Теплопроводность новых 2D углеродных аллотропов с 558 кольцами: инсайты из молекулярной динамики

Аннотация

Это исследование исследует тепловой перенос двух новых предложенных двухмерных углеродных аллотропов — октагон-пентагон графен-линия (OPG-L) и октагон-пентагон графен-зигзаг (OPG-Z) — используя reverse и equilibrium молекулярно-динамические симуляции. Теплопроводность (TC) стабильно растет с размером образца; экстраполяция к бесконечной длине дает значения 310-332 Вт/м·К для OPG-L и 247-228 Вт/м·К для OPG-Z. По сравнению с графеном (≈ 3000-5000 Вт/м·К), более низкая TC происходит из сниженных фононных групповых скоростей и средних свободных путей. Температура и растяжение систематически подавляют TC, предлагая настраиваемость для термоуправления приложений.

Введение

Углеродные аллотропы такие как алмаз, углеродные нанотрубки и графен славятся своей исключительной теплопроводностью, с single-walled нанотрубками и графеном достигающими нескольких тысяч Вт/м·К. Недавняя теоретическая работа раскрыла множество 2D углеродных сетей — графдиин, октаграфен, T-графен и H-net — каждая с уникальными кольцевыми мотивами и перспективными электронными или механическими свойствами. Su et al. ввели две энергетически благоприятные, кинетически стабильные 2D листы, составленные из октагонов и пентагонов (558 колец). Эти структуры, OPG-L и OPG-Z, обладают энергиями формирования 0,31 и 0,34 эВ/атом соответственно, существенно ниже графдиина (0,76 эВ/атом) и демонстрируют анизотропное электронное поведение. Однако их тепловые диссипативные характеристики остаются неизведанными, мотивируя настоящее исследование.

Модель и методы

Атомные модели OPG-L (Рис. 1a) и OPG-Z (Рис. 1b) строятся из повторяющихся 558 лент, с хиральностью, определенной аналогично графену (armchair и zigzag). LAMMPS использовали с модифицированным оптимизированным Tersoff потенциалом для точного улавливания C-C взаимодействий. Полученные равновесные решеточные константы (OA = 3,63 Å, OB = 9,38 Å для OPG-L; OA = 6,78 Å, OB = 5,04 Å для OPG-Z) согласуются с предыдущими first-principles результатами.

Reverse non-equilibrium молекулярная динамика (rNEMD) использовалась для расчета TC. После 0,25 нс Nosé-Hoover равновесия при 300 К, образец разделяли на 50 слоев вдоль теплопередающего направления. Самый горячий атом в холодном слое и самый холодный атом в горячем слое обменивались кинетической энергией, генерируя стабильный тепловой поток. Полученный температурный градиент дает TC через закон Фурье: κ = J/(2A·∂T/∂L), где фактор 2 учитывает двунаправленный тепловой поток, а толщина принимается 0,34 нм — интерслойный интервал графена.

Equilibrium MD (EMD) расчеты выполняли с использованием Green-Kubo формализма. Running TC получали из автокорреляционной функции теплового потока, и бесконечные-размерные значения извлекали усреднением за 1-2 нс корреляционного времени.

Результаты и обсуждение

Размерная зависимость: TC монотонно увеличивается с эффективной длиной образца (L_eff = L/2). Для 50-нм OPG-L (zigzag) и OPG-Z (zigzag) значения TC составляют 125 и 94 Вт/м·К соответственно; при 1000 нм они растут до 296 и 236 Вт/м·К. Линейные аппроксимации κ⁻¹ versus L_eff⁻¹ дают экстраполированные бесконечные-размерные TC: 310-332 Вт/м·К для OPG-L и 247-228 Вт/м·К для OPG-Z, в отличном согласии с EMD результатами (313-344 Вт/м·К для OPG-L, 261-233 Вт/м·К для OPG-Z).

Температурный эффект: В диапазоне 200-500 К TC снижается из-за усиленного Umklapp рассеяния. От 300 К до 500 К TC падает на 36-42%. Относительные проводимости следуют тренду, наблюдаемому в графене, подтверждая универсальность фонон-фонон рассеяния в 2D решетках.

Эффект деформации: У니아ксиальное растяжение, приложенное вдоль теплопередающего направления, монотонно подавляет TC в обоих аллотропах. При 10% деформации снижения TC достигают 49% (OPG-L zigzag) и 31% (OPG-Z armchair). Вибрационная плотность состояний анализ раскрывает выраженное фононное смягчение в in-plane модах, объясняющее уменьшенный тепловой перенос.

Механические свойства: Под унияксиальным натяжением, OPG-L и OPG-Z демонстрируют модули Юнга 538-648 ГПа и 492-550 ГПа соответственно, сопоставимые с графдином но ниже pristine графена. Предельные деформации достигают 17,2% (OPG-L zigzag) и 8,7% (OPG-L armchair), указывая на надежное но деформационно-чувствительное поведение.

Заключение

Через комплексные rNEMD и EMD симуляции мы квантифицировали размерную, температурную и деформационную зависимость TC в OPG-L и OPG-Z. Их проводимости значительно ниже графена из-за сниженных фононных скоростей и средних свободных путей, но остаются настраиваемыми через деформационную инженерию. Эти инсайты устанавливают OPG-L и OPG-Z как перспективных кандидатов для адаптированного термоуправления в микро- и наномасштабных устройствах.

Аббревиатуры

558

Five-five-eight-membered rings (пяти-пяти-восьмичленные кольца)

OPG-L

Octagon and pentagon graphene-line

OPG-Z

Octagon and pentagon graphene-zigzag

rNEMD

Reverse non-equilibrium molecular dynamics

TC

Thermal conductivity (теплопроводность)

VDOS

Vibrational density of states (вибрационная плотность состояний)