Корректировки магических формул чисел для кубически-объемно-центрированных нанокластеров и новые данные усеченных кубов

Аннотация

Представлены корректировки магических формул чисел для кубически-объемно-центрированных (bcc) нанокластеров. Пересмотренные уравнения подтверждены расчетами радиальной функции распределения (РФР) для нескольких кристаллических структур, и дополнительно сообщены РФА-полученные данные для усеченных bcc и face-centered cubic (fcc) кубов, наблюдаемых в природных системах.

Введение

В недавней публикации [1] мы вывели магические формулы чисел для ряда кристаллических нанокластеров. Кристаллографы знают, что объемная координация идеальной bcc решетки равна восьми. РФА идентифицирует пики ближайших соседей относительно центрального атома, и интегрированная интенсивность каждого пика дает координационное число этих соседей. Используя установленный метод ссылки [2], мы рассчитали РФА для выборки кристаллов. Для идеальных bcc кубов координационное число на первой оболочке cn = 1, что требует пересмотренного радиуса отсечения. Соответственно, представлены результаты для усеченных bcc и fcc кластеров ниже.

Основной текст

При пересмотре магических уравнений чисел, представленных в ссылке [1], мы отметили, что определение матрицы смежности (Ур. (1)) зависит от базовой кристаллической структуры:

Уравнение (1): A(i,j) = { 1 если r_ij < r_c и i ≠ j; 0 иначе }

Здесь r_ij — евклидово расстояние между атомами i и j. Для додекаэдрических структур отсечение выбирают как r_c = 1,32 × r_min для учета варьирующихся длин связей. В противовес, bcc решетка требует r_c = 2/√3 × r_min ≈ 1,15 × r_min, что изменяет матрицу смежности и результирующие магические формулы. Таблица 1 перечисляет расстояния ближайших соседей и координационные числа, полученные из РФА. Пики РФА нормализованы к первому пику, делая позиции пиков безразмерными. Хотя концепция «магических чисел» связана с заполнением оболочек, сами пики ближайших соседей отличны от границ оболочек.

Додекаэдр — особенно сложный случай, с расстояниями третьих соседей r₂ = 1,31 × r_min. Дальнейший анализ этой структуры продолжается. Исправленные bcc результаты представлены в Таблицах 2–6. Они согласуются с последовательностью, сообщенной ван Хардевельдом и Хартогом [3], при сдвиге индекса на единицу (мы используем 0, 1, 2,… а они 1, 2, 3,…). Идеальные кубы математически интересны, но редко встречаются в природе из-за одинарных связей в углах. Следовательно, мы сгенерировали усеченные bcc и fcc кубы с удаленными углами; их данные появляются в Таблицах 7 и 8. Обновленные магические формулы чисел для выбранных кластеров обобщены в Таблице 9.

Заключения

Мы скорректировали магические формулы чисел для bcc нанокластеров и расширили набор данных РФА-полученными результатами для усеченных bcc и fcc кубов.

Доступность данных и материалов

Наборы данных, поддерживающие выводы этой статьи, доступны у соответствующего автора по запросу.

Аббревиатуры

bcc:

Кубически-объемно-центрированный

fcc:

Гранично-центрированный кубический

RDF:

Радиальная функция распределения