Управляемое переключение спина в магнитном туннельном переходе одиночной молекулы

Введение

С развитием материаловедения наноразмерные молекулярные электронные устройства широко изучаются в последние годы в связи с их потенциальным применением в наноразмерных устройствах и спинтронике [1,2,3]. Из-за их небольшого размера и низкого энергопотребления были продемонстрированы многие базовые устройства, использующие молекулы, включая туннельные переходы с отрицательным дифференциальным сопротивлением [4], выпрямители [5], усилители [6] и устройства хранения данных [7]. В отличие от обычных полупроводниковых устройств, молекулярные устройства, состоящие из отдельных молекул, кажутся вполне пригодными для работы в качестве управляемых молекулярных переключателей [8]. Хотя в атомных квантовых точечных контактах сообщалось о переключении на молекулярном уровне [9,10,11], переходы на одной молекуле обеспечивают дополнительную гибкость способности настраивать состояния проводимости включения / выключения посредством молекулярного дизайна. После успешного измерения протекания тока через отдельные молекулы в последние несколько десятилетий появились сообщения о различных типах молекулярных переключателей, таких как управляемые светом молекулярные переключатели [12] и механически управляемые одномолекулярные переключатели [13], которые можно использовать для переключения устройства между состояниями с высокой и низкой проводимостью. Однако все эти схемы переключения позволяют регулировать только переносимость заряда, а не характеристики переноса, зависящие от спина.

В последние годы было продемонстрировано, что новый тип молекулярного материала, известный как одномолекулярный магнит (SMM), является подходящим кандидатом в качестве основного компонента спинтронных устройств на основе молекул [14]. В отличие от других молекул, SMM - это молекула с относительно большим чистым спиновым моментом (соответствующим спиновому числу S ) и значительной одноосной магнитной анизотропии [15]. При низких температурах SMM будет захвачен в одно из двух метастабильных спиновых состояний \ (| \ pm S \ rangle \) [16]. Эта бистабильность делает SMM подходящей основой для ячеек памяти [17, 18] и мотивирует многие усилия по исследованию других физических свойств SMM. К настоящему времени электронные переходы между SMM и нормальным металлическим [19,20,21] или сверхпроводящим [22] интерфейсом были экспериментально исследованы, а также возможности записи и считывания информации в SMM и из него с помощью магнитных полей и электрических смещение также было продемонстрировано в молекуле \ (\ hbox {TbPc} _ {{2}} \) [23]. Вдохновленные этими работами, ожидается, что спиновая поляризация туннельного тока в SMM также может переключаться с помощью магнитных полей и напряжений на затворе; однако никаких схем управляемой коммутации на основе такого туннельного перехода SMM еще не предложено.

Методы

В этом письме мы представляем новый тип эффекта переключения спина в туннельном переходе SMM, который можно использовать для переключения между чистыми электронными токами со спином вверх и со спином вниз путем изменения внешних магнитных полей, приложенных к молекуле. Как показано на рис. 1а, эта наноструктура состоит из SMM, подключенного к двум нормальным металлическим электродам. Уровень энергии SMM настраивается напряжением на затворе, а спиновая намагниченность SMM может переключаться внешним магнитным полем. Из рис. 1b видно, что спин-инжекция, управляемая магнитным полем, в этом устройстве требует двухэтапной схемы:во-первых, оно применяет относительно большее внешнее магнитное поле, чтобы «записать» ориентацию спина SMM. Спин ядра SMM будет переключен в одно из двух метастабильных состояний спина \ (\ pm \, S \), в зависимости от направления магнитного поля. А процесс спиновой инжекции заключается в использовании электрического смещения, приложенного к двум выводам в отсутствие магнитного поля. Из-за разного химического потенциала двух выводов и магнитной анизотропии SMM только электроны со спином, параллельным намагниченности SMM, могут проходить через переход [14], что делает ток сильно поляризованным. Полный гамильтониан системы записывается как [24, 25]

Здесь \ (\ varepsilon _ {0} \) - это локальная энергия самой низкой незанятой молекулярной орбитали (НСМО) SMM, которая может быть сдвинута с помощью напряжения затвора, приложенного к SMM; \ (c _ {\ sigma} ^ {\ dag} \) (\ (c _ {\ sigma} \)) - оператор рождения (уничтожения) электрона с \ (\ sigma \) в качестве спинового индекса Паули; U обозначает энергию кулоновского отталкивания; \ ({\ mathcal {D}} \) - параметр магнитной одноосной анизотропии. Дж - обменное взаимодействие между спинами проводящих электронов, \ ({\ mathbf {s}} =\ sum \ nolimits _ {\ sigma \ sigma ^ {\ prime}} c _ {\ sigma} ^ {\ dag} \ sigma _ {\ sigma \ sigma ^ {\ prime}} c _ {\ sigma ^ {\ prime}} / 2 \), на уровне LUMO и локальном спине \ ({\ mathbf {S}} \). Поскольку мы предполагаем, что легкая ось молекулы является осью z в ​​пространстве спинов, \ (\ Delta B (s ^ {z} + S ^ {z}) \) описывает зеемановское расщепление, связанное с приложенным магнитным полем. вдоль этой простой оси, где g фактор и магнетон Бора \ (\ mu _ {B} \) поглощаются в \ (\ Delta B \). \ (a _ {\ alpha k \ sigma} ^ {\ dag} \) (\ (a _ {\ alpha k \ sigma} \)) - оператор рождения (уничтожения) электронов с импульсом k , спин \ (\ sigma \) и энергия \ (\ varepsilon _ {k \ sigma} \) в отведении \ (\ alpha \). Сила туннельной связи между SMM и нормальными металлическими выводами, обозначаемая \ (t _ {\ alpha} \), не зависит от импульса k и вращаем \ (\ sigma \).

Легко диагонализовать гамильтониан \ (H _ {{\ mathrm {mol}}} \) изолированного SMM, т.е. первые пять членов в уравнении. (1). Если мы определим \ ({\ mathbf {S}} _ {T} ={\ mathbf {s}} + {\ mathbf {S}} \), можно показать, что собственное значение m of \ (S_ {T} ^ {z} \) является хорошим квантовым числом из-за коммутационного соотношения \ ([S_ {T} ^ {z}, H _ {{\ mathrm {mol}}}] =0 \) . В следующих выражениях \ (| \ bullet \ rangle _ {L ({\ mathrm {mol}})} \) представляет состояние вращения LUMO (SMM). С \ (n =0,1,2 \), определяемым как количество электронов в НСМО, собственные энергии могут быть получены следующим образом [26]:\ (\ varepsilon _ {| 0, m \ rangle} =- {\ mathcal {D}} m ^ {2} - \ Delta Bm \) для собственных состояний \ (| 0, m \ rangle =| 0 \ rangle _ {L} \ otimes | m \ rangle _ {{\ mathrm {mol} }} \), \ (\ varepsilon _ {| 1, m \ rangle ^ {\ pm}} =\ varepsilon _0 - \ Delta B m + J / 4 - {\ mathcal {D}} (m ^ {2} +1/4) \ pm \ Delta \ varepsilon (m) \) для собственных состояний \ (| 1, m \ rangle ^ {\ pm} =C_ {1} ^ {\ pm} | \ downarrow \ rangle _ {L } \ otimes | m + 1/2 \ rangle _ {{\ mathrm {mol}}} + C_ {2} ^ {\ pm} | \ uparrow \ rangle _ {L} \ otimes | m-1/2 \ rangle _ {{\ mathrm {mol}}} \) и \ (\ varepsilon _ {| 2, m \ rangle} =2 \ varepsilon _0 + U - {\ mathcal {D}} m ^ {2} - \ Delta B m \) для собственных состояний \ (| 2, m \ rangle =| \ uparrow \ downarrow \ rangle _ {L} \ otimes | m \ rangle _ {{\ mathrm {mol}}} \). Здесь \ (\ Delta \ varepsilon (m) =\ sqrt {{\ mathcal {D}} ({\ mathcal {D}} - J) m ^ {2} + (J / 4) ^ {2} (2S +1) ^ {2}} \) и \ (C_ {1} ^ {\ pm} \) и \ (C_ {2} ^ {\ pm} \), которые приведены в Ref. [24], действуют как эффективные коэффициенты Клебша – Гордана.

В транспортном процессе преобладает последовательное туннелирование через уровень SMM, в то время как слабым котуннелированием и прямым туннелированием можно спокойно пренебречь. Для слабой связи между SMM и выводами применим подход главного уравнения. Полный спиновый - \ (\ sigma \) ток, протекающий через SMM, можно записать как \ (I _ {\ sigma} =(I_ {L \ sigma} -I_ {R \ sigma}) / 2 \), где \ ( I_ {L \ sigma} \) (\ (I_ {R \ sigma} \)) обозначает спин - \ (\ sigma \) ток, текущий из левого (правого) вывода к SMM, давая

такой, что полный ток равен \ (I =\ sum _ {\ sigma} (I_ {L \ sigma} -I_ {R \ sigma}) / 2 \), а коэффициент спиновой поляризации тока равен \ (\ eta =\ frac {I _ {\ alpha \ uparrow} - I _ {\ alpha \ downarrow}} {I _ {\ alpha}} \ times 100 \% \). В формуле. (2), \ (R _ {\ alpha \ sigma} ^ {f \ rightarrow i} \) обозначает скорость перехода между состояниями \ (| i \ rangle \) и \ (| f \ rangle \), выраженную как \ ( R _ {\ alpha \ sigma} ^ {f \ rightarrow i} =\ Gamma _ {\ alpha \ sigma} [f (\ varepsilon _ {i} - \ varepsilon _ {f} - \ mu _ {\ alpha}) \ langle i | c _ {\ sigma} ^ {\ dag} | f \ rangle ^ {2} + f (\ varepsilon _ {i} - \ varepsilon _ {f} + \ mu _ {\ alpha}) \ langle f | c _ {\ sigma} ^ {\ dag} | i \ rangle ^ {2}] \), где \ (\ Gamma _ {\ alpha \ sigma} =2 \ pi D _ {\ alpha \ sigma} | t _ {\ alpha } | ^ {2} \) - это функция ширины линии для отведения \ (\ alpha \), где \ (D _ {\ alpha \ sigma} \) - плотность состояний в \ (E_ {F} \), а \ (f _ {\ alpha} \) - функция Ферми свинца \ (\ alpha \) при температуре \ (T _ {\ alpha} \) и химическом потенциале \ (\ mu _ {\ alpha} \). \ (P_ {i} \) обозначает вероятность нахождения SMM в состоянии \ (| i \ rangle \). Следуя численному методу, предложенному Тиммом [26] и Шеном [27], временная зависимость вероятности \ (P_ {i (t)} \) и установившейся вероятности \ (P_ {i (t \ rightarrow \ infty )} \) можно получить, решив набор уравнений скорости \ ({\ mathrm {d}} P_ {i} / {\ mathrm {d}} t =\ sum _ {f} R_ {i, f} P_ {i} \).

Здесь численные расчеты выполнены для туннельных переходов молекул \ (\ hbox {Mn} _ {{12}} \) - Ac [19, 28] со спиновым числом \ (S =10 \), \ ({\ mathcal { D}} =0,06 \) мэВ, \ (J =0,1 \) мэВ и \ (U =25 \) мэВ. Рассматриваемые электроды изготовлены из нормального металла, поэтому функции ширины линии не зависят от спина, т. Е. \ (\ Gamma _ {\ alpha \ sigma} =\ Gamma _ {0} \) для простоты.

а Принципиальная схема спинового фильтра или спиновой памяти, состоящей из SMM, соединенного с парой немагнитных электродов. б Схематическое изображение переключения намагниченности SMM и спиновой поляризации туннельного тока с помощью внешних магнитных полей

а , b Петли магнитного гистерезиса СММ для а различные температуры равновесия и b различные напряжения смещения при сканировании внешнего магнитного поля \ (\ Delta B \) вперед и назад. c Спиновая поляризация туннельного тока для различных равновесных температур и d спин - \ (\ sigma \) токи (масштабированные \ (e \ Gamma_ {0} / \ hbar \)) при \ (T =0,5 \) K, когда внешнее магнитное поле \ (\ Delta B \) сканируется назад и далее при фиксированном смещении \ (V =1 \) мВ

Спин - \ (\ sigma \) токи \ (I _ {\ uparrow (\ downarrow)} \) (масштабируется \ (e \ Gamma_ {0} / \ hbar \)) ( a , b ) при наличии внешних магнитных полей a \ (\ Delta B =+ 2 \) мэВ, b \ (\ Delta B =- \, 2 \) мэВ, c , d в отсутствие магнитного поля в зависимости от напряжения смещения

а , c Вариации вероятностей молекулярных состояний a поскольку \ (\ Delta B \) сканируется от \ ({-} \, 5 \) мэВ до \ ({+} \, 5 \) мэВ и c поскольку \ (\ Delta B \) сканируется от \ (+ \, 5 \) мэВ до \ ({-} \, 5 \) мэВ. б Диаграмма Зеемана для этих спиновых состояний при изменении \ (\ Delta B \) с \ ({-} \) 5 мэВ до \ ({+} \) 5 мэВ. г Вариации вероятностей молекулярных состояний как функции напряжения смещения, когда спиновое состояние молекулы изначально подготовлено таким образом, что \ (P_ {| 0, + S \ rangle} =1 \) и \ (P_ {i} =0 \)

Спин - \ (\ sigma \) токи \ (I _ {\ uparrow (\ downarrow)} \) a , b при наличии внешнего магнитного поля а \ (B =+ 2 \) мэВ или b \ (B =- \, 2 \) мэВ и c , d в отсутствие магнитного поля как функции молекулярного уровня \ (\ varepsilon _ {0} \)

Результаты и обсуждение

Во-первых, мы продемонстрируем, как использовать магнитное поле \ (\ Delta B \) для «записи» спиновых состояний SMM. На рис. 2 изображены намагниченность SMM, спиновая поляризация \ (\ eta \) тока и спин - \ (\ sigma \) токи как функции \ (\ Delta B \) со смещением напряжение, приложенное к переходу. Стрелки указывают направление сканирования магнитного поля, и предполагается, что процесс сканирования достаточно медленный, чтобы позволить системе расслабиться до устойчивого состояния. На рис. 2a – c показано, что и намагниченность молекулы, и спиновая поляризация тока демонстрируют петлевые структуры при сканировании магнитного поля \ (\ Delta B \) вперед и назад. Для простоты описания мы используем \ (\ Lambda _ {-} \) для обозначения точки разворота, когда намагниченность SMM переключается с \ (+ S \ rightarrow -S \) и \ (\ Lambda _ {+} \ ), чтобы обозначить точку разворота для \ (- S \ rightarrow + S \). Намагниченность SMM показана как функция \ (\ Delta B \) для различных равновесных температур и напряжений смещения на рис. 2a, b. Очевидно, что тепловые флуктуации и электрическое смещение способны активировать перемагничивание до того, как \ (\ Delta B \) точно достигнет энергии активации. Следовательно, петля магнитного гистерезиса сжимается при увеличении равновесной температуры или напряжения смещения, а расстояние между \ (\ Lambda _ {+} \) и \ (\ Lambda _ {-} \) уменьшается. Однако независимо от того, насколько сильно сжимается петля магнитного гистерезиса, коэффициент спиновой поляризации туннельного тока всегда может достигать чрезвычайно высоких значений \ (\ eta =\ pm 100 \% \), за исключением случаев, когда \ (\ Delta B \) близок к две точки разворота, \ (\ Lambda _ {+} \) и \ (\ Lambda _ {-} \). Кроме того, обнаружено, что спиновая поляризация тока в режиме малого магнитного поля \ (\ Delta B _ {\ Lambda _ {-}} <\ Delta B <\ Delta B _ {\ Lambda _ {+}} \ ) сильно отличается от режима сильного магнитного поля \ (\ Delta B <<\ Delta B _ {\ Lambda _ {-}} \) или \ (\ Delta B>> \ Delta B _ {\ Lambda _ { +}} \). Как показано на рис. 2c, в режиме сильного магнитного поля коэффициент спиновой поляризации \ (\ eta \) туннельного тока можно суммировать как

В этом режиме, например, в точке A (точка B) на рис. 2c, d данное внешнее магнитное поле \ (\ Delta B \) соответствует одной детерминированной намагниченности молекулы, и только \ (100 \% \) электронный ток со спином вверх (вниз) может течь через переход. Однако в режиме слабого магнитного поля \ (\ Delta B _ {\ Lambda _ {-}} <\ Delta B <\ Delta B _ {\ Lambda _ {+}} \) исходная намагниченность SMM может оставаться без изменений, и оба направления вращения \ (+ S \) и \ (- S \) могут быть сохранены. На рис. 2d мы построили кривые \ (I _ {\ sigma} \) - \ (\ Delta B \) для перехода SMM при фиксированной равновесной температуре \ (T =1 \) K и напряжении \ ( V =1 \) мВ. Ясно показано, что одному заданному \ (\ Delta B \) соответствует два возможных намагничивания молекулы. Если мы используем \ (I _ {\ sigma} ^ {+ -} \) для обозначения спинового - \ (\ sigma \) тока, когда \ (\ Delta B \) сканируется от \ (+ 5 \) мэВ до \ ( -5 \) мэВ и \ (I _ {\ sigma} ^ {- +} \) для обозначения тока при сканировании магнитного поля в противоположном направлении (\ (\ Delta B \) изменяется от -5 мэВ до +5 мэВ), то оба направления вращения SMM в \ (+ S \) или \ (- S \) могут быть считаны с разными характеристиками спиновой поляризации в режиме низких - \ (\ Delta B \) (например, в точках C и D на рис. 2c, d). На рис. 2в показан коэффициент спиновой поляризации \ (\ eta \) туннельного тока в режиме малого магнитного поля \ (\ Delta B _ {\ Lambda _ {-}} <\ Delta B <\ Delta B _ {\ Лямбда _ {+}} \) можно резюмировать как

Что еще более важно, как показано на рис. 2d, следует отметить, что интенсивность туннельного тока в точке \ (\ Delta B =0 \), то есть в точке C или D, намного больше, чем в режиме большого магнитного поля при такое же напряжение смещения \ (V =1 \) мВ. Это означает, что это устройство будет более легко генерировать спин-поляризованные электронные токи в отсутствие внешнего магнитного поля, что делает его пригодным в качестве спинового фильтра или устройства спиновой памяти.

Чтобы обсудить возможности спиновой инжекции этого молекулярного перехода, мы построим график спиновых токов - \ (\ sigma \) в зависимости от напряжения смещения при постоянном напряжении на затворе и более низких температурах. На рис. 3a, b показаны символы \ (I _ {\ uparrow (\ downarrow)} \) - V кривые при больших значениях магнитного поля \ (\ Delta B =\ pm 2 \) мэВ (соответствующих магнитным полям в точках A и B на фиг.2), а на фиг.3c, d показаны кривые в отсутствие \ (\ Delta B \) (соответствует точкам C и D на рис. 2). Независимо от того, какой режим магнитного поля выбран, функция спиновой фильтрации очевидна. Как показано на рис. 3a (рис. 3b), только электроны со спином вверх (со спином вниз) могут течь через переход, в то время как электронный ток с другим направлением спина полностью подавляется до нуля за счет спиновой селективности SMM в направление \ (+ S \) (\ (- S \)). Аналогичные результаты получены на рис. 3c, d, когда магнитное поле \ (\ Delta B \) уменьшается до нуля с направлений \ (+ S \) и \ (- S \). В отсутствие \ (\ Delta B \) SMM должен быть захвачен в одно из двух бистабильных основных состояний \ (M =\ pm S \). По этой причине как \ (+ S \), так и \ (- S \) направления вращения SMM могут хорошо сохраняться в режиме \ (\ Delta B =0 \). Например, если мы просканируем \ (\ Delta B \) от \ (+ 5 \) мэВ до нуля, \ (M =+ S \) будет сохранен, и получится полностью поляризованный ток раскрутки вверх (см. Рис. 3c. ). Кроме того, когда напряжение смещения увеличивается, электронный ток в отсутствие внешнего магнитного поля достигает относительно высокого токового плато раньше, чем в случае большого магнитного поля. Как показано на рис. 3b, d, хотя токи раскрутки вверх отсутствуют как в режиме \ (\ Delta B =0 \) мэВ, так и в режиме \ (\ Delta B =- \, 2 \) мэВ, \ (I_ {\ downarrow} \) токи на рис. 3d могут достигать \ (0,5e \ Gamma _ {0} / \ hbar \) при \ (V \ приблизительно 0,7 \) мВ, в то время как для достижения той же величины тока в Рис. 3c, требуется большее напряжение смещения, по крайней мере, \ (V> 1,5 \) мВ.

Чтобы прояснить физику, лежащую в основе на рис. 2 и 3 мы строим графики вероятностей состояний молекул \ (P_ {| 0, \ pm S \ rangle} \), \ (P_ {| 0, S-1 \ rangle} \), \ (P_ {| 0, - S + 1 \ rangle} \), \ (P_ {| \ uparrow, S + 1/2 \ rangle} \), \ (P_ {| \ downarrow, -S-1/2 \ rangle} \), \ ( P_ {| 1, S-1/2 \ rangle} \) и \ (P_ {| 1, -S + 1/2 \ rangle} \) как функции \ (\ Delta B \) при сканировании магнитного поля вперед и назад при фиксированной температуре равновесия \ (T =0,5 \) K и напряжении смещения \ (V =1 \) мВ. На рис. 4a \ (\ Delta B \) сканируется от \ (- 5 \) мэВ до \ (+ 5 \) мэВ достаточно медленно, чтобы позволить системе релаксировать до устойчивого состояния. Показано, что в режиме большого магнитного поля \ (\ Delta B <-2 \) мэВ вероятности всех состояний равны нулю, кроме \ (P_ {| \ downarrow, -S-1/2 \ rangle} =1 \), что означает, что состояние спина SMM фиксируется в направлении \ (- S \), и один электрон со спином вниз захватывается на уровне LUMO молекулы внешним магнитным полем. При относительно большом значении энергии кулоновского отталкивания (\ (U =25 \) мэВ) и электроне со спином вниз, захваченном на уровне НСМО, электрон со спином вверх не может существовать на уровне СММ, и ток электронов блокируется. . Когда \ (\ Delta B \) увеличивается с \ (- 2 \) мэВ до 1 мэВ, возникает ненулевая вероятность молекулярного состояния \ (P_ {| 0, -S \ rangle} \), и в токе электронов преобладает ток \ (\ varepsilon _ {| 0, -S \ rangle} \ leftrightarrow \ varepsilon _ {| \ downarrow, -S-1/2 \ rangle} \) переход. В этом окне \ (\ Delta B \) спиновые состояния SMM все еще могут быть сохранены в направлении \ (- S \), но электроны со спином вниз могут туннелировать через SMM, что приводит к чистому току поляризованных электронов со спином вниз. . Однако, когда \ (\ Delta B \) увеличивается до диапазона \ ([1 \, {\ text {meV}}, 2 \, {\ text {meV}}] \), процессы неупругого туннелирования, которые приводят к магнитному переключению спина молекулы. В этом режиме почти все спиновые состояния SMM имеют шанс быть занятыми, а вероятности двух особых состояний, \ (P_ {| 0, -S \ rangle} \) и \ (P_ {| \ uparrow, + S + 1/2 \ rangle} \), намного больше, чем у любых других состояний. Что еще более интересно, точка, где \ (P_ {| 0, -S \ rangle} =P_ {| \ uparrow, + S + 1/2 \ rangle} \) точно соответствует точке \ (\ Lambda _ {+} \ ) на рис. 2а, что указывает на то, что намагниченность молекулы начинает меняться с \ (- S \) на \ (+ S \). Поскольку \ (\ Delta B \) продолжает увеличиваться выше 2 мэВ, вероятности всех состояний уменьшаются до нуля, кроме \ (P_ {| \ uparrow, S + 1/2 \ rangle} \ rightarrow 1 \), что означает, что SMM состояние спина фиксируется в направлении \ (+ S \), и туннельный ток будет отключен одним электроном со спином вверх, блокирующим уровень НСМО молекулы. С другой стороны, если сканировать магнитное поле от \ (+ 5 \) мэВ до \ (- 5 \) мэВ (см. Рис. 4c), аналогичный процесс повторится снова, и точка разворота \ (\ Lambda _ {-} \) соответствует точке, где \ (P_ {| 0, + S \ rangle} =P_ {| \ downarrow, -S-1/2 \ rangle} \). На рис. 4б представлена ​​диаграмма Зеемана для этих спиновых состояний. Из-за большой магнитной анизотропии SMM дублет основного состояния с квантовыми числами \ (M =\ pm S \) (\ (S =10 \) для \ (\ hbox {Mn} _ {{12}} \) ) -Ac) хорошо отделен от возбужденных состояний энергетическим барьером в \ (DS ^ {2} _ {z} \ приблизительно 60 \) К. Более того, точка магнитного переключения \ (\ Lambda _ {(+) - } \) на рис. 4 приблизительно равно 1,3 мэВ, что близко к точке разворота \ (2S | {\ mathcal {D}} | \) в одиночных магнитных атомах. На рис. 4d мы изображаем вероятности состояний молекул как функции напряжения смещения для фиксированной температуры \ (T =0,5 \) K и магнитного поля \ (\ Delta B =0 \). Если предположить, что SMM захвачен в направлении спина \ (+ S \), то процесс туннелирования электронов на рис. 4d можно разделить на две части:(i) В режиме малого смещения \ (V <2,5 \ ) МВ, в электронном токе преобладает переход \ (\ varepsilon _ {| 0, + S \ rangle} \ leftrightarrow \ varepsilon _ {| \ uparrow, S + 1/2 \ rangle} \), и только спин- вверх электроны могут туннелировать через переход. (ii) Когда напряжение смещения увеличивается до режима большого смещения \ (V> 2,5 \) мВ, хотя смещение недостаточно велико, чтобы преодолеть энергетический барьер между направлениями спина \ (+ S \) и \ (- S \), спиновые состояния с более высокой энергией в направлении \ (+ S \), такие как \ (\ varepsilon _ {| 0, + S-1 \ rangle} \) и \ (\ varepsilon _ {| 1, + S -1/2 \ rangle} \), могут быть заняты, что приведет к появлению дополнительных дополнительных каналов для туннелирования электронов со спином вниз через SMM. В результате, когда напряжение смещения продолжает увеличиваться, туннельный ток будет продолжать расти, но коэффициент спиновой поляризации \ (\ eta \) будет уменьшаться.

Наконец, результаты для тока вращения \ (I _ {\ uparrow} \) и тока замедления \ (I _ {\ downarrow} \) в зависимости от напряжения затвора (локальная энергия уровня LUMO \ ( \ varepsilon _ {0} \)) рассчитываются как с внешним магнитным полем, так и без него (см. рис. 5). При низких температурах 100 \ (\% \) спин-поляризованные электронные токи могут быть включены / выключены с помощью различных окон напряжения затвора. Когда применяется \ (\ Delta B =\ pm 2 \) мэВ, возникают токи чистого спина - \ (\ sigma \) в определенном окне напряжения затвора \ (0.8 \, {\ text {мэВ}} <\ varepsilon _ {0} <2.8 \, {\ text {meV}} \), а \ (I _ {\ uparrow} =I _ {\ downarrow} =0 \) вне этого режима. Поскольку равновесная температура T увеличивается, пики \ (I _ {\ sigma} \) становятся ниже и расширяются, но высокий спин-поляризованный ток, наблюдаемый при низких температурах, все еще сохраняется (см. рис. 5a, b). В отличие от режима сильного магнитного поля, спин - \ (\ sigma \) токи включаются без внешнего магнитного поля в окне напряжения затвора \ (- 0.8 \, {\ text {мэВ}} <\ varepsilon _ {0} <1.8 \, {\ text {meV}} \), а спиновая поляризация дает два разных результата (см. рис. 5c, d). В окне напряжения затвора \ (0.8 \, {\ text {мэВ}} <\ varepsilon _ {0} <1.8 \, {\ text {мэВ}} \), \ (\ pm \, 100 \% \) Спин-поляризованные электронные токи могут генерироваться при небольшом смещении V \ (=1 \) мВ, соответствующем точкам C и D на рис. 2c. Однако в окне напряжения затвора \ (- 0.8 \, {\ text {мэВ}} <\ varepsilon _ {0} <0.8 \, {\ text {мэВ}} \) энергетические промежутки между состояниями \ ( | 0, \ pm S \ rangle \) и \ (| 1, \ pm S \ mp 0.5 \ rangle \) становятся очень маленькими, и больше спиновых состояний с более высокой энергией в \ (+ S \) (или \ (- S \)) направление вращения достигается за счет напряжения смещения; таким образом, электроны со спином вверх и вниз могут туннелировать через SMM. Следовательно, полная спиновая поляризация \ (\ eta \) электрического тока уменьшается в этом режиме напряжения затвора.

Заключение

Таким образом, мы предложили эффект переключения с тремя состояниями с двумя состояниями «включено» для переключения тока с повышением и замедлением вращения, а также с состоянием «выключено». Такое переключение спин-поляризованного тока может быть реализовано в туннельном переходе SMM (например, \ (\ hbox {Mn} _ {12}} \) - Ac) и возникает в результате спин-селективного одноэлектронного резонансного туннелирования через LUMO СММ. Этим переключением с тремя состояниями можно управлять с помощью магнитных полей и напряжений затвора, без спин-орбитальных взаимодействий или магнитных выводов, и это хороший кандидат для устройств спинтроники, таких как спиновые фильтры или спиновая память, в будущих схемах спинтроники.>

Доступность данных и материалов

Наборы данных, использованные в ходе текущего исследования, доступны у соответствующего автора этой статьи.

Сокращения

SMM:

Одномолекулярный магнит

LUMO:

Самая низкая незанятая молекулярная орбиталь

Mn ₁₂ -Ac:

[Mn ₁₂ О ₁₂ (Канал ₃ CO ₂ ) ₁₅ (H ₂ O) ₄ ]

TbPc ₂ :

[(C ₃₂ H ₁₆ N ₈ ) ₂ Tb ^III ] сложный