Легкое p-легирование через термическое отжиг в окружающей среде улучшает электрические и фото-переключающие свойства амбиполярных WSe₂ FET

Аннотация

Мы демонстрируем, что простое термическое отжигание в окружающем воздухе вводит p-легирование на основе кислорода в амбиполярных полевых транзисторах с управляемым затвором (FET) на базе WSe₂. Процесс формирует тонкий слой WO₃ на канале, сдвигая вольт-амперную характеристику в сторону положительного смещения затвора и увеличивая подвижность дырок с 0,13 до 1,3 см²/В·с, в то время как подвижность электронов снижается с 5,5 до 0,69 см²/В·с. Что еще важнее, времена нарастания и спада фото-переключения уменьшаются более чем в 600 и 170 раз соответственно, устраняя долгоживущую фотопроводимость. Рентгеновская фотоэлектронная, Рамановская и фотолюминесцентная спектроскопии подтверждают образование WO₃ и выявляют интерфейсно-индуцированные нерадиационные центры рекомбинации, ускоряющие рекомбинацию носителей заряда. Эти находки предоставляют масштабируемый путь к настройке электрических и оптоэлектронных свойств 2D WSe₂ устройств.

Предыстория

Двумерные (2D) материалы, особенно дихалькогениды переходных металлов (ТМД) вроде WSe₂, славятся своим внутренним зазором, высокой подвижностью и амбиполярным поведением, что делает их главными кандидатами для транзисторов, сенсоров и фотодетекторов следующего поколения. В то время как отсутствие зазора в графене ограничивает его универсальность, WSe₂ обеспечивает и электронную, и дырочную проводимость, отличную механическую гибкость и надежность. Однако для оптимальной производительности требуется контролируемое легирование для настройки типа носителей и контактного сопротивления. Термическое отжигание в окружающей среде стало простым методом оксидирования WSe₂ с формированием поверхностного слоя WO₃, действующего как p-легант. Предыдущие работы отмечали улучшение подвижности дырок (до 83 см²/В·с на подложках h-BN), но влияние на фотонное поведение оставалось недостаточно изученным. Это исследование систематически оценивает, как окружающее отжигание изменяет как электрический транспорт, так и фото-переключение в амбиполярных WSe₂ FET, используя XPS, Раман и PL для выяснения базовых механизмов.

Методы

Монослойные и двуслойные хлопьи WSe₂ механически эксфолировали из объемных кристаллов и перенесли на 270-нм SiO₂ на сильно легированных p++ Si подложках, служащих задним затвором. Толщину хлопьев измеряли АСМ (NX 10). Электродные структуры формировали электронно-лучевой литографией (JSM-6510) на резисте PMMA 495K, затем осаждали Ti (30 нм) электронно-лучевым испарением (KVE-2004L). Устройства отжигали на горячей пластине при 200 °C 1 час в окружающем воздухе; контрольные образцы отжигали при 200 °C 1 час под вакуумом 4,5×10⁻⁴ Торр. XPS (AXIS SUPRA), Раман (XperRamn 200) и PL проводили с лазером 532 нм. Электрические измерения выполняли на зондовой станции Janis и Keithley 4200-SCS; фотоответ тестировали лазером 405 нм (11 мВт/см²) при V_GS=0 В и V_DS=10 В.

Результаты и обсуждение

Характеристика устройств

Рис. 1a показывает типичный хлопок WSe₂ и устройство. АСМ-пересечение подтверждает двуслойную толщину (~1,2 нм). Рамановские спектры демонстрируют характерные пики при 245 см⁻¹ (E¹₂g/A₁g) и 308 см⁻¹ (B¹₂g), указывающие на высокое кристаллическое качество. Вольт-амперная характеристика (рис. 1e) показывает классическое амбиполярное поведение с n↔p переходом при V_GS≈−15 В.

Электрическое влияние окружающего отжига

После отжига n↔p переход смещается к −5 В, и I_DS при отрицательных V_GS увеличивается, а при положительных — уменьшается (рис. 2a). Расчет подвижностей (μ=dI_DS/dV_GS·L/(WC_iV_DS)) показывает десятикратный рост подвижности дырок (0,13→1,3 см²/В·с) и семикратное падение подвижности электронов (5,5→0,69 см²/В·с). Контурные графики (рис. 2b) дополнительно подтверждают сдвиг в сторону положительного смещения. Напротив, вакуумное отжигание лишь улучшает оба типа носителей, подчеркивая роль атмосферного кислорода в p-легировании.

Улучшение фото-переключения

Окружающее отжигание сокращает время нарастания и спада с 92,2 с и 57,6 с до <0,15 с и 0,33 с — уменьшение в 610 и 170 раз соответственно (рис. 3a,b). Вакуумно-отожженные устройства показывают лишь небольшие изменения, подтверждая, что образование WO₃ является движущей силой ускорения. Улучшенная рекомбинация атрибутируется интерфейсно-индуцированным ловушкам, облегчающим нерадиационные пути.

Электро-фотоответ в зависимости от смещения затвора

Поведение фото-переключения сильно зависит от V_GS (рис. 4). При V_GS > V_n↔p отжигание значительно сокращает время спада, сохраняя высокий фотоконтакт. Вблизи V_n↔p ответ остается быстрым независимо от отжига. Для V_GS ≪ V_n↔p и фотоконтакт, и время спада растут, но долгоживущая компонента сокращается, отражая улучшенный ландшафт рекомбинации.

Инсайты из XPS, Раман и PL

XPS после отжига 250 °C показывает растущие пики W⁶⁺ (35,5 эВ, 37,8 эВ), в то время как пики Se остаются неизменными, подтверждая образование WO₃ (рис. 5a,b). Рамановские спектры после отжига 500 °C демонстрируют новые пики при 712 см⁻¹ и 806 см⁻¹, соответствующие модам WO₃ (рис. 6a,b). PL измерения монослойных хлопьев раскрывают незначительное увеличение зазора с 1,60 до 1,61 эВ и выраженное гашение интенсивности при более длительном отжиге (рис. 6c,d), согласующееся с усиленным нерадиационным рекомбинацией на интерфейсе WO₃/WSe₂.

Заключение

Термическое отжигание в окружающей среде при 200 °C в течение 1 часа эффективно вводит поверхностный слой WO₃, обеспечивающий p-легирование, сдвигающее вольт-амперную характеристику, повышающее подвижность дырок и драматически ускоряющее фото-переключение в амбиполярных WSe₂ FET. Анализ XPS, Раман и PL подтверждает образование WO₃ и выявляет интерфейсно-индуцированные нерадиационные центры как ключ к улучшению производительности. Этот простой, масштабируемый подход предлагает практический путь к настройке 2D ТМД устройств для высокоскоростных электронных и оптоэлектронных приложений.

Доступность данных и материалов

Все данные полностью доступны без ограничений.

Аббревиатуры

2D

Двумерный

АСМ

Атомно-силовая микроскопия

FET

Полевой транзистор с управляемым затвором

PL

Фотолюминесценция

ТМД

Дихалькогениды переходных металлов

XPS

Рентгеновская фотоэлектронная спектроскопия