Влияние гидрофильности на однолинейный водный флюкс через субнанометровые поры в 2D нанопористых мембранах

Аннотация

Недавние достижения в развитии двумерных (2D) материалов облегчили широкий спектр поверхностных химических характеристик, полученных путем составления атомных видов, функционализации пор и т.д. Настоящее исследование фокусировалось на том, как химические характеристики, такие как гидрофильность, влияют на скорость водного транспорта в гексагональных 2D мембранах. Сила взаимодействия мембрана-вода настраивалась для изменения гидрофильности, а субнанометровый пор использовался для изучения однолинейного флюкса, который известен своим отличным отторжением соли. Из-за поведения высушивания гидрофобногопора водный флюкс был нулевым или номинальным ниже пороговой силы взаимодействия. Выше пороговой силы взаимодействия водный флюкс уменьшался с увеличением силы взаимодействия. Анализ потенциала средней силы и расчеты коэффициента диффузии показали, что проксимальная область входа в пор является доминирующим фактором, ухудшающим водный флюкс в высокогидрофильном поре. Кроме того, превосходство 2D мембран над 3D мембранами казалось зависимым от силы взаимодействия. Настоящие выводы будут иметь последствия в проектировании 2D мембран для сохранения высокой скорости водной фильтрации.

Введение

Однолинейный водный транспорт наблюдался в субнанометровых нанопорах, участвующих в синтетических мембранах или натуральных мембранах. Эти однолинейные водные формирования в субнанометровых порах эффективно препятствуют перемещению ионов за счет разработки барьера свободной энергии дегидратации. После обнаружения быстрых скоростей водного флюкса и высоких скоростей отторжения соли в мембранах углеродных нанотрубок (CNT) многие другие факторы, такие как функционализация краев, назначение заряда и поверхностные модификации, изучались для понимания механизма транспорта и повышения эффективности мембран. Кроме того, мембраны оксида графена успешно использовались для ситования ионов путем регулирования межслойного расстояния оксида графена до субнанометрового масштаба.

Открытие двумерных (2D) мембран, инициированное графеном, получило значительное внимание в области фильтрации и десалинации мембран. В результате своей одноатомной толщины поры, потери давления от трения могут быть теоретически минимизированы, и может быть получен превосходный водный флюкс. Нанопористый однослойный графен успешно изготавливался с использованием процесса плазменного травления кислородом, позволяя контролировать размер поры. Он успешно использовался для мембран десалинации, демонстрируя почти 100% отторжение соли и высокий водный флюкс до 10⁶ г/м²·с. Высокая производительность десалинации также демонстрировалась путем выполнения молекулярно-динамических (МД) симуляций. Кроме того, нанопористые графеновые мембраны демонстрировали эффективное молекулярное сито для разделения газов и ионов.

После успешного синтеза графдиина, другие 2D производные графена, такие как графин, графон и графан, привлекли большое внимание как новый класс 2D материалов. Кроме того, поверхностные модификации с использованием функционализации пор или химического допирования были введены для расширения функциональности 2D мембран. Азотное или никелевое допирование демонстрировало превосходные каталитические активности. Крон-эфиры внедряли в нанопору графена для механочувствительной и селективной ионной трансплокации. Функционализация нанопоры графена пиридиновым азотом, фтором или гидроксилом демонстрировала улучшенную эффективность десалинации из МД симуляций. С естественной высокой пористостью графин-3 и графин-4 также доказались потенциальными кандидатами для мембран десалинации, демонстрируя высокую скорость водной фильтрации и отторжение соли.

Более того, передовые 2D материалы, такие каксилицен, германин, гексагональный нитрид бора (hBN) и металло-органические каркасы (MOF), были разработаны и обширно изучены в последние годы. Развитие 2D материалов расширилось до структурно асимметричных Янус 2D материалов, таких как MoSSe и In₂SSe. Новые 2D материалы, такие как MOF и MoS₂, демонстрировали эффективную производительность десалинации с использованием МД симуляций. В экспериментах MOF мембраны толщиной до 3 нм были синтезированы и протестированы для нанофильтрации. MoS₂ толщиной до 7 нм также синтезировали и протестировали для эффективности десалинации. Оба демонстрировали высокие скорости водной фильтрации и отторжение красителей/соли. 2D hBN оказался превосходным над графеновыми мембранами, демонстрируя более высокую скорость проникновения воды из МД исследования.

Прогнозирование эффективности различных 2D мембран как водofilтрационных мембран требует понимания влияния поверхностных химических свойств на скорости водного транспорта. Поверхностная гидрофильность играет ключевую роль в водной динамике на интерфейсе. В настоящем исследовании поверхностная гидрофильность настраивалась путем регулирования силы взаимодействия мембрана-вода, и ее влияние на скорость водного потока изучалось с использованием МД симуляций. Для представления монослойных 2D мембран гексагональная графеновая структура была выбрана как 2D модельная структура. Однолинейный водный поток через 2D мембраны сравнивался с тем через трехмерные (3D) мембраны, где длины перемещения воды соответствуют множественным атомным размерам. Для представления 3D мембран структура CNT с графеновыми пластинками использовалась как 3D модельная структура.

Методы

Структуры 2D и 3D мембран получены из геометрической структуры графена и углеродных нанотрубок, как показано на Рис. 1. Нанопоры в 2D мембранах генерировались удалением атомов внутри круговой области от центра поры (обозначен как R2). Полученная площадь поры имеет гексагональную форму, где расстояние между самыми дальними атомами составляет примерно 7,52 Å. Структура 3D мембраны получалась вставкой структуры (6,6) CNT между двумя графеновыми пластинками, разделенными на 2,06 нм. Существовало незначительное различие между площадями пор 3D и 2D мембран. Дополнительная 2D мембранная структура, состоящая из обода CNT и графеновой пластинки, генерировалась для устранения эффекта разницы в размере поры. Конфигурация обозначена как R1. Радиус поры конфигурации R1 соответствует радиусу (6,6) CNT, который составляет 8,13 Å.

Плоский размер мембран составлял 4,12 × 4,08 нм. Начальный размер симуляционной коробки был 4,12 × 4,08 × 12 нм для симуляций 2D мембран и 4,12 × 4,08 × 14,06 нм для симуляций 3D мембран. Периодическое граничное условие применялось в направлениях x, y и z вместе с симуляционной коробкой, показанной на Рис. 1. Мембраны позиционировали перпендикулярно z-направлению в центре симуляционной коробки (z = 6 нм). Модель воды SPC/E использовалась для заполнения симуляционной коробки, так как эта модель хорошо согласуется с экспериментальными транспортными свойствами, такими как диффузионность и вязкость. Общее количество молекул воды составляло 6474. Невалентное взаимодействие между молекулами воды и мембраной рассчитывалось взаимодействием Леннард-Джонса (LJ):

V_LJ = 4ε[(σ/r)¹² - (σ/r)⁶]

где ε — глубина потенциальной ямы, σ — расстояние между атомами, при котором потенциал равен нулю, r — расстояние между атомами. В этих симуляциях σ фиксировали на 0,33 нм, что является средним арифметическим параметра расстояния углерода и воды. Сила взаимодействия вода-мембрана, ε, менялась от 0,026 до 0,415 ккал/моль для настройки гидрофильности. Использованные силы взаимодействия соответствуют 0,25 ε₀, 0,5 ε₀, ε₀, 2 ε₀ и 4 ε₀, где ε₀ — сила LJ взаимодействия между углеродом и кислородом.

Все симуляции выполнялись с использованием программного обеспечения GROMACS. Временная интеграция выполнялась алгоритмом Leapfrog с шагом по времени 1 фс. Термостат Нозе-Хувера применялся для поддержания температуры 300 К с постоянной времени 0,1 пс. Схема отсечения использовалась в расчете LJ взаимодействия с расстоянием отсечения 12 Å. Дальнодействующие электростатические взаимодействия рассчитывали методом частица-сетка Эвальда (PME) с реально-пространственным отсечением 12 Å и реципрочной сеткой 1,2 Å. В течение начальных равновесных симуляций давление воды, нормальное к мембране, регулировали до 1 бар применением баростата Парринелло-Рахмана. После 1 нс NPT равновесирования система дополнительно равновесировали с использованием NVT ансамбля в течение 1 нс. После общих 2 нс равновесирования давление-драйвенный поток моделировали путем приложения силы на молекулы воды, находящиеся в бине давления. Бин давления длиной 1 нм расположен по стороне симуляционной коробки, как изображено на Рис. 1b. Внешние силы, действующие на молекулы воды, рассчитывались по f = ΔP/NA, где ΔP — желаемое перепад давления через мембрану, N — количество молекул воды в бине давления, A — площадь мембраны. Известно из предыдущей литературы, что этот метод способен хорошо поддерживать желаемый перепад давления в ходе симуляций. Давление-драйвенный поток моделировали в течение 10 нс, данные собирали в течение 9 нс после 1 нс инициализации. В ходе симуляции мембраны рассматривались как жесткий материал.

После выполнения симуляции структура воды и транспортные свойства анализировали. Коэффициент диффузии в осевом направлении поры рассчитывали соотношениями Эйнштейна:

D_z = ½ lim_t→∞ ⟨|z(t) - z(0)|²⟩ / Δt

Потенциал средней силы (PMF) рассчитывали интегрированием сил, действующих на молекулы воды, через соотношения:

ΔPMF = -∫_z₀^z dz' ⟨F(z')⟩

где z₀ — местоположение объемной воды. z₀ = 3 нм в настоящем исследовании. В расчете ΔPMF и профилей коэффициента диффузии в z-направлении использовали цилиндрические ячейки с радиусом 3,8 Å вдоль оси нанопоры.

Результаты и обсуждение

Водный флюкс

В течение приложения перепада давления через мембрану количество молекул воды, транслоцирующихся через мембрану, считалось, как видно на Рис. 2a, b. Рис. 2a, b представляет количество водных транслокаций через 2D (R1) и 3D (R1) мембраны соответственно. Из наклона водной транслокации во времени измеряли средний водный флюкс. На Рис. 2c измеренный водный флюкс построен в зависимости от сил взаимодействия для 2D и 3D мембран. По мере увеличения силы взаимодействия водный флюкс резко увеличивается до максимального водного флюкса, а затем монотонно уменьшается во всех мембранах. В 2D мембранах водный флюкс R1 был слегка выше, чем R1. Разница является результатом немного большей вододоступной области R1.

Переход от минимального водного флюкса к максимальному при низкой силе взаимодействия обусловлен переходом высушивания-намочивания поры. В нанопорах с субнанометровым диаметром молекулы воды расположены как однолинейная цепь, как видно на Рис. 3e, f. Количество водородных связей молекул воды, формирующих однолинейную цепь, уменьшается примерно до полутора. При формировании однолинейной цепи потерянные энергии водородных связей частично компенсируются энергией взаимодействия мембрана-вода. При низкой силе взаимодействия мембрана-вода, изображающей гидрофобную пору, взаимодействие мембрана-вода не обеспечивает достаточно компенсации для формирования однолинейной цепи. Такое поведение высушивания подтверждается в обоих давление-драйвенных и равновесных симуляциях, путем построения профиля плотности и измерения числа занятости (см. детали в разделе «Плотность воды» и «Занятость воды в нанопорах»).

2D и 3D мембраны демонстрировали различия в пороговой силе взаимодействия. Пороговая сила взаимодействия 3D мембран была выше, чем 2D мембран. Внутри субнанометровой поры частичная цепь или отдельные молекулы воды являются энергетически неблагоприятными. Следовательно, полное формирование цепи внутри поры является предварительным условием для намокания субнанометровой поры. Относительно короткая длина цепи и близко расположенные объемные водные резервуары позволяют намоканию 2D мембран при относительно низкой силе взаимодействия. Из-за такой разницы в пороговой силе взаимодействия водный флюкс 2D мембран был выше, чем 3D мембран при низких силах взаимодействия (0,25 ε₀ и 0,5 ε₀).

На пороговой силе взаимодействия намокающих пор максимальный водный флюкс достигается. Затем водный флюкс уменьшается с увеличением силы взаимодействия. Сообщалось, что гидрофобные поверхности способствуют граничному скольжению и, следовательно, усиливают водный флюкс. Непрерывная гидродинамика также управляет усилением водного флюкса при применении граничного условия скольжения. Допустимость того же механизма на однолинейном флюксе и 2D мембране неясна из-за субнанометровых размеров в осевом и радиальном направлениях поры. Для объяснения уменьшения водного флюкса с увеличением гидрофильности изучали водную динамику и энергетику (см. разделы «Водная диффузивность» и «Потенциал средней силы»). Обратите внимание, что уменьшение водного флюкса было более значительным для 3D мембран по сравнению с 2D мембранами. При умеренной силе взаимодействия (ε₀, 2ε₀) 3D мембраны превосходят 2D мембраны, тогда как обратное верно при высокой силе взаимодействия (4 ε₀).

Плотность воды

Профили плотности воды вдоль осевого направления поры построены на Рис. 3a–d. Плотность воды измеряется с использованием цилиндрических ячеек с радиусом поры для доступа к профилю плотности в открытой области поры. Рис. 3a и b представляют профиль плотности воды с 2D и 3D мембранами соответственно, с областью поры, обозначенной пунктирными линиями. Ширина области поры определяется как диаметр ван-дер-ваальса атомов мембраны. Поскольку центр атомов мембраны расположен при z = 6 нм, области поры определяются как z = 5,83–6,17 нм для 2D мембран и z = 5,83–8,23 нм для 3D мембран. На Рис. 3c, d отображается плотность воды внутри области поры.

В проксимальной области входа в пору значительные пики и впадины плотности, представляющие слоистую водную структуру, четко наблюдаются. Слоистая водная структура у твердых стенок сообщалась предыдущими МД и экспериментальными исследованиями. Поскольку радиус поры меньше расстояния, в пределах которого действуют взаимодействия ван-дер-ваальса (~1,2 нм), слоистая водная структура не исчезает, несмотря на открытую пору. Из колебаний плотности видно, что величина пика плотности увеличивается с увеличением силы взаимодействия.

Пики плотности внутри области поры указывают на благоприятные места молекул воды, формирующих однолинейную цепь. В 2D нанопорах два пика плотности указывают на то, что две молекулы воды формируют стабильную однолинейную цепь. В 3D нанопорах наблюдалось от восьми до девяти пиков плотности, указывая на построение более длинной водной цепи (Рис. 3e, f). Нулевая плотность воды внутри области поры указывает на то, что никакие молекулы воды не проникают через мембраны. В 2D нанопорах плотность воды близка к нулю при силе взаимодействия 0,25 ε₀; следовательно, водный флюкс был номинальным для 2D нанопор с силой взаимодействия 0,25 ε₀. В 3D нанопорах плотность воды равна нулю для сил взаимодействия 0,25 ε₀ и 0,5 ε₀, означая, что водный флюкс измерялся как нулевой для 3D нанопор с этими силами взаимодействия.

Занятость воды в нанопорах

Равновесная водная динамика также изучалась путем запуска равновесных симуляций без внешнего перепада давления. Числа занятости воды нанопор измерялись путем подсчета мгновенного количества молекул воды внутри области поры в каждый временной кадр. Рис. 4a–l отображает число занятости во времени для различных сил взаимодействия 2D и 3D мембран. Как видно на Рис. 4, занятость воды демонстрирует двухсостоятельный переход пустое-заполненное нанопор. Это известно как характерное для однолинейной воды, так как частично заполненное (разбитое однолинейное) состояние энергетически неблагоприятно. При низкой силе взаимодействия 0,25 ε₀ пустое состояние (занятость 0–1 молекулой воды) более населено для 2D и 3D мембран. При этой силе среднее число занятости составляло 0,37 для 2D мембран и 0,05 для 3D мембран. При силе взаимодействия 0,5 ε₀ заполненное состояние (занятость 1–2 молекулами воды) более населено для 2D мембран, в то время как пустое состояние все еще населено для 3D мембран. При этой силе среднее число занятости воды составляло 1,1 для 2D мембран и 0,3 для 3D мембран. При силе взаимодействия ε₀ число занятости населено 8–10 для 3D мембран. Это указывает на то, что 3D мембраны находятся в заполненном состоянии при силе взаимодействия ε₀.

Вариация среднего числа занятости воды с силой взаимодействия отображена на Рис. 4m. Двухсостоятельное переходное поведение пустое-заполненное (высушивание-намочивание) также наблюдалось с силой взаимодействия. Резкий переход четко наблюдается для 3D мембран, так как число занятости скачет от номинального числа к высокому, а затем слегка увеличивается с увеличением силы взаимодействия. Подобное переходное поведение наблюдается в 2D мембранах; однако 2D мембраны демонстрируют умеренный переход благодаря короткой длине однолинейной цепи и близко расположенному объемному водному резервуару, которые управляют относительно благоприятным переходным состоянием.

Переходное поведение пустое-заполненное (высушивание-намочивание) состояний поддерживает вариацию водного флюкса при низкой силе взаимодействия. Ниже пороговой силы взаимодействия водный флюкс из-за приложенного перепада давления был нулевым или номинальным. При силе взаимодействия 0,5 ε₀ водный флюкс для 2D мембраны был намного выше по сравнению с 3D мембраной. При этой силе взаимодействия 2D мембрана находится в состоянии намокания, в то время как 3D мембрана в состоянии высушивания. Следовательно, можно заключить, что высушивание воды отвечает за вариации водного флюкса при низкой силе взаимодействия. К сожалению, занятость воды не может объяснить уменьшение водного флюкса при более высокой силе взаимодействия.

Водная диффузивность

Для дальнейшего изучения водной динамики коэффициенты диффузии воды рассчитывали из равновесных симуляций. В профилях плотности наблюдались большие колебания в проксимальной области поры, указывающие на слоистую водную структуру. Амплитуда колебаний плотности увеличивалась с увеличением силы взаимодействия. Для учета таких структурных эффектов коэффициенты диффузии воды в области близости и входа в пору рассчитывали и строили на Рис. 5a–e. Рис. 5a демонстрирует коэффициенты диффузии молекул воды в различных областях, включая области близости и входа. Ясно, что коэффициенты диффузии уменьшаются с увеличением сил взаимодействия. Следовательно, можно заключить, что уменьшение водных диффузивностей способствовало уменьшению водного флюкса с увеличением силы взаимодействия выше пороговой силы взаимодействия.

Профили коэффициентов диффузии в осевом направлении поры показаны для умеренной силы взаимодействия (ε₀) и высокой силы взаимодействия (4 ε₀) на Рис. 5b, c соответственно. На Рис. 5b–e сравнивается одна и та же конфигурация поры (R1) для 2D и 3D нанопор для устранения любого эффекта, вызванного разницей в конфигурации поры. Наблюдалось, что коэффициенты диффузии постепенно уменьшались от объемной диффузионности (~2,7 × 10⁻⁹ м²/с) по мере приближения к входу в пору. Уменьшение коэффициента диффузии может быть последствием комбинации эффекта ограничения поры и эффекта слоистой воды. Гидрофильность мембраны, вероятно, снижает коэффициент диффузии двумя разными механизмами: индуцируя высокую слоистую структуру в области близости поры и увеличивая силу трения в области входа в пору. В отдельных расчетах коэффициентов диффузии в областях близости и входа (см. Рис. 5d, e) коэффициенты диффузии уменьшались с увеличением силы взаимодействия в обеих областях.

Коэффициенты диффузии для 3D мембран были слегка выше или сопоставимы с 2D мембранами в областях входа в пору. В противовес, коэффициенты диффузии для 3D мембран были меньше, чем 2D мембран в области близости, и разница значительна при высокой силе взаимодействия (4 ε₀). В симуляции давление-драйвенного потока водный флюкс через 3D мембраны демонстрировал более значительное снижение скорости с силой взаимодействия по сравнению с 2D мембранами. Это привело к сопоставимому или более высокому водному флюксу для 3D мембран при умеренной силе взаимодействия (ε₀, 2 ε₀) и более высокому водному флюксу для 2D мембран при высокой силе взаимодействия (4 ε₀). Диффузивность в области близости поры кажется основной причиной такого реверсивного водного флюкса при высокой силе взаимодействия.

Потенциал средней силы

Для дальнейшего изучения превосходства мембран, зависящего от силы взаимодействия, профили PMF 2D и 3D сравнивали для умеренной силы взаимодействия (ε₀) и высокой силы взаимодействия (4 ε₀). Профили PMF 2D и 3D нанопор сравниваются на Рис. 6. Профиль PMF показывает локальные максимумы, представляющие барьер свободной энергии, который молекулы воды должны преодолеть для транспорта через мембраны. Из профилей PMF выявлены два основных барьера энергии PMF в области входа в пору (z = 6 нм) и области близости поры (z ≈ 5,5 нм). При силе взаимодействия ε₀ барьер энергии близости не демонстрировал значительной разницы между 2D и 3D. При высокой силе взаимодействия 4 ε₀ барьеры энергии в области близости оба увеличились, но с большей величиной для 3D мембран по сравнению с 2D мембранами. Это подтверждает, что область близости поры является основным фактором для реверсивного водного флюкса при высокой силе взаимодействия.

С увеличением силы взаимодействия (ε₀ → 4 ε₀) барьер энергии входа в пору изменился от 1,94 до 1,82 для 2D мембран и от 1,68 до 1,45 для 3D мембран. Наблюдается незначительное уменьшение барьера энергии входа с увеличением энергии взаимодействия мембрана-вода. С другой стороны, с увеличением силы взаимодействия (ε₀ → 4 ε₀) барьер энергии близости меняется от 0,4 до 1,05 для 2D мембран и от 0,47 до 1,61 для 3D мембран. С энергетической точки зрения уменьшение водного флюкса с увеличением силы взаимодействия преимущественно обусловлено увеличением барьера энергии в проксимальной области поры. Это также связано с более высоким снижением водного флюкса для 3D мембран по сравнению с 2D мембранами. Общий энергетический барьер для 2D мембран (2,34 k_BT) слегка выше, чем 3D (2,15 k_BT) мембран, когда взаимодействие мембрана-вода умеренное (ε₀). Из-за значительного увеличения барьера энергии близости для 3D мембран их общий энергетический барьер (3,06 k_BT) выше, чем 2D мембран (2,87 k_BT) в случае высокой силы взаимодействия (4 ε₀). Следовательно, ΔPMF количественно подтверждает превосходство 2D мембран при высокой силе взаимодействия (4 ε₀) и 3D мембран при умеренной силе взаимодействия (ε₀).

Для не-однолинейного водного потока через большие размеры пор предполагается, что 2D мембраны доминируют над 3D мембранами независимо от силы взаимодействия. Поведение намокания-высушивания с силой взаимодействия наблюдалось для CNT мембран с большими размерами пор из предыдущей литературы. Пороговая сила взаимодействия уменьшалась с увеличением размеров пор. Благодаря близко расположенным водным резервуарам и короткой длине поры 2D мембраны будут демонстрировать более низкую пороговую силу взаимодействия по сравнению с 3D мембранами, что согласуется с результатами для однолинейного потока. Таким образом, 2D мембраны, вероятно, покажут более высокий водный флюкс через большие размеры пор по сравнению с 3D мембранами, когда сила взаимодействия низкая. Для силы взаимодействия выше пороговой водный флюкс через 2D мембраны может все еще быть выше, чем 3D мембран, в отличие от однолинейного водного потока. PMF энергетический барьер в области близости поры не будет влиять на водный поток так сильно, а трение между стенкой мембраны и молекулой воды станет доминирующим фактором, влияющим на водный флюкс. Предыдущая литература сообщала, что водный флюкс через CNT мембраны увеличивается с уменьшением длины CNT для не-однолинейного потока. Кроме того, для не-однолинейного потока наблюдался более высокий водный флюкс через графеновые мембраны по сравнению с CNT мембранами.

Заключение

В настоящем исследовании эффект силы взаимодействия мембрана-вода на однолинейный водный флюкс изучался. Благодаря недавним достижениям в двумерных мембранах гексагональные 2D мембранные структуры рассматривались и сравнивались с 3D трубчатым типом структуры. Основные наблюдения следующие: (1) водный флюкс равен нулю или номинален ниже пороговой силы взаимодействия, (2) пороговая сила взаимодействия ниже для 2D мембран по сравнению с 3D мембранами, (3) водный флюкс уменьшается с увеличением силы взаимодействия, когда сила взаимодействия больше пороговой силы взаимодействия, и (4) уменьшение водного флюкса было более значительным для 3D мембран по сравнению с 2D мембранами.

Нулевой или номинальный флюкс при низкой силе взаимодействия обусловлен поведением высушивания, что поддерживалось малым числом занятости и плотностью воды внутри поры. Выше пороговой силы взаимодействия намокающей поры водный флюкс уменьшается с увеличением силы взаимодействия. Увеличение силы взаимодействия привело к увеличению PMF энергетического барьера и уменьшению коэффициентов диффузии в области близости поры, что привело к уменьшению водного флюкса. Кроме того, водная структура и динамика в области близости поры были более затронуты силой взаимодействия в 3D мембране по сравнению с 2D мембраной. Это привело к более высокому снижению водного флюкса для 3D мембран по сравнению с 2D мембранами.

Благодаря сложной зависимости однолинейного флюкса от силы взаимодействия и размеров мембран, превосходство 2D мембран над 3D мембранами кажется зависящим от силы взаимодействия. Для умеренной силы взаимодействия (ε₀, 2ε₀) 3D мембрана показывает слегка более высокий водный флюкс по сравнению с 2D мембранами. Для низкой (0,5 ε₀) и высокой силы взаимодействия (4 ε₀) 2D мембрана показывает более высокий водный флюкс, чем 3D мембраны. Для заключения, превосходство 2D мембран над 3D мембранами зависит от гидрофильности мембраны из-за перехода намокания-высушивания и диффузионной динамики в области близости поры. Настоящие выводы будут полезны в проектировании и манипулировании 2D мембранами для сохранения высокого фильтрационного флюкса.

Доступность данных и материалов

Наборы данных, поддерживающие выводы данной статьи, включены в статью, а дополнительная информация о данных доступна у соответствующего автора по разумному запросу.

Аббревиатуры

2D:

Двумерные

3D:

Трехмерные

CNT:

Углеродные нанотрубки

MD:

Молекулярная динамика

hBN:

Гексагональный нитрид бора

MOF:

Металло-органические каркасы

LJ:

Леннард-Джонс

PMF:

Потенциал средней силы