Эффект блокировки скорости частиц на слое графена с бегущей поверхностной волной

Введение

Недавно была обнаружена серия явлений быстрого переноса и диффузии, вызванных поверхностными волнами / фононами, на микро / наномасштабе. Сначала широко исследовались термофорные явления вдоль углеродной нанотрубки [1,2,3,4,5] или графеновой ленты [6,7,8,9,10]. Подтверждено, что тепловые флуктуации обеспечивают непрерывный поток воды через углеродную нанотрубку (УНТ) за счет создания осевого температурного градиента вдоль ее поверхности [11,12,13]. Моделирование неравновесной молекулярной динамики проводится с целью изучения возможности использования градиента температуры на большой графеновой подложке для управления движением небольшой графеновой наночастицы [6]. Кроме того, термический перенос капель воды на поверхности графена и гексагонального нитрида бора (h-BN) изучается с помощью моделирования молекулярной динамики [8, 9]. Предполагается, что эти явления коррелируют с определенными модами фононов [14,15,16,17,18,19]. Например, Schoen et al. объяснил термофорное движение внутри углеродной нанотрубки дыхательной модой трубки [1, 20]. Panizon et al. [21] указали, что бегущие изгибные волны / фононы на графене могут передавать свой импульс адсорбатам и вызывать перенос. Подобно термофорным явлениям, Angelos et al. показали, что вызванная температурой распространяющаяся рябь на графене может привести к быстрой диффузии нанокапель воды, которая на 2–3 порядка быстрее, чем самодиффузия молекул воды в жидкой воде [22, 23].

В дополнение к тепловым колебаниям исследования подтверждают, что вибрация также может переносить частицы и капли внутри и снаружи углеродной нанотрубки (УНТ) [24,25,26,27]. Например, нанокапли перемещаются вдоль нанотрубки со скоростью, близкой к 30 нм / нс, когда линейно поляризованные поперечные акустические волны передают нанокапле линейный импульс [24, 28]. Guo et al. продемонстрировали, что молекулы воды внутри вибрирующего кантилевера приводятся в движение центробежными силами и могут подвергаться непрерывному потоку от закрепленных к свободным концам УНТ с помощью моделирования молекулярной динамики [26, 29]. Новый наноразмерный однонаправленный транспорт молекул воды через однослойную углеродную нанотрубку (ОСУНТ) разработан с использованием вибрационного заряда и композитной ОСУНТ с асимметричной поверхностной энергией [30]. Чжоу и др. [31] исследовали инверсию тока в наноразмерном водяном насосе на основе однослойной углеродной нанотрубки, приводимой в действие механической вибрацией, и подтвердили, что ток воды чувствительно зависит от частоты механической вибрации. Чанг и Го [32] открыли волну домино в углеродных нанотрубках, которая может стрелять во внутреннюю молекулу с большой скоростью до 1 км / с. Обратимый процесс домино также доказан в однослойных углеродных нанотрубках [33].

Поскольку различные явления быстрой диффузии и переноса, вызванные тепловыми флуктуациями и вибрацией, обнаруживаются на наномасштабах, подтверждается, что движение вверх и вниз по поверхности может усилить диффузию и перенос. Связь между волной и движением частиц до сих пор неясна и не может быть объединена. Основное объяснение состоит в том, что импульс поверхности может передаваться частице или каплям за пределами поверхности [22, 24]. Но связь между амплитудой, частотой и взаимодействием между частицей и поверхностью не может быть выяснена из этого объяснения. Кроме того, Angelos et al. указал, что явное предпочтение одного признака кривизны графена необходимо для быстрой диффузии адсорбата на поверхности графена [22], что указывает на то, что потенциал взаимодействия, вызванный волнистой морфологией поверхности, тесно связан с быстрой диффузией. Таким образом, изучение взаимодействия между волнистой поверхностью и внешней частицей имеет важное значение для понимания механизма быстрого переноса и диффузии на наномасштабе.

В этой статье, изучая частицу вне волнистой поверхности графена на основе взаимодействия vdW, описанного парным потенциалом Леннарда-Джонса (LJ), с помощью МД-моделирования демонстрируется когерентная связь между волнообразным движением и скоростью частицы. Подтверждено, что общая скорость частицы, падающей на волнистую поверхность, остается такой же, как и скорость бегущей волны с определенными предварительными условиями, а именно с эффектом блокировки скорости. Затем теория потенциальной лужи строится на основе потенциала взаимодействия между частицей и волновой поверхностью, выраженного как функция кривизны [34,35,36]. В рамках этой теории предлагаются два предварительных условия для эффекта блокировки скорости, а траектория и скорость, предсказываемые теорией потенциальной лужи, хорошо согласуются с результатами МД-моделирования. Кроме того, анализируется влияние длины волны и амплитуды, а также параметров взаимодействия vdW, что показывает хорошее согласие с регулированием, обнаруженным для явления серфинга капель на поверхности графена [22]. Механизм управляемого волной эффекта блокировки скорости обнаруживает новую когерентную связь между скоростью частицы и волнистой поверхностью.

Методы

МД-моделирование реализовано в программном пакете Large-scale Atomic / Molecular Massively Parallel Simulator (LAMMPS). Предполагается, что волнистая поверхность представляет собой слой графена с плотностью атомов \ (\ rho =3,85 \ times 10 ^ {19} \, {\ text {m}} ^ {- 2} \). Лист графена изначально плоский с z =0 Å и имеет длину 6344 Å по x направление, в результате чего размер элементарной ячейки составляет 6000 атомов. По оси Y используется периодическое граничное условие с длиной периода 12,2 Å. Здесь рассматривается сферическая частица с массой \ (m =0,83 \ times 10 ^ {- 25} \, {\ text {kg}} \), чтобы упростить модель и сосредоточить внимание на геометрическом эффекте волнистая поверхность. Вначале частица размещается в точке z . =7 Å и x =200 Å. Начальная скорость - 50 м / с по z -направлении и около 2000 м / с по x -направление. Установив время начала для начальной скорости в z -направление, можно контролировать начальное положение частицы, падающей на волнистую поверхность.

Потенциал реактивного эмпирического порядка связи (REBO) используется для моделирования атомов графена [37]. Между тем, потенциал Леннарда – Джонса выбран для моделирования взаимодействия между частицей \ (P \) и каждым атомом углерода в графене как,

где \ (\ varepsilon =5.92 \ times 10 ^ {- 21} \, {\ text {J}} \) и \ (\ sigma =4 \ times 10 ^ {- 10} \, {\ text {m}} \). Равновесная высота между частицей \ (P \) и искривленной поверхностью принимается равной \ (h =4,2 \ times 10 ^ {- 10} \, {\ text {m}} \), определяемой условием нормальной силы в виде нуля и результатов моделирования, что подробно описано в Дополнительном файле 1:1.

Функция бегущей волны принимает синусоидальную форму как,

где амплитуда взята как \ (A =1 \ times 10 ^ {- 9} \, {\ text {m}} \), а длина волны равна \ (\ lambda =21.75 \ times 10 ^ {- 9} \, {\ text {m}} \), если не указано иное. Угловая частота берется как \ (\ omega ={{2 \ pi} \ mathord {\ left / {\ vphantom {{2 \ pi} {10 ^ {- 12}}}}} \ right. \ Kern- \ nulldelimiterspace } {10 ^ {- 12}}} \) соответствующий периоду 10 пс; таким образом, скорость волны равна \ (v _ {{{\ text {wave}}}} =2175 \, {\ text {m}} / {\ text {s}} =\ lambda \ omega / 2 \ pi \) . Чтобы запустить бегущую волну, оставшиеся 10 Å графена (т. Е. y \ (\ in \) [- 10, 0] Å) покачивается по z -направление с указанной выше амплитудой и частотой. Более того, атомы углерода с x > 6010 Å зажимается, чтобы графеновый лист оставался стабильным. В частности, если нужно моделировать плоский лист графена, незакрепленные атомы графена также будут привязаны к своим начальным положениям вдоль z - ось со слабой жесткостью пружины 0,0938 эВ // Å2 (кроме A установлен на 0).

Незакрепленным атомам углерода присвоена начальная температура 5 К. Эта температура устанавливается для устранения термически активируемой ряби, вызванной гармонической связью между модами изгиба и растяжения графена, и фокусируется на эффекте бегущей волны, вызванном механическим возбуждением [22]. Затем структура развивается в микроканонический ансамбль (NVE) с шагом по времени 1 фс. Мы проследили эту эволюцию и обнаружили, что температура практически не изменилась в течение всего моделирования.

Результаты и обсуждение

Траектория движения частиц как на волнистой поверхности графена, так и на плоской поверхности графена показана на рис. 1. За временной интервал принимается период волнистой поверхности. Обнаружено, что относительное положение частицы не изменяется относительно гребней или впадин волны, что означает, что частица фиксируется на волнистой поверхности со скоростью, равной скорости волны. Для сравнения, общее движение частицы по плоской поверхности очевидно медленнее, чем по волнистой поверхности с тем же начальным положением. Скорость частицы быстро уменьшается на плоской поверхности из-за трения, в то время как трение кажется неработающим для частиц на волнистой поверхности графена. Больше случаев моделирования МД с различными температурами моделирования и параметрами волновой функции показаны в дополнительном файле 1:1. Моделирование атома Xe и молекулы C ₆₀ движение по волнистой и плоской поверхности сделано для подтверждения обобщения этого явления и показано в дополнительном файле 1:2.

Траектории частицы на волнистых и плоских поверхностях графена

Чтобы понять механизм эффекта блокировки скорости на наноуровне, модель построена с учетом взаимодействия между волнистыми поверхностями S и внешняя частица P , что показано на рис. 2а, б. Предполагая, что длина волны и амплитуда волнистой поверхности равны \ (\ lambda \) и A , соответственно, ближайшая высота между P и S это h , числовая плотность S это \ ({\ rho} _ {s} \). В моделировании МД взаимодействие между частицей P а волнистая поверхность - взаимодействие vdW, которое изображается потенциалом L – J,

Конфигурации геометрии и распределение потенциала. а 3D модель волнистой поверхности S и внешняя частица P с ближайшей точкой P ₁ на поверхности; б 2D модель волнистой поверхности S и частица P ; c сравнение потенциалов взаимодействия волнистой поверхности S и внешняя частица P по формуле. (1) и МД моделирование; г относительное распределение потенциала в PXY координата

Затем взаимодействие между P и S доказано, что он записывается как функция средней кривизны и кривизны Гаусса на основе парного потенциала L – J [34,35,36],

Здесь точка \ (P_ {1} \) - ближайшая точка на поверхности S в частицу P , и H и \ (K \) - средняя кривизна и кривизна Гаусса в точке \ (P_ {1} \) (рис. 2a) [20] соответственно. Через этот основанный на кривизне потенциал [Ур. (3)] ​​был использован для объяснения многих аномальных явлений на микро / нано масштабах [38, 39], надежность уравнения. (3) в этом случае подтверждается сравнением с поверхностным потенциалом в моделировании МД для параметров, указанных выше и отображенных на рис. 2c.

Перед анализом влияния волнистой поверхности на частицу P трение следует исследовать и принимать во внимание. Трение между частицами и волновой поверхностью может быть очень сложным на наномасштабе [39,40,41,42,43]. Примитивная оценка трения выполняется путем моделирования движения частицы на плоском слое графена с помощью МД, как подробно описано в Дополнительном файле 1:3. Для удобства здесь взята плоская поверхность вместо волнистой. Это приближение оценивается в Дополнительном файле 1:3 в сочетании с дополнительным потенциальным механизмом образования луж. С параметрами, указанными выше, трение оценивается как \ (f =- 5.2 \ times 10 ^ {- 13} \, {\ text {N}} \).

Тогда относительный потенциал между поверхностью S и частица P исследуется с учетом трения. Во-первых, построена относительная координата волновой системы \ (PXY \), как показано красным цветом на рис. 2b, которая движется со скоростью волны, таким образом, остается постоянной по отношению к бегущей волне. Итак, бегущая волна «заморожена» в \ (PXY \). Поскольку частица продолжает двигаться вправо по отношению к графену, трение, действующее на нее, будет постоянно двигаться влево вдоль поверхности. В результате, относительный потенциал волновой структуры будет основан на кривизне за вычетом работы, совершаемой трением,

Подстановка потенциала на основе кривизны U _n и трение в уравнение. (4), относительный потенциал волновой системы может быть оценен и показан на рис. 2d.

Поскольку координата волнового кадра PXY движется вместе с бегущей волной, начальное положение частицы P в потенциале определяет траекторию частицы. Предполагая, что начальная скорость частицы P равна \ (v_ {0} \), а скорость волны равна \ (v _ {{{\ text {wave}}}} \), на основе рис. 2d можно предложить два предварительных условия:начальное положение частицы \ ( P \) находится в потенциальной луже красной зоны \ (\ lambda_ {1} \); начальная кинетическая энергия волнового кадра удовлетворяет условию \ (\ frac {1} {2} m \ left ({v_ {0} - v _ {{{\ text {wave}}}}} \ right) ^ {2} \ le \ Дельта U \). Тогда частица не сможет выпрыгнуть из лужи, а вместо этого будет захвачена и будет качаться внутри лужи. С точки зрения абсолютной координаты, частица \ (P \) будет колебаться в потенциальной луже, но продолжит двигаться вместе с распространяющейся волной со скоростью, привязанной к скорости волны, отсюда и эффект блокировки скорости. В противном случае, если начальное положение частицы \ (P \) попадает в синюю зону \ (\ lambda_ {2} \) или относительная начальная кинетическая энергия \ (\ frac {1} {2} m \ left ({v_ { 0} - v _ {{{\ text {wave}}}} \ right) ^ {2}> \ Delta U \), частица \ (P \) не останется внутри одной лужи, а прыгнет влево в нижние лужи. вдоль потенциальной поверхности волнового кадра. С точки зрения абсолютной координаты частица будет отставать от распространяющейся волны до тех пор, пока не будет достигнуто другое равновесие сил. Одна из возможностей такого равновесия состоит в том, что частица перестает двигаться по графену, и трение исчезает. Интересно, что в лит [21]. Panizon et al. показывают, что при разнице скоростей бегущая волна будет рассеиваться частицей и создавать движущую силу, предполагая, что конечная скорость частицы будет больше нуля.

Чтобы сформулировать и лучше проиллюстрировать нашу теорию, уравнение движения частицы P дополнительно устанавливается законами движения Ньютона. Движущие силы, действующие на частицу P включают две части, нормальную силу \ (F _ {\ text {n}}} \) и касательную силу \ (F _ {{\ text {t}}} \), а именно (рис. 2b),

Для потенциала L – J между атомами существуют как притягивающие, так и отталкивающие взаимодействия, внешняя частица \ (P \) будет оставаться на высоте h где нормальная сила \ (F _ {{\ text {n}}} \) равна нулю, определение высоты h помещается в Дополнительный файл 1:2. Тогда уравнение движения частицы \ (P \) в направлении \ (x \) имеет вид

Здесь \ (F_ {x} \) - составляющая касательной силы \ (F _ {{\ text {t}}} \) в направлении \ (x \) (рис. 2b). Расчет уравнения. (6) дает траекторию частицы. Для поверхности синусоидальной волны гауссова кривизна равна нулю, а средняя кривизна равна кривизне кривой на поверхности \ (Ozx \), то есть \ (K =0 \) и \ (H =\ kappa \) [52], подставив Уравнение (5) в (6), траектория движения частицы P решается численно.

Примеры блокировки и разблокировки показаны на рис. 3. Для начального положения (рис. 3a), соответствующего области блокировки \ (\ lambda_ {1} \) на рис. 2d, сравниваются траектории из результатов теоретического и МД моделирования. на рис. 3б. Он показывает, что частица перестает двигаться по плоской поверхности графена за очень короткое время из-за трения, в то время как частица продолжает двигаться вправо по волновой поверхности. А теоретическая траектория приближается к результатам МД моделирования. Эта тенденция дополнительно подтверждается на рис. 3c для скорости частицы, показанной в десять раз больше времени моделирования. Поскольку частица попадает в зону запирания, а начальная скорость равна скорости волны, она будет колебаться в потенциальной луже, и ее общая скорость будет равна скорости волны, что соответствует нашим предположениям. Для частицы с начальным положением (рис. 3d), попадающей в зону разблокировки \ (\ lambda_ {2} \) на рис. 2d, траектория частицы на волновой поверхности стремится к постоянной величине (рис. 3д) и в дальнейшем подтверждается распределение скорости. Интересно, что бегущая волна может усилить движение частицы, даже когда она попадает в область разблокировки скорости, по сравнению с движением частицы по плоской поверхности графена. Рисунок 3f показывает, что скорость будет уменьшаться до нуля в течение времени, большего, чем время моделирования. Дополнительные примеры показаны в Дополнительном файле 1:3.

Примеры блокировки и разблокировки. а Схематическое изображение, показывающее, как частица приземляется в области фиксации скорости \ (\ lambda_ {1} \) волнистой поверхности графена, где начальная скорость частицы равна \ (v_ {0} =2175 \, {{\ text {m}) } \ mathord {\ left / {\ vphantom {{\ text {m}} {\ text {s}}}} \ right. \ kern- \ nulldelimiterspace} {\ text {s}}} \); б схематический вид, показывающий, как частица приземляется в области разблокировки скорости \ (\ lambda_ {2} \) волнистой поверхности графена; c траектории частиц как по МД-моделированию, так и по теории, траектория частицы на плоском графене также построена для сравнения; г временная эволюция скорости частицы по формуле. (6); е траектории частицы как с помощью МД моделирования, так и теории; е временная эволюция скорости частицы по формуле. (6)

Согласно механизму потенциальной лужи, эффект ограничения скорости частицы преобладает за счет потенциальной волновой поверхности. Влияние параметров можно обсудить на основе теории потенциальной лужи. Очевидно, это длина волны \ (\ lambda \), амплитуда A , частота \ (\ omega \) и параметры потенциала L – J. Следует отметить, что в последующем анализе предполагается, что трение остается неизменным в отношении различных параметров. Распределения потенциала для разных длин волн A , амплитуда \ (\ lambda \) и параметр потенциала L – J \ (\ varepsilon \) показаны на рис. 4 соответственно. Рисунок 4a показывает, что потенциальная глубина лужи уменьшается с увеличением \ (\ lambda \), и не будет диапазона захвата скорости, когда длина волны превышает критическое значение. Кроме того, поскольку более низкая частота \ (\ omega \) относится к большей \ (\ lambda \), диапазон блокировки скорости уменьшается с увеличением \ (\ omega \). На рисунке 4b показано, что потенциальная глубина лужи увеличивается с увеличением A . , и эффект блокировки скорости исчезает, когда амплитуда слишком мала. Отмечается, что соотношение A / \ (\ lambda \) не должно быть слишком большим, чтобы предотвратить повреждение. Обычно и \ (\ lambda \), и A увеличиваются при увеличении масштаба волны или частиц. Для изучения эффекта масштаба мы сохраняем соотношение \ (\ lambda \) / A исправлено и изучите влияние изменения \ (\ lambda \) или A . На рисунке 4c показано, как быстро уменьшается потенциальная глубина лужи с увеличением \ (\ lambda \) или A . . Это указывает на то, что движущая сила, основанная на кривизне, быстро уменьшается с увеличением масштаба, поэтому эффект блокировки скорости для частиц исчезнет на поверхности с крупномасштабной волной. Для параметра потенциала L – J \ (\ varepsilon \) подтверждено, что область блокировки скорости будет шире, когда потенциал парного взаимодействия будет сильным, и эффект блокировки скорости исчезнет, ​​когда потенциал парного взаимодействия будет слабым (рис. 4г).

Влияние параметров на потенциальную публикацию: a влияние длины волны; б влияние амплитуды волны; c эффект соотношения длины волны и амплитуды; г влияние параметра потенциала L – J

Отмечено, что параметры жесткости и LJ-потенциала других 2D-наноматериалов отличаются, что приводит к разной частоте и скорости волны [44]. Согласно анализу параметров, потенциальная лужа появится при выборе правильной длины волны и амплитуды для волнистой поверхности. Поскольку потенциальная лужа является предварительным условием для частиц, движущихся с волнистой поверхностью, этот эффект блокировки скорости также будет проявляться для многих слоев 2D наноматериалов при короткодействующем взаимодействии.

Несмотря на то, что движение одной частицы обсуждается в этой статье, оно все еще находится в рамках термической среды. Потенциальная лужа является важным условием для связанного движения между частицей и поверхностью. Для нескольких частиц, если все они находятся в области потенциальной лужи и удовлетворяют предварительным условиям, они будут захвачены и будут двигаться с волнистой поверхностью. В соответствии с эффектом параметров движение частиц можно контролировать, регулируя длину и амплитуду волны. Поскольку область фиксации скорости будет больше для поверхностной волны с меньшей длиной волны, большей амплитудой и более высокой частотой, быстрая диффузия на волнистой поверхности также будет улучшена. Параметрический анализ также соответствует регулированию быстрой диффузии, обнаруженному во многих других литературных источниках. Например, Angelos et al. указали, что коэффициент диффузии увеличивается с увеличением амплитуды пульсации на поверхности графена [22]. Они подтвердили, что амплитуда ряби увеличивается, показывая повышенное предпочтение капель долин, что можно объяснить с помощью рис. 4b. Когда амплитуда достаточно увеличивается, область фиксации скорости, вероятно, будет охватывать всю длину волны и увеличивать диффузию. Кроме того, они указали, что потенциал для впадины всегда меньше, чем потенциал для гребня [22] (рис. 4), который реагирует на более низкий потенциал для области гребня, показанной на рис. 4. Cao et al. изучили течение жидкости внутри наноканала в присутствии бегущих поверхностных волн и подтвердили, что скорость увеличивается с увеличением амплитуды и частоты [45], что также соответствует параметрическому анализу.

МД-моделирование может отразить свойство только за очень короткое время, более вероятное применение этого эффекта блокировки скорости можно вывести из потенциального механизма лужи. Например, регулируя амплитуду и частоту, можно реализовать почти блокирующую или разблокирующую область, которая может заставить частицы двигаться или останавливаться. Отмечено, что волнообразное движение поверхности в вертикальном направлении может быть преобразовано в движение частицы в поперечном направлении, которое аналогично храповому движению и может быть использовано в наноэлектромеханической системе. Кроме того, поскольку взаимодействие между частицей и поверхностью будет влиять на движение, траектория, усиленная волнистой поверхностью, будет отличаться для частиц с разными парными потенциалами, что может привести к разделению фраз.

Выводы

В заключение, мы демонстрируем отличительную связь между частицей и слоем графена с бегущей поверхностной волной, то есть феноменом блокировки скорости. Путем моделирования методом МД было подтверждено, что скорость частицы может поддерживаться около скорости волны при определенных условиях. Теоретическая модель построена для выяснения механизма, в котором лужа потенциальной поверхности доминирует над эффектом блокировки. На основе этой модели предлагаются условия блокировки, т.е. начальное положение частицы находится в потенциальной луже, и начальная кинетическая энергия не может заставить частицу выпрыгнуть из потенциальной лужи. Траектория частицы, предсказанная теоретическими предсказаниями, хорошо согласуется с результатами МД-моделирования. Обсуждается влияние длины волны и амплитуды, а также параметра потенциала L – J. Работа также дает новую перспективу понимания быстрой диффузии и переноса на волнистой поверхности и потенциальных применений для разделения фраз.

Доступность данных и материалов

Все данные, полученные или проанализированные в ходе этого исследования, включены в эту опубликованную статью [и ее Дополнительные файлы].

Сокращения

MD:

Молекулярная динамика

vdW:

Ван дер Ваальс

CNT:

Углеродные нанотрубки

h-BN:

Гексагональный нитрид бора

SWCNT:

Одностенные углеродные нанотрубки

L – J:

Леннард – Джонс

LAMMPS:

Крупномасштабный массово-параллельный симулятор атомно-молекулярного моделирования

REBO:

Реактивный порядок эмпирических облигаций

NVE:

Микроканонический ансамбль