,2 кВт / м ² ) [49]. Для практического применения мы демонстрируем, что метаповерхность способна удалять лед под галогенным источником света ( P =1,2 кВт / м ² ). Это более эффективно по сравнению с предыдущими солнечными антиобледенительными работами на основе золота / TiO ₂ . метаповерхность частицы с использованием галогенного источника света с P =2,4 кВт / м ² [48]. Изготовление нашей одномерной многослойной метаповерхности без литографии легко масштабируется, что облегчает ее широкое использование в практических фототермических приложениях.

Дизайн и методы

Разработанная одномерная многослойная метаповерхность состоит из тонких слоев изолятора / металла (с высокими потерями) / изолятора на толстой металлической пленке, как показано на рис. 1a. Толщина трех верхних тонких слоев составляет h . ₁ , h _м , и, h ₂ , соответственно. Освещающий свет может отражаться назад и вперед от границы раздела диэлектрик-воздух и границы раздела диэлектрик-металл в планарной наноструктуре IM, образуя резонатор [48], как показано на рис. 1b (Резонатор 1). Длина Резонатора 1 составляет h ₁ . Точно так же планарная наноструктура металл (с высокими потерями) / изолятор / металл (с высокими потерями) также является резонатором [49,50,51] (обозначен Резонатором 2 на рис. 1c), а длина Резонатора 2 составляет h ₂ . Резонансное состояние двух резонаторов

Дизайн одномерных многослойных метаповерхностей

Здесь λ _res - резонансная длина волны. нет _я и t _я - показатель преломления и толщина изоляционного слоя соответственно. м - целое число, определяющее порядок резонансной моды. Φ _b и Φ _t - фазовый сдвиг, полученный от двух отражений. На основании уравнения. (1), увеличивая t _я , резонансная длина волны λ _res будет красное смещение. Кроме того, с увеличением толщины ( t _я ) слоя изолятора количество резонансных мод увеличится. Для увеличения поглощения и расширения полосы пропускания (∆ λ _BW ) резонаторов металлические материалы с высокими потерями используются как для верхнего, так и для нижнего металлических слоев. Как мы все знаем, в природе существует множество материалов с высокими потерями, таких как Ti, W и Ni. Эти материалы недорогие. Здесь Ti выбран в качестве металла с высокими потерями (второй слой и четвертый слой). MgF ₂ слой выбран как первый и третий слой. Другие подобные диэлектрики, такие как SiO ₂ , TiO ₂ , а также полимеры могут использоваться в качестве диэлектрических слоев.

Чтобы доказать, что структура на рис. 1a имеет два резонатора, спектры поглощения планарных структур IM и MIM на рис. 1b, c смоделированы и изображены соответственно. Поглощение метаповерхности можно рассчитать по формуле A =1 - R - Т . Двумерный метод конечных разностей во временной области (FDTD) выполняется для моделирования предлагаемой структуры. Нормально падающий свет падает в отрицательном направлении z с поляризацией вдоль направления x. Размер ячейки установлен равным 1 нм. Периодические граничные условия применяются в направлениях x и y. Идеально согласованные слои (PML) реализованы на верхней и нижней границе модели. Для значений диэлектрической проницаемости диэлектрических и металлических материалов использованы экспериментальные данные [53]. В эксперименте спроектированная метаповерхность изготавливается с использованием электронно-лучевого испарителя. Спектры оптического пропускания (Т) и отражения (R) метаповерхности измеряются спектрофотометром Shimadzu UV3600.

Результаты моделирования и обсуждение

Для структуры IM на рис. 1b MgF ₂ Планарная структура / Ti размещается на MgF ₂ подложка и толщина ( h _м ) слоя Ti составляет 10 нм. Как показано на рис. 2а, с увеличением толщины диэлектрического слоя можно наблюдать количество резонансных мод в MgF ₂ Структура слоев / Ti постепенно увеличивается, что хорошо согласуется с формулой. (1). Это указывает на то, что MgF ₂ Структура слоев / Ti на рис. 1b является резонатор [48]. Между тем, мы также можем обнаружить, что нижняя резонансная мода (соответствующая меньшей толщине диэлектрического слоя) имеет большую ширину полосы (∆ λ _BW ). Для структуры MIM на рис. 1c толщина ( h ₂ ) верхнего слоя Ti составляет 10 нм, тогда как нижний слой Ag имеет бесконечную толщину, чтобы блокировать проходящий свет. Точно так же мы можем видеть очевидное резонансное поведение, а резонансная мода более низкого порядка имеет большую полосу пропускания (∆ λ _BW ), как показано на рис. 2b.

а Моделированные спектры поглощения структуры MgF ₂ / Ti / MgF ₂ слои с разными h ₁ . б Моделированные спектры поглощения структуры Ti / MgF ₂ / Слои Ti с разными h ₂ . c Моделирование спектров поглощения / пропускания / отражения метаповерхностной структуры, состоящей из MgF ₂ / Ti / MgF ₂ / Слои Ti на подложке. г Расчеты плотности рассеиваемой мощности для конструкции на длинах волн с двумя пиками поглощения

Чтобы получить широкополосный спектр поглощения, и Резонатор 1, и Резонатор 2 работают в резонансном режиме низшего порядка при разумном выборе толщины ( h ₁ =105 нм, h ₂ =95 нм) двух слоев диэлектрика (фазового синхронизма). Поскольку отражательная способность границы раздела диэлектрик-воздух и раздела диэлектрик-металл относительно низкая, основная резонансная мода имеет высокие оптические потери. На рисунке 2c показаны результаты моделирования поглощения (красная сплошная линия) метаповерхности в видимой и ближней инфракрасной областях спектра от 350 до 1500 нм. Из-за наличия двух резонаторов есть два пика поглощения на более короткой длине волны (около 470 нм) и на более длинной длине волны (около 790 нм), как показано на рис. 2c. Эти два резонансных пика немного отклоняются от резонансных пиков изолированных резонаторов из-за взаимодействия двух резонаторов. Благодаря наложению резонаторов, одномерная многослойная метаповерхность имеет усредненную эффективность поглощения более 97% на длинах волн 350–1200 нм. Рабочая полоса пропускания ( A > 90%) от ∆ λ _BW =1000 нм больше, чем (∆ λ _BW ≤ 750 нм) предыдущих солнечных поглотителей на основе структур IM и MIM [1,2,3,4,5,6,7,8].

Для дальнейшей проверки физического механизма одномерных метаповерхностных поглотителей рассчитываются карты распределения плотности рассеиваемой мощности на двух пиках поглощения, и результаты показаны на рис. 2d. Как и ожидалось, падающий свет в основном поглощается тонким поглощающим слоем (металл с высокими потерями). Кроме того, чтобы доказать эффективность и универсальность предлагаемой конструкции конструкции, мы также моделируем характеристики метаповерхностей другими металлами с высокими потерями. Например, результаты моделирования поглощения, пропускания и отражения неблагородных метаповерхностей с использованием других металлов (таких как W, Ni и Cr) показаны в Дополнительном файле 1:Рис. S1. В моделировании материалы первого и третьего слоев - MgF ₂ . Метаповерхность с использованием W также имеет среднее поглощение выше 97% на длинах волн от 350 до 1000 нм.

Спектры поглощения метаповерхностей с различной толщиной поглощающего слоя рассчитаны и обсуждаются на рис. 3а. Поглотитель на метаповерхности сохраняет свое среднее поглощение выше 90% на длинах волн 400-1200 нм в широком диапазоне толщины тонкого поглощающего слоя (6 нм < d _м <16 нм). Результат показывает, что высокие характеристики поглощения могут быть достигнуты в широком диапазоне толщины тонкого поглощающего слоя, что способствует удобству изготовления. Однако предыдущая работа с использованием только одного резонатора требует высокоточной толщины тонкого поглощающего слоя для критического условия связи для достижения эффективного поглощения.

а Смоделированные спектры поглощения структуры метаповерхности с разными h _м . б - c Зависимые от угла спектры поглощения метаповерхностного поглотителя при b TE-поляризованный и c ТМ-поляризованные фары соответственно. г Среднее поглощение в диапазоне от 350 до 1000 нм при различных углах падения от 0 ° до 80 ° TE-поляризованного и TM-поляризованного света. е Расчетная эффективность преобразования солнечной энергии в тепловую ( C =1000) при различных углах падения от 0 ° до 80 ° TE-поляризованного и TM-поляризованного света

Угловая и поляризационная зависимости также являются важным критерием для оценки оптического поглотителя, поэтому мы дополнительно рассчитываем его спектры поглощения под разными углами падения как для поперечной электрической (TE), так и для поперечной магнитной (TM) мод, как показано на рис. 3b, c. . Среднее поглощение на длинах волн от 350 до 1000 нм также рассчитано и показано на рис. 3d. Мы ясно видим, что среднее поглощение на длинах волн от 350 до 1000 нм сохраняется выше 90% при угле падения до 65 °. Их среднее поглощение немного уменьшается с увеличением углов падения и все еще составляет до 80% для углов падения до 75 ° в TE-поляризованном и TM-поляризованном свете. Для этих предыдущих многослойных планарных наноструктур, основанных на одном резонаторе, средняя эффективность поглощения на длинах волн от 400 до 1000 нм упала бы ниже 90% для угла падения более 40 ° при падении с TE-поляризацией [1,2,3]. , 4,5,6,7,8, 48, 50]. Эти результаты показывают, что эта метаповерхность обладает лучшими характеристиками угловой независимости по сравнению с предыдущими многослойными планарными поглотителями [1,2,3,4,5,6, 7,8]. Причина в том, что большинство ранее описанных многослойных планарных поглотителей основаны только на одном типе механизмов поглощения. Однако поглощение в нашем поглотителе основано на наложении двух резонаторов с высокими потерями. На основе смоделированных спектров поглощения мы рассчитываем эффективность преобразования солнечной энергии в тепловую ƞ следующим образом [52]

где E _α - полное солнечное поглощение; E _R - потери на тепловое излучение; E _{солнечный} - спектральное солнечное излучение; E _B ( λ , Т _A ) - излучение абсолютно черного тела при температуре T _A ; C - коэффициент концентрации, который обычно составляет от 1 до 1000 [52]. Результаты расчетов показаны сплошными линиями на рис. 3д. Поглотитель выполняет высокие ƞ _{солнечная энергия} > 0,9 в TE-поляризованном свете с углом падения θ <=60 °, как показано на рис. 3e. Между тем поглотитель остается ƞ > =0,9 под TM-поляризованным светом с углом падения θ <=55 °, как показано на рис. 3д. Эти характеристики лучше, чем у предыдущих поглотителей солнечной энергии [52]. ƞ с различными углами падения в [5]. [52] изображена пунктирной линией на рис. 3e. Для поляризации TM, ƞ нашего поглотителя примерно на 20% больше, чем у поглотителя в [52]. Эти результаты показывают, что оптическое поглощение нашей метаповерхности является не только широкополосным, но и широкоугольным.

Экспериментальные результаты и обсуждение

Чтобы проверить предложенный одномерный поглотитель метаповерхности, мы изготовили спроектированную метаповерхность, используя только испаритель с электронным пучком. Нижний слой Ti (150 нм), прокладка из MgF ₂ (95 нм), тонкий поглощающий слой Ti (10 нм) и MgF ₂ слой (105 нм) нанесен на стеклянную подложку. Изображение изготовленного поглотителя показано на рис. 4а, и мы можем видеть, что весь образец черный. Затем оптическая передача ( T ) и спектры отражения (R) метаповерхности измеряются на длинах волн 350–1500 нм с помощью спектрофотометра Shimadzu UV3600, прикрепленного к интегрирующей сфере (ISR-3100). Поглощение ( A ) затем вычисляется по A =1– R - Т . Ясно, что мы видим широкополосный спектр поглощения с двумя пиками поглощения, демонстрирующий хорошее согласие между результатами моделирования на рис. 2c и результатами экспериментов на рис. 4b. Среднее поглощение результатов эксперимента превышает 97% на длинах волн от 350 до 1200 нм. BW (∆ λ _BW ) поглощения более 90% составляет до 1030 нм (350 нм-1380 нм), что больше, чем это (∆ λ _BW =750 нм [51]) ранее описанных планарных поглотителей IM и MIM [2,3,4,5,6,7,8,9,10,11,12,13,14,15,16,17].

а Фотография метаповерхности на стеклянной подложке. б Экспериментальные спектры поглощения / пропускания / отражения метаповерхностной структуры. c Фотография гибкой метаповерхности на полиэтиленовой подложке. г Экспериментальные спектры поглощения / пропускания / отражения гибкой метаповерхности. е Экспериментальные угловые спектры поглощения метаповерхностного поглотителя в неполяризованном свете. е Экспериментальное усредненное поглощение на длинах волн от 350 до 1000 нм при различных углах падения от 0 ° до 70 ° неполяризованного света

Кроме того, мы также наносим структуру метаповерхности на гибкую (PE, полиэтилен) подложку, и на рис. 4c представлено изображение изготовленного гибкого образца, которое также является черным. Оптические свойства гибкого образца также измерены и показаны на рис. 4d, и было получено среднее поглощение более 95% на длинах волн 350–1100 нм. Причина небольшой разницы в поглощении на более коротких длинах волн между рис. 4b, d заключается в том, что немного сложно обеспечить высокую точность толщины металла / диэлектрика в процессах осаждения. Как показано на рис. 4e, мы также измеряем спектры поглощения при разных углах падения неполяризованного света. Результаты эксперимента показывают, что наш поглотитель нечувствителен к углу падения, что согласуется с результатами моделирования. Измеренное среднее поглощение в диапазоне от 350 до 1000 нм при различных углах падения от 0 ° до 70 ° также показано на рисунке 4f. Измеренное среднее поглощение на длинах волн от 350 до 1000 нм поддерживается выше 90% при угле падения, поскольку достигает 65 °, что хорошо согласуется с результатом моделирования на рис. 3d. Обратите внимание, что для этих зарегистрированных многослойных планарных наноструктур, основанных на одном резонаторе, средняя эффективность поглощения на длинах волн от 400 до 1000 нм упадет ниже 90% для углов падения более 40 ° при падении с TE-поляризацией [1,2]. , 3,4,5,6,7,8, 48, 50]

Для дальнейшей оценки возможностей нашей метаповерхности в фототермических приложениях мы также охарактеризуем ее свойство нагревания света. Мы используем широкополосный галогенный источник света, а затем регистрируем повышенную температуру образца метаповерхности с помощью инфракрасного термометра XINTEST-HT18. Мощность галогенного источника света измеряется фотометром XINBAO-SM206 в следующем эксперименте. Из рис. 5а ясно видно, что генерируемое тепло сильно ограничено вокруг образца метаповерхности. Гибкая метаповерхность увеличивает температуру своей поверхности на 25,1 K по сравнению с комнатной температурой под галогеновым светом P =1,2 кВт / м ² . Повышение температуры поверхности выше, чем у недавно зарегистрированных солнечных поглотителей на основе метаповерхности из золотых частиц ( A =83%, ∆ T _e =12 ° C, P =2,4 кВт / м ² ) [54] и плазмонная метаповерхность золото / никель (∆ T _e =8 ° C, P =1 кВт / м ² ) [55] Кроме того, на рис. 5b, c показаны репрезентативные последовательности изображений замороженной капли воды на метаповерхности и образцах стекла. Во-первых, капля воды оседает и замерзает на поверхности метаповерхности и стекла. Затем загорится галогенная лампа ( P ≈ 1,2 кВт / м ² ) освещает поверхность с застывшей каплей, прилипшей к метаповерхности или стеклу. Для образца метаповерхности капля начинает скользить через 40 с и полностью удаляется примерно за 75 с. Напротив, никаких изменений застывшей капли для стекла при том же освещении не наблюдается. Обратите внимание, что интенсивность освещения ( P =1,2 кВт / м ² ) падающего света в нашей работе составляет только половину этого ( P =2,4 кВт / м ² ) в предыдущих солнечных антиледных исследованиях на основе золота / TiO ₂ метаповерхности частиц [54], что указывает на то, что наша метаповерхность более удобна для практических приложений.

а Тепловое изображение метаповерхностного поглотителя. б Типичные снимки замороженной капли воды на освещенной метаповерхности и стекле

Выводы

Таким образом, была предложена эффективная стратегия проектирования для создания широкополосных поглотителей на основе одномерной неблагородной метаповерхности, состоящей из слоев диэлектрик / металл / диэлектрик / металл. Благодаря наложению двух резонаторов с высокими потерями было достигнуто среднее поглощение более 97% на длинах волн 350–1200 нм. Ширина полосы поглощения более 90% составляла до 1000 нм (410–1410 нм), что было больше, чем у предыдущих планарных поглотителей MIM (≤ 750 нм) [1, 5, 8, 25, 26, 27]. Метаповерхность была изготовлена ​​с помощью простого метода осаждения электронным пучком, что обеспечивает возможность применения на больших площадях. Результаты моделирования и экспериментов показали, что широкополосное поглощение наших поглотителей поддерживается на уровне выше 90% при угле падения до 65 ° в диапазоне от 350 до 1000 нм. Для предыдущих многослойных планарных поглотителей средняя эффективность поглощения на длинах волн от 400 до 1000 нм упала бы ниже 90% для угла падения более 40 ° при падении с TE-поляризацией [1,2,3,4,5]. , 6,7,8, 48, 50]. Кроме того, гибкость была также продемонстрирована путем нанесения метаповерхности на гибкую подложку. Гибкая метаповерхность повысила температуру своей поверхности на 25,1 К по сравнению с комнатной температурой под галогенной лампой P . =1,2 кВт / м ² . Для практического применения мы исследовали способность гибкой метаповерхности удалять лед под галогенной лампой P =1,2 кВт / м ² . Эта одномерная метаповерхность с широкополосным доступом и эффективным поглощением может иметь потенциальное применение в борьбе с ледофобией, вызванной солнечной энергией.

Доступность данных и материалов

Наборы данных, созданные во время и / или проанализированные в ходе текущего исследования, доступны у соответствующих авторов по разумному запросу.

Сокращения

BW:

пропускная способность

FDTD:

конечно-разностная временная область

IM:

изолятор – металл

MIM:

металл – изолятор – металл