Электронная структура и транспорт в нанолентах InSe: краевые эффекты и водородная пассивация

Аннотация

Мы исследуем электронную зонную структуру и вольт-амперные характеристики (ВАХ) одномерных нанолент InSe с использованием теории функционала плотности в сочетании с неравновесным подходом функции Грина. Исследование включает голые и водородно-пассивированные ленты с зигзагообразными (Z), Клейновскими (K) и кресловидными (A) краями. Краевые состояния доминируют в электронном поведении: Z и K ленты металличны как в широком, так и в узком пределе, в то время как водоронирование вызывает переход полупроводник-металл в Z лентах по мере увеличения ширины. Голие Z и K ленты демонстрируют выраженное негативное дифференциальное сопротивление (NDR) и спиновую поляризацию из-за пространственного несоответствия волновых функций у уровня Ферми. В отличие от этого, A-тип ленты остаются полупроводниками, с запрещенными зонами, которые незначительно варьируются с шириной и настраиваются водоронированием (зазоры HAAH шире монослоя, тогда как AA — уже).

Введение

Атомно тонкие двумерные (2D) материалы совершили революцию в наноэлектронике, потому что их уменьшенная размерность наделяет уникальными электронными свойствами и устройственным потенциалом [1–4]. Одномерные (1D) наноленты, полученные из этих слоев или построенные атом за атомом, дальнейшее усиливают квантовое замыкание и позволяют краевую функционализацию [5–9]. Краевая пассивация, например водородом, может стабилизировать свисающие связи и предотвратить структурную реконструкцию [16–17].

InSe, слоистый металл-халькогенидный полупроводник, недавно был эксфолирован до монослоя, раскрывая необыкновенную подвижность электронов и уникальное оптоэлектронное поведение [24–28]. Хотя обширная теоретическая работа изучала объемный и монослойный InSe [29–38], электронные свойства его 1D нанолент остаются в значительной степени неизведанными. Эта работа заполняет этот пробел, предоставляя первые принципы понимания роли краевой геометрии и водоронирования на транспорте в нанолентах InSe.

Методы

Рассматриваются три канонических краевых завершения медовой решетки — зигзагообразное (Z), кресловидное (A) и Клейновское (K). Лента обозначается своим числом ширины n и парой типов краев (например, n-ZZ, n-AA, n-KK, n-ZK, n-KZ). Водородная пассивация представляется как n-HZZH, n-HAAH, n-HKKH, n-HZKH и n-HKZH.

Начальные геометрии используют Se–In–In–Se четверной слой (параметр решетки 4,05 Å) перед полной релаксацией. Расчеты используют Atomistix Toolkit (ATK) с функционалом локального спинового приближения плотности (LSDA‑PZ) и базисом двойного дзета с поляризацией (DZP). Используются отсечение плоской волны 3000 эВ, сетка к-точек 1 × 1 × 100 и электронная температура 300 К. Вакуумный слой 15 Å изолирует периодические образы.

Транспортные свойства моделируются путем разделения каждой ленты на левый/правый электроды и центральную область рассеяния. Спин-зависимый ток получается через формулу Ландауэра-Бюттикера [40–42]:

I_σ(V_b) = (e/h) ∫ T_σ(E,V_b) [f_L(E‑μ_L) – f_R(E‑μ_R)] dE

где σ = ↑, ↓ и спектр пропускания T_σ вычисляется из ретардированной функции Грина и связи с электродами.

Результаты и обсуждение

Вид сверху и сбоку 6‑HZKH (a) и 11‑HAAH (b) нанолент InSe. Число ширины n, ширина w_z и параметры решетки c_z или c_a отмечены.

В отличие от графена, никакая краевая реконструкция не происходит ни в голых, ни в водородно-пассивированных лентах InSe, и все структуры энергетически стабильны.

Для голых n-ZZ лент электронная структура металлична и магнитна, за исключением узкого случая 2‑ZZ, который становится полупроводником после реконструкции. Спин-поляризованные зоны исходят из Se p орбиталей на краях, с чистым магнитным моментом до 0,71 μ_B на примитивную ячейку (например, 4‑ZZ). Водородная пассивация превращает ленты с n ≤ 4 в не магнитные полупроводники, а ленты с n > 4 — в металлы. Переход управляется разницей энергий E_d между левыми и правыми краевыми состояниями, которая следует обратной зависимости от ширины: E_d ≈ −0,45 эВ + 4 эВ·Å/(w_z − 4 Å). Этот тренд зеркалит ширино-зависимые зазоры в зигзагообразных графеновых и BN нанолентах [12–15].

Минимальная разница энергий E_d между краевыми состояниями в зависимости от n и w_z. Красная кривая — аппроксимация.

KK и HKKH ленты показывают слабую зависимость от ширины; обе остаются металличными. Комбинация Z и K краев дает смешанные зонные характеры и металлическое поведение в n‑ZK и n‑KZ лентах.

Зонные структуры и Γ-точечные состояния Блоха 4‑KK (a), 4‑HKKH (b), 4‑KZ (c) и 4‑ZK (d) нанолент.

Кресловидные ленты (AA и HAAH) — не магнитные полупроводники. Водородное пассивирование расширяет запрещенную зону. Их зазоры демонстрируют нечетно-четную осцилляцию с шириной, сходясь к 1,15 эВ для широких лент. Для AA лент зазоры уже монослоя; для HAAH — шире. Эволюция состояний Блоха на максимуме валентной зоны (VBM) и минимуме проводимой зоны (CBM) отражает краевые вклады.

Зонные структуры 4‑ и 5‑AA (a) и 4‑ и 5‑HAAH (b) нанолент; эволюция зазора в зависимости от n (c) с состояниями Блоха на VBM и CBM.

ВАХ металлических лент показывает яркое NDR и спиновую поляризацию. В 4‑ZZ и 4‑KK голых лентах единственный доминирующий транспортный канал (зона z₁) приводит к отношению пик/впадина > 10 под смещением 0,5–1,2 В. Пространственное несоответствие волновых функций смежных зон подавляет пропускание за пределами пика, производя NDR. Спиновое расщепление зоны z₀ дает спин-поляризованный ток в линейном режиме. В отличие от этого, водородно-пассивированная 4‑HKKH лента насыщается без NDR.

(a) Спин-вверх (заливка) и спин-вниз (пусто) ВАХ для 4‑ZZ, 4‑KK и 4‑HKKH лент. (b) и (c) Соответствующие спектры пропускания для 4‑ZZ.

Заключение

Краевая химия управляет электронным поведением нанолент InSe. Голие Z и K края металличны и магнитны; водоронирование может вызвать переход полупроводник-металл в Z лентах по мере роста ширины. Все Z и K ленты — голые или H-пассивированные — остаются металличными, за исключением самых узких случаев. AA и HAAH ленты — не магнитные полупроводники с запрещенными зонами, осциллирующими с шириной и приближающимися к значению монослоя при больших широтах. Особенно ВАХ голых ZZ и KK лент демонстрируют яркое однозонное NDR и спин-поляризованные токи, предлагая потенциал для наноэлектронных и спинотронных устройств.

Аббревиатуры

1D

Одномерный

2D

Двумерный

A

Кресловидный

CBM

Минимум проводимой зоны

K

Клейновский

VBM

Максимум валентной зоны

Z

Зигзагообразный